擴(kuò)散連接溫度對304不銹鋼接頭性能與組織的影響

徐芳菲，王 斌，梁 濱，李細(xì)鋒，陳 軍

(1. 上海交通大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院塑性成形技術(shù)與裝備研究院，上海 200030；2. 北京星航機(jī)電裝備有限公司，北京 100074)

0 引言

304不銹鋼在室溫組織為亞穩(wěn)態(tài)奧氏體，其耐腐蝕性和抗氧化性優(yōu)異[1-2]，無論在低溫和高溫工況下都具有優(yōu)良的力學(xué)性能和焊接性能，無磁性[3-8]，在18-8型鉻鎳不銹鋼中最常用，產(chǎn)量、銷量最大。隨著304不銹鋼在航天、汽車、船舶、壓力容器、醫(yī)療設(shè)備、食品加工等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用[3-7]，對焊接的要求也各有不同。比如在制造壓力容器時(shí)，需要實(shí)現(xiàn)奧氏體不銹鋼厚板之間的連接，采用埋弧焊接或激光焊接等都容易出現(xiàn)焊不透的現(xiàn)象，而擴(kuò)散連接方法則非常適合運(yùn)用到這類接觸面積大的焊接中。

目前，國內(nèi)外的相關(guān)研究主要聚焦于304不銹鋼與異種材料之間的擴(kuò)散連接[9]，例如將304不銹鋼與鈦及其合金進(jìn)行擴(kuò)散連接，但在接頭處往往出現(xiàn)脆性的金屬間化合物，弱化了接頭性能。為提高界面間的結(jié)合力，許多研究通過添加中間層避免鈦與不銹鋼的直接接觸。例如Kundu等[10]使用純銅作為商業(yè)純鈦和304不銹鋼之間的中間層，進(jìn)行擴(kuò)散連接，在850～950℃溫度范圍內(nèi)，施加3 MPa壓力，保壓90 min，在900℃時(shí)接頭強(qiáng)度為318 MPa，達(dá)到純鈦強(qiáng)度的99.7%；隨著連接溫度升高到950℃，由于形成了脆性的Fe—Ti基金屬間化合物而使接頭強(qiáng)度降低；在850℃較低連接溫度下，由于材料表面的不完全焊合，接頭強(qiáng)度也較低。

已有的研究中對304不銹鋼同種材料進(jìn)行擴(kuò)散連接時(shí)，也往往添加中間層[11]，Gawde等[12]同時(shí)放置5個(gè)中間層(放置順序?yàn)椋?304/Ni/Cu/Ag/Cu/Ni/304)在相對較低的溫度(500℃)和低壓(0.1 MPa)條件下連接了304不銹鋼棒。焊后棒材在Ag界面斷裂之前(Ag的抗拉強(qiáng)度為140 MPa)達(dá)到了130 MPa的拉伸強(qiáng)度，研究還表明中間層未完全擴(kuò)散到基材中。為避免中間層材料強(qiáng)度太低而限制接頭性能，Jamshidi和Ekrami[13]將75 μm厚的鎳箔置于6 mm厚的304不銹鋼板中間，當(dāng)擴(kuò)散連接工藝參數(shù)為1 150℃、 0.5 MPa和20 min時(shí)，接頭剪切強(qiáng)度達(dá)到532 MPa。在950℃下均化退火180 min，接頭剪切強(qiáng)度提高至552 MPa，與304不銹鋼基材強(qiáng)度相當(dāng)，但中間層的使用不僅使焊接過程復(fù)雜，也增加了生產(chǎn)成本。

事實(shí)上，304不銹鋼并非難以直接擴(kuò)散連接[14]，同種材料之間不存在冶金不相容的問題[15]，理論上304不銹鋼的同種材料擴(kuò)散連接界面可以具有優(yōu)異的力學(xué)性能。但對304不銹鋼擴(kuò)散連接工藝的研究并不系統(tǒng)，工藝參數(shù)對擴(kuò)散連接界面質(zhì)量影響的研究還十分有限，因此本文探討了304不銹鋼擴(kuò)散連接溫度對界面質(zhì)量影響的規(guī)律，并對其作用機(jī)理進(jìn)行了分析。

1 實(shí)驗(yàn)方法

擴(kuò)散連接工藝實(shí)驗(yàn)采用1 mm厚的304不銹鋼板作為實(shí)驗(yàn)材料，其成分如表1所示。在連接前對每層不銹鋼薄板進(jìn)行打磨和拋光，每道次砂紙粒度依次為1000、 1200號和1500號，磨拋后的不銹鋼板呈清晰的鏡面，然后用無水乙醇清洗。擴(kuò)散連接實(shí)驗(yàn)在真空熱壓爐中完成，擴(kuò)散連接溫度變化范圍為925～1 000℃，加熱升溫速度為10℃/min。進(jìn)行不同溫度的擴(kuò)散連接實(shí)驗(yàn)時(shí)，試樣均在30 MPa擴(kuò)散連接壓力下保溫60 min。連接結(jié)束后隨爐冷卻，在此過程中爐內(nèi)真空度維持在5×10-3Pa左右。

表1 304不銹鋼的化學(xué)成分[15] (wt·%)

為揭示不同工藝參數(shù)對界面質(zhì)量的影響規(guī)律，通過測定擴(kuò)散連接接頭剪切強(qiáng)度來定量評價(jià)其力學(xué)性能，接頭抗剪切強(qiáng)度實(shí)驗(yàn)如圖1所示，由于1 mm的不銹鋼板受壓容易彎曲失穩(wěn)，因此試樣制作時(shí)將多層薄板同時(shí)焊合，增大了試樣垂直于載荷方向上的厚度。接頭剪切實(shí)驗(yàn)在INSTRON材料實(shí)驗(yàn)機(jī)上進(jìn)行，剪切面在圖1(b)中以虛線表示，將試驗(yàn)機(jī)顯示的最大載荷除以試樣剪切面積(3×3=9 mm2)，得到抗剪強(qiáng)度，并取5次剪切測試結(jié)果的平均值作為最終值。剪切斷裂后利用JSM-7800F掃描電子顯微鏡(SEM)對斷口進(jìn)行觀察。

另外，以試樣厚度變形率作為其尺寸精度指標(biāo)，通過測定擴(kuò)散連接前后試樣厚度的相對變化量，作為定量評估的依據(jù)，其中厚度變形率

(1)

(a) 剪切強(qiáng)度測試過程示意圖

(b) 剪切試樣示意圖(單位： mm)

式中，T為連接前試樣的總厚度，TDB為焊后厚度。

使用Axio Imager M 2m型金相顯微鏡觀察接頭顯微組織前，使用體積比為VHF∶VHNO3∶VH2O=2∶1∶7的混合溶液作為金相腐蝕液，腐蝕打磨光滑的試樣表面。以焊合率描述界面質(zhì)量，多層不銹鋼層擴(kuò)散連接的焊合率

(2)

式中，L為連接界面總長度，Lu為未焊合區(qū)域的長度。

2 結(jié)果與討論

作為接頭力學(xué)性能實(shí)驗(yàn)的基準(zhǔn)與參考，首先測量304不銹鋼母材的組織性能，如表2所示。304不銹鋼含碳量低(≤0.08%，質(zhì)量分?jǐn)?shù))，因而韌性好、剪切強(qiáng)度高，約為抗拉強(qiáng)度的80.02%，符合金屬材料的剪切強(qiáng)度與抗拉強(qiáng)度的對應(yīng)關(guān)系。

表2 304不銹鋼組織性能

2.1 擴(kuò)散連接溫度對界面質(zhì)量的影響

圖2和圖3為連接溫度與接頭性能的關(guān)系曲線，其中，當(dāng)壓力為30 MPa，時(shí)間為60 min、溫度為925℃下進(jìn)行擴(kuò)散連接時(shí)，試樣厚度變形量僅為0.194%。當(dāng)連接溫度升高至950℃，引起較為劇烈的壓縮變形，變形率升高到1.287%；而在更高溫度下擴(kuò)散連接時(shí)，變形程度略有增加(0.3%左右)，分別為1.521%(975℃)和1.567%(1 000℃)。接頭抗剪切強(qiáng)度并沒有隨著溫度升高而持續(xù)上升，當(dāng)溫度升高至950℃時(shí)，剪切強(qiáng)度達(dá)到峰值580 MPa，與母材抗剪切性能相當(dāng)，兩者之比為98.47%，此后升高溫度反而導(dǎo)致接頭強(qiáng)度的下降。

圖2 連接溫度與試件變形率的關(guān)系

圖3 連接溫度與接頭抗剪切強(qiáng)度的關(guān)系

連接溫度對于接頭質(zhì)量的影響體現(xiàn)在改變焊合率與接頭組織等方面。如圖4所示，焊合率隨著擴(kuò)散連接溫度的升高而逐步提高，當(dāng)擴(kuò)散連接溫度為950℃時(shí)，焊合率為97.16%，而當(dāng)溫度為1 000℃時(shí)，焊合率達(dá)到了99.02%。在宏觀變形量上，因?yàn)楦邷叵虏讳P鋼的屈服應(yīng)力更低，因此在同樣的壓力下，溫度越高發(fā)生屈服而進(jìn)入塑性變形階段的材料占比越多，材料流變進(jìn)入界面間的孔洞內(nèi)，使孔洞尺寸在各方向上均有所減小。在原子微觀運(yùn)動(dòng)的層面上，擴(kuò)散系數(shù)隨著溫度升高以更快的速率增長[17]，高溫?cái)U(kuò)散連接時(shí)元素在界面兩側(cè)加速遷移，部分原子進(jìn)入界面間的孔洞中，使孔洞尺寸和數(shù)量減小。溫度升高使孔洞大量消失的同時(shí)也造成了連接試樣變形率的逐步增大。

圖4 連接溫度與焊合率的關(guān)系

理論上，焊合率的持續(xù)增長意味著能夠承受剪切載荷的有效連接面積增大，接頭因此可以在分離前抵抗更大的剪切力，但接頭強(qiáng)度并沒有隨溫度升高呈現(xiàn)出不斷上升的趨勢，這與溫度升高引起的接頭附近組織變化有關(guān)。圖5為不同連接溫度下的界面金相組織。當(dāng)連接溫度較低，僅為925℃時(shí)，兩層不銹鋼薄板連接界面處(區(qū)域Ⅰ)，在壓力作用下形成了一層細(xì)小的晶粒，該區(qū)域內(nèi)晶粒平均直徑約為1.73 μm，界面附近區(qū)域Ⅱ處的晶粒大小不均，尺寸較小的晶粒直徑在9.25 μm左右，而較大晶粒的直徑可達(dá)28.76 μm。區(qū)域Ⅰ處的晶界十分密集，具有優(yōu)異的阻礙裂紋擴(kuò)展能力，這也保證了該工藝參數(shù)下的連接界面在焊合率僅為87.39%的情況下也能在斷裂前抵抗524 MPa的剪切應(yīng)力，接頭強(qiáng)度僅次于950℃時(shí)出現(xiàn)的峰值強(qiáng)度。但區(qū)域Ⅰ與區(qū)域Ⅱ內(nèi)的微觀組織存在巨大差異，變形時(shí)組織協(xié)調(diào)能力差[18]，容易在區(qū)域Ⅰ內(nèi)出現(xiàn)局部應(yīng)變帶[19]，進(jìn)而導(dǎo)致剪切過程中位錯(cuò)在晶界處塞積，區(qū)域Ⅰ內(nèi)容易出現(xiàn)應(yīng)力集中的現(xiàn)象，制約了其細(xì)晶強(qiáng)化的效果。

(a) 925℃

(b) 950℃

(c) 975℃

(d) 1 000℃

在950℃下連接時(shí)，各處晶粒都經(jīng)過完整的再結(jié)晶形核與生長的過程，不同于925℃下連接時(shí)呈現(xiàn)的細(xì)晶薄層，950℃連接接頭在距焊縫100 μm范圍內(nèi)均分布著細(xì)小的晶粒，晶粒直徑約為18.49 μm，小于原始組織中的晶粒直徑。盡管在距離連接面更遠(yuǎn)處，顯微組織逐漸過渡成32.38 μm的等軸晶，但該試樣內(nèi)晶粒尺寸平緩過渡的特點(diǎn)進(jìn)一步降低了組織不完全均勻帶來的不利影響，擴(kuò)散連接面剪切變形、萌生裂紋直至分離過程基本在細(xì)小均勻組織中進(jìn)行。所以該接頭在力學(xué)性能上表現(xiàn)良好，剪切強(qiáng)度為580 MPa，與是母材(589 MPa)的98.47%。

此后連接溫度進(jìn)一步升高，在圖5(c)(溫度為975℃)中再次觀察到了不均勻的組織，較小晶粒的直徑約為30.42 μm，與圖5(b)中相近，但部分晶粒以晶界移動(dòng)的方式吞并了周圍的細(xì)晶，個(gè)別新生成的大晶粒直徑達(dá)到了89.84 μm，接頭處平均晶粒直徑為44.14 μm。當(dāng)連接溫度升高至1 000℃時(shí)，如圖5(d)所示，晶粒直徑顯著增大至43.80～109.21 μm，平均直徑為53.08 μm。盡管975℃和1 000℃連接時(shí)所對應(yīng)接頭焊合率分別高達(dá)98.42%和99.02%，但粗大的組織對強(qiáng)度的削弱作用更為嚴(yán)重，試樣界面抗剪切強(qiáng)度分別降低至475 MPa和421 MPa。

2.2 擴(kuò)散連接溫度對剪切斷口形貌的影響

多層304不銹鋼擴(kuò)散連接試樣剪切實(shí)驗(yàn)中，T型接頭因剪切斷裂而發(fā)生分層現(xiàn)象的過程如圖6(a)， 6(b)所示。連接界面內(nèi)的剪切應(yīng)力達(dá)到最大抗剪切強(qiáng)度后，界面兩側(cè)材料以非常緩慢的速度逐漸分離，此時(shí)的韌窩密集分布，形狀也較為規(guī)則，見圖6(c)；在剪切面中，最后發(fā)生剪切分離的區(qū)域內(nèi)出現(xiàn)了準(zhǔn)解理斷裂面，在圖6(d)中以箭頭標(biāo)出。裂紋孕育及擴(kuò)展過程中斷裂面形貌的變化與Dhib等[20]和Yang等[21]的結(jié)果相符。

(a) 剪切實(shí)驗(yàn)試樣受力示意圖

(b) 界面分離過程示意圖

(c) 剪切斷口局部圖(剪切實(shí)驗(yàn)初期)

(d) 剪切斷口局部圖(剪切實(shí)驗(yàn)?zāi)┢?

圖7(a)展示的925℃擴(kuò)散連接試樣斷口內(nèi)可觀察到有未焊合區(qū)域，在圖7(a)中以白色箭頭標(biāo)出，分布于韌窩之間。但在更高溫度下進(jìn)行擴(kuò)散連接后，由于晶界遷移以及顯微孔洞尺寸的大幅縮小，圖7(c)， 7(e)， 7(g)所示的韌性斷裂區(qū)中分布著韌窩，很難發(fā)現(xiàn)因未焊合而出現(xiàn)的溝槽或小平面。另外，975℃和1 000℃下得到粗大且不均勻的組織，個(gè)別晶粒直徑是其周邊晶粒的兩倍以上，導(dǎo)致組織變形協(xié)調(diào)性較差，可以觀察到圖7(e)， 7(g)中存在韌窩大小不均勻的現(xiàn)象。在925～1 000℃擴(kuò)散連接試樣斷口邊緣，即剪切實(shí)驗(yàn)中相鄰不銹鋼板即將完全分離的時(shí)候，韌窩的形狀與實(shí)驗(yàn)初期有所不同。圖7(b)， 7(d)， 7(f)， 7(h)中韌窩呈卵圓形或拋物線形，韌窩變形與剪切實(shí)驗(yàn)?zāi)┢趹?yīng)力集中程度加劇有關(guān)。隨著擴(kuò)散連接溫度的升高，晶粒在1 000℃高溫下經(jīng)過充分生長后，在斷裂的最后階段無法觀察到明顯的韌窩，出現(xiàn)了向脆性斷裂轉(zhuǎn)變的趨勢，如圖7(h)所示。

3 結(jié)論

通過設(shè)定不同的擴(kuò)散連接溫度，研究了304不銹鋼擴(kuò)散連接接頭界面組織和力學(xué)性能的變化規(guī)律，得到如下結(jié)論：

1) 304不銹鋼薄板在950℃獲得的擴(kuò)散連接接頭力學(xué)性能最佳，界面抗剪切強(qiáng)度為580 MPa，達(dá)到母材強(qiáng)度的98.47%。該接頭焊合率較高，達(dá)到了97.16%，且在距界面100 μm的范圍內(nèi)，分布著平均直徑為18.49 μm的晶粒，小于母材晶粒直徑，保證了接頭優(yōu)良的強(qiáng)度與塑性。

2) 溫度自925℃升高至1 000℃，試件厚度變形率由0.194%升高至1.567%。溫度越高不銹鋼的屈服強(qiáng)度越低，在擴(kuò)散連接壓力作用下發(fā)生更嚴(yán)重的宏觀塑性變形，使試件厚度減小。

(a) 925℃焊合后的剪切實(shí)驗(yàn)初期

(b) 925℃焊合后的剪切實(shí)驗(yàn)?zāi)┢?/p>

(c) 950℃焊合后的剪切實(shí)驗(yàn)初期

(d) 950℃焊合后的剪切實(shí)驗(yàn)?zāi)┢?/p>

(e) 975℃焊合后的剪切實(shí)驗(yàn)初期

(f) 975℃焊合后的剪切實(shí)驗(yàn)?zāi)┢?/p>

(g) 1 000℃焊合后的剪切實(shí)驗(yàn)初期

(h) 1 000℃焊合后的剪切實(shí)驗(yàn)?zāi)┢?/p>

3) 304不銹鋼擴(kuò)散連接接頭抗剪切強(qiáng)度隨溫度升高先增大后減小。其原因在于擴(kuò)散連接溫度升高在提高焊合率的同時(shí)也會(huì)引起接頭內(nèi)晶粒長大，進(jìn)而導(dǎo)致接頭強(qiáng)度與塑性的降低。