國(guó)家廢源庫(kù)廢放射源近地表處置活度限值研究

范　澤，圣　鋒，吳　宏，陳運(yùn)利，王　杰，王洪祖

國(guó)家廢源庫(kù)廢放射源近地表處置活度限值研究

范澤，圣鋒，吳宏，陳運(yùn)利，王杰，王洪祖

（中核清原環(huán)境技術(shù)工程有限責(zé)任公司，北京 100037）

在統(tǒng)計(jì)分析國(guó)家廢源庫(kù)現(xiàn)存廢放射源核素種類(lèi)、數(shù)量、活度分布的基礎(chǔ)上，對(duì)廢放射源進(jìn)行了分類(lèi)篩選，以廢放射源近地表處置為目的，從長(zhǎng)期安全性的角度，推導(dǎo)了可近地表處置的主要核素的活度上限值。并以此限值估算了國(guó)家廢源庫(kù)廢放射源近地表處置的減容效果。

國(guó)家廢源庫(kù)；廢放射源；處置；活度限值

處置作為廢放射源安全可靠管理的最后一步，已經(jīng)成為國(guó)際社會(huì)的共識(shí)。按照我國(guó)相關(guān)國(guó)務(wù)院條例及部門(mén)規(guī)章要求，廢放射源可返回生產(chǎn)商、送交取得相應(yīng)資質(zhì)的貯存或處置單位、實(shí)施再循環(huán)再利用，以及清潔解控。目前，我國(guó)廢放射源主要以長(zhǎng)期貯存管理為主，并沒(méi)有從根本上解決廢放射源的安全隱患，且我國(guó)當(dāng)前正在運(yùn)行的近地表處置場(chǎng)許可證規(guī)定不接收廢放射源。為了解決我國(guó)廢放射源的最終出路問(wèn)題，需要研究包括廢放射源近地表處置活度限值在內(nèi)的廢放射源處置事宜。

國(guó)家廢放射源集中貯存庫(kù)（簡(jiǎn)稱國(guó)家廢源庫(kù)）位于西北低中放固體廢物處置場(chǎng)（簡(jiǎn)稱西北處置場(chǎng)）內(nèi)，于2007年底建成，庫(kù)內(nèi)有源坑112個(gè)，有效容積2 600 m3。國(guó)家廢源庫(kù)內(nèi)收貯的廢放射源均為密封放射源，收貯前進(jìn)行了基于運(yùn)輸和貯存要求的適當(dāng)整備，未實(shí)施基于處置要求的廢放射源整備。截至2019年12月30日，國(guó)家廢源庫(kù)共貯存136 907枚廢放射源，已占用國(guó)家廢源庫(kù)庫(kù)容約1/2，廢放射源主要核素為：137Cs、60Co、90Sr、241Am、226Ra、238U、232Th、238+239Pu、63Ni等，盤(pán)存總活度約為8.60×1015Bq。國(guó)家廢源庫(kù)內(nèi)現(xiàn)有廢放射源收貯情況見(jiàn)表1。

表1　國(guó)家廢源庫(kù)廢放射源收貯情況

1　國(guó)際廢放射源處置實(shí)踐

1.1　美國(guó)

在美國(guó)NRC 的技術(shù)報(bào)告中，沒(méi)有專門(mén)考慮廢放射源的處置，將廢放射源作為離散廢物，只需判斷廢放射源屬于哪類(lèi)廢物，從而進(jìn)行相應(yīng)的處置。目前，美國(guó)Barnwell 處置場(chǎng)和Richland 處置場(chǎng)可接收歸入A、B、C 類(lèi)廢物的廢密封源。對(duì)于歸入超C 類(lèi)廢物的廢密封源還沒(méi)有明確的處置方案，由DOE 負(fù)責(zé)進(jìn)行環(huán)境影響分析以確定超C 類(lèi)廢物的處置方案。美國(guó)對(duì)屬于超C 類(lèi)廢物的廢密封源仍回收后安全貯存，將來(lái)永久性地質(zhì)處置庫(kù)建好后再進(jìn)行處置。美國(guó)商業(yè)密封源處置源活度限值見(jiàn)表2[1]。

表2　美國(guó)商業(yè)密封源處置情況

注：① 根據(jù)特定場(chǎng)址的行政限制、廢物接收標(biāo)準(zhǔn)、平均濃度的應(yīng)用或許可證條件，允許對(duì)含特定放射性核素的單個(gè)廢放射源的最大活度限值；

② DOE正在開(kāi)發(fā)處置能力。

1.2　法國(guó)

法國(guó)自2014年起，部分符合要求的廢密封源開(kāi)始送往ANDRA 管理下的奧布處置場(chǎng)（CSA）進(jìn)行處置。極低水平放射性廢密封源在莫爾維利埃極低放廢物處置場(chǎng)（Cires）處置。未來(lái)在深地質(zhì)處置場(chǎng)（Cigéo）處置高水平、長(zhǎng)壽命廢密封源。法國(guó)廢放射源主要處置路徑和處置方式如表3[2]所列。

其中，對(duì)于近地表處置的奧布處置場(chǎng)，根據(jù)不同核素類(lèi)型、包裝尺寸和景象計(jì)算的廢密封源接收的活度限值（LAS）見(jiàn)表4[2]所示。對(duì)于半衰期小于5.27 年的廢放射源（60Co），可不設(shè)置活度限制要求，主要考慮運(yùn)行期間的輻射防護(hù)安全，廢密封源處置包的活度不大于270 TBq。當(dāng)處置包活度大于270 TBq時(shí)，暫存到核素活度衰減值270 TBq，在CSA 處置。

表3　按照處置路徑主要廢放射源的處置方式

表4　法國(guó)主要廢密封源的接收活度限值

通過(guò)以上國(guó)家的廢放射源處置實(shí)踐及接收活度限值可以看出：美國(guó)對(duì)于放射性廢物管理自成體系，將廢密封源作為離散廢物看待，不同處置場(chǎng)的接收活度限值差別較大；法國(guó)等歐洲國(guó)家遵循IAEA在近地表處置設(shè)施安全評(píng)價(jià)方法改進(jìn)項(xiàng)目（ISAM）中推薦的安全評(píng)價(jià)方法，根據(jù)自身場(chǎng)址特性，制定出了符合本國(guó)情況的處置方式及接收活度限值。結(jié)合我國(guó)的廢物管理體系，在對(duì)我國(guó)廢放射源處置進(jìn)行景象分析、計(jì)算時(shí)，主要借鑒了法國(guó)的相關(guān)內(nèi)容。

2　廢放射源分類(lèi)及篩選

我國(guó)廢放射源分類(lèi)的基本原則和方法與放射性廢物分類(lèi)一致，從廢放射源處置的角度，根據(jù)這些放射源核素的半衰期、活度和豁免水平，把廢放射源分為四類(lèi)，分類(lèi)示意圖見(jiàn)圖1[3]。

圖1　廢放射源分類(lèi)示意圖

第 1 類(lèi)是指其活度水平小于或等于 GB 18871表A1規(guī)定豁免水平的任何半衰期的廢放射源。這類(lèi)廢放射源經(jīng)審管部門(mén)認(rèn)可后可免除審管部門(mén)的監(jiān)督管理，可作為非放廢物送城市垃圾填埋場(chǎng)分散處置。不過(guò)，考慮到長(zhǎng)壽命源存在長(zhǎng)期潛在的危害，也可選擇送極低放、低中放廢物處置場(chǎng)處置，特別是當(dāng)單個(gè)源屬于豁免源，而數(shù)量很多（甚至數(shù)千枚源）集裝處理時(shí)，應(yīng)包裝成符合低中放廢物處置場(chǎng)接收準(zhǔn)則要求的廢放射源包送處置場(chǎng)處置，以防止污染擴(kuò)散的可能性。

第2類(lèi)是指其活度水平大于GB 18871規(guī)定的豁免水平，經(jīng)過(guò)數(shù)十年（按照國(guó)家廢源庫(kù)壽期50 a考慮）的衰變，可達(dá)到豁免水平的廢放射源。這類(lèi)廢放射源所具有的放射性危害和風(fēng)險(xiǎn)不是長(zhǎng)期的，應(yīng)選擇送城市廢物暫存庫(kù)或送國(guó)家廢放射源集中貯存庫(kù)貯存管理，也可選擇近地表處置。

第3類(lèi)是指通常需要經(jīng)過(guò)數(shù)十年至300 a的衰變，才能達(dá)到安全評(píng)價(jià)確定的可接受水平的廢放射源。根據(jù)廢放射源處置時(shí)考慮的安全評(píng)價(jià)景象的不同，按半衰期小于等于5 a和大于5 a的特征，進(jìn)一步將這類(lèi)源分成3A和3B兩類(lèi)。這類(lèi)廢放射源適合于近地表處置。3A類(lèi)廢放射源在經(jīng)過(guò)處置場(chǎng)數(shù)十年的運(yùn)行時(shí)間后，其活度已經(jīng)大大降低，因此在制定接收限值時(shí)主要考慮與運(yùn)行有關(guān)的景象；3B類(lèi)廢放射源在制定接收限值時(shí)則既要考慮與運(yùn)行有關(guān)的景象，又要考慮關(guān)閉后的景象。

第4類(lèi)是指經(jīng)過(guò)300 a的衰變，仍然不能達(dá)到安全評(píng)價(jià)確定的可接受水平的廢放射源。這類(lèi)廢放射源主要由長(zhǎng)壽命放射性核素組成，并以α放射性核素為主，其處置的輻射安全主要考慮長(zhǎng)期輻射安全性?？蛇x擇的處置方式有30～300 m的中等深度的鉆孔、礦井、豎井處置和深度大于300 m的深地質(zhì)處置。

考慮長(zhǎng)期安全的廢放射源近地表處置接收限值推導(dǎo)，主要為3B類(lèi)廢放射源。

在3B類(lèi)廢放射源中，根據(jù)我國(guó)廢放射源的收貯情況再進(jìn)行篩選。收貯的133Ba、152Eu廢放射源的最大活度經(jīng)過(guò)300 a衰變，都可以達(dá)到豁免水平，因此在基于長(zhǎng)期安全評(píng)價(jià)的活度限值推導(dǎo)中不予考慮。

根據(jù)上述討論，在廢放射源近地表處置接收限值推導(dǎo)時(shí)，需要考慮的核素為137Cs、90Sr（90Y）。

3　廢放射源近地表處置活度限值推導(dǎo)

3.1　活度限值推導(dǎo)方法

活度限值推導(dǎo)使用的是IAEA在近地表處置設(shè)施安全評(píng)價(jià)方法改進(jìn)項(xiàng)目（ISAM）中推薦的安全評(píng)價(jià)方法。

在大部分安全評(píng)價(jià)中，對(duì)人類(lèi)和/或環(huán)境的影響是計(jì)算終點(diǎn)，廢物活度濃度和總活度通常是評(píng)價(jià)的起點(diǎn)。與安全評(píng)價(jià)相反，在推導(dǎo)處置活度限值時(shí)，計(jì)算終點(diǎn)是廢放射源的活度限值，輻射防護(hù)標(biāo)準(zhǔn)為計(jì)算起點(diǎn)[4]。

3.2　輻射防護(hù)標(biāo)準(zhǔn)

推導(dǎo)國(guó)家廢源庫(kù)廢放射源近地表處置活度限值，采用的劑量限值是西北處置場(chǎng)關(guān)閉以后通過(guò)各種途徑向環(huán)境釋放的放射性核素對(duì)公眾中個(gè)人造成的有效劑量當(dāng)量限值0.01 mSv/a[5]。

處置場(chǎng)有組織的控制解除后的任何時(shí)間內(nèi)，對(duì)無(wú)意闖入者持續(xù)受照的年有效劑量不超過(guò)1 mSv[5]，無(wú)意闖入者發(fā)生挖掘、鉆探等事故時(shí)，可能受到的有效劑量不超過(guò)5 mSv[5]。

3.3　景象分析與選擇

采用IAEA使用的景象分析方法，并參照西北處置場(chǎng)環(huán)境影響評(píng)價(jià)過(guò)程中的景象，選擇推導(dǎo)廢放射源近地表處置源活度限值的評(píng)價(jià)過(guò)程中所需考慮的景象。

運(yùn)行期間的景象：直接外照射景象和墜落景象。

由于廢放射源處置貨包的外表面劑量率需要滿足西北處置場(chǎng)廢物接收要求的外表面劑量率限值，故運(yùn)行期間對(duì)人類(lèi)產(chǎn)生的外照射劑量與其他廢物包情況相同，不再單獨(dú)進(jìn)行分析。僅將外表面劑量率限值作為廢放射源貨包的總活度限值推導(dǎo)條件。

考慮廢放射源活度集中的特點(diǎn)，對(duì)于高活度廢放射源處置貨包建議選取具有更高抗沖擊性、耐腐蝕性的不銹鋼處置容器，故運(yùn)行期間即使發(fā)生貨包墜落，也不會(huì)出現(xiàn)貨包破損、廢放射源散落的情況。

關(guān)閉后的景象：正常釋放景象、浸泡景象、居住景象、鉆探景象、鉆探后景象、裝口袋景象。

正常釋放景象、浸泡景象、居住景象是以整個(gè)處置單元為研究對(duì)象，因此該景象可推導(dǎo)廢放射源近地表處置在整個(gè)處置單元的總活度限值，已在西北處置場(chǎng)建設(shè)、運(yùn)行環(huán)境評(píng)價(jià)中進(jìn)行包絡(luò)性評(píng)價(jià)，不再單獨(dú)分析；鉆探景象、鉆探后景象和裝口袋景象是以單枚廢放射源為研究對(duì)象，通過(guò)這些景象可推導(dǎo)單枚廢放射源的活度限值。

因此選擇鉆探景象、鉆探后景象和裝口袋景象建立模型，推導(dǎo)近地表處置時(shí)單枚廢放射源的活度限值。假設(shè)處置場(chǎng)關(guān)閉300 a以后，即有組織監(jiān)護(hù)期結(jié)束后，在無(wú)人看管的情況下，發(fā)生人類(lèi)侵?jǐn)_，即在處置場(chǎng)上方鉆探、鉆探后、裝口袋。

3.4　模型建立與限值推導(dǎo)

由于工業(yè)137Cs源形態(tài)一般為陶瓷氯化銫，高度不溶于水且不易腐蝕為粉末狀，故不考慮放射性散落進(jìn)入土壤情景，只考慮外照射劑量。

醫(yī)用90Sr源為金屬面源，工業(yè)90Sr源為陶瓷覆釉源，考慮包殼破損后，放射性散落進(jìn)入空氣、土壤產(chǎn)生內(nèi)照射情景。

同時(shí)考慮近源區(qū)域β粒子產(chǎn)生的韌致輻射。

（1）鉆探情景

① 外照射

假設(shè)處置場(chǎng)關(guān)閉300 a后，無(wú)意闖入者在處置單元上進(jìn)行鉆探。闖入者在鉆探時(shí)提取的巖芯直徑=10 cm，長(zhǎng)度=5 m，闖入者距巖芯距離=0.5 m，鉆探時(shí)間5 h，則空氣比釋動(dòng)能率可按下式計(jì)算：

由于廢放射源鉆出后仍為點(diǎn)狀源，根據(jù)照射量與空氣吸收劑量的關(guān)系，可推導(dǎo)出取巖芯者受137Cs所致的有效劑量當(dāng)量率計(jì)算公式：

式中：—有效劑量當(dāng)量率（取事故狀態(tài)單次急性照射劑量限值1 mSv/h），Sv·h-1；—核素的放射性活度，Bq；—線源的長(zhǎng)度，即巖芯的提取長(zhǎng)度，m；—為取巖芯者與巖芯中心的垂直距離，m；—為空氣比釋動(dòng)能率常數(shù)，取值Cs-137=0.079 μGy·m2·MBq-1·h-1[6]；—空氣比釋動(dòng)能到周?chē)鷦┝慨?dāng)量的轉(zhuǎn)換系數(shù)，取值1.21 Sv/Gy[7]。

鉆探帶出的廢放射源的殘留活度：

式中：Int為廢放射源處置時(shí)放射性核素的初始活度（Bq）；Exp為發(fā)生鉆探的時(shí)間（300 a）。

② 內(nèi)照射

假定干法鉆探，考慮90Sr源破損，放射性核素散落進(jìn)入空氣。吸入內(nèi)照射所致劑量為：

inh,dust=air,gasrinh（3）

式中：air,gas—空氣中核素濃度，Bq/m3；—接觸時(shí)間，取值5 h；r—成人空氣呼吸率，0.02 m3/min；inh—核素吸入單位攝入量所致的待積有效劑量因子，取值9.0×10-9Sv/Bq[6]；inh,dust取值無(wú)意闖入者持續(xù)受照的年有效劑量限值1 mSv/a。

air,gas=dusts（4）

式中：dust—放射性含塵量，保守取值1 mg/ m3[8]；s—核素活度濃度，取值Res/10 Bq/g。

（2）鉆探后情景

假定鉆探后90Sr源破損，考慮土壤污染面積2 500 m2，厚度0.15 m，土壤密度2 000 kg/m3。污染土壤中90Sr活度濃度ARes/7.5×105Bq/kg。

外照射及吸入內(nèi)照射影響遠(yuǎn)低于鉆探情景，故直接考慮食入內(nèi)照射。當(dāng)?shù)啬敛葜泻怂鼗疃葷舛萷由下式計(jì)算得到：

p=soilve-λt（5）

式中：v—牧草從土壤攝入核素的濃集因子，取值v=3[9]；—農(nóng)作物收獲時(shí)間，0.5 a。

公眾食入動(dòng)物產(chǎn)品產(chǎn)生的待積有效劑量當(dāng)量由下式得到：

g=ingggg（6）

式中：g—個(gè)人因食入動(dòng)物產(chǎn)品而接受的年待積有效劑量當(dāng)量，取公眾中個(gè)人造成的有效劑量當(dāng)量限值0.01 mSv/a；ing—公眾成員食入單位攝入量所致的待積有效劑量Sv/Bq[6]；g—個(gè)人對(duì)g類(lèi)產(chǎn)品的年攝入量，取10 kg/a；g—食入有關(guān)地區(qū)g類(lèi)產(chǎn)品的份額，保守取1；g—?jiǎng)游锂a(chǎn)品中放射性核素活度濃度，Bq/kg，由下式計(jì)算得到：

g=APF（7）

式中，A—核素在動(dòng)物中的轉(zhuǎn)移參數(shù)，取值8×10-3kg-1[9]；F—?jiǎng)游锩刻煜牡娘暳狭浚? kg/d；P—?jiǎng)游镲暳现械暮怂鼗疃葷舛?，Bq/kg。

（3）裝口袋情景

闖入者將廢放射源裝入口袋4 h，與身體距離3 cm，隨后將廢放射源放入家中，距源2 m，每天8 h受到廢放射源的外照射，持續(xù)365 d。

同時(shí)，考慮近源區(qū)域β粒子產(chǎn)生的韌致輻射劑量率可按下式計(jì)算[7]：

式中：為β輻射體的β輻射活度，MBq；β為β粒子最大能力，MeV；為吸收體的有效原子系數(shù)；為考慮到內(nèi)韌致輻射貢獻(xiàn)的修正因子，取水的外吸收體+值為12[7]；en為韌致輻射的質(zhì)能吸收系數(shù)，保守取值為1；為距源的距離，取值3 cm。

按照無(wú)意闖入者發(fā)生挖掘、鉆探等事故時(shí)，可能受到的有效劑量不超過(guò)5 mSv[5]，代入式（1）、式（2）、式（8）。得出137Cs、90Sr源int。

綜上，單源活度限值如表6。

表6　廢放射源近地表處置主要核素活度限值

4　國(guó)家廢源庫(kù)減容效果估算

按照此活度限值，國(guó)家廢源庫(kù)中可進(jìn)行近地表處置的廢放射源數(shù)量為100 338枚，見(jiàn)表7，占總收貯量的73.28%?？山乇硖幹玫膹U放射源總活度占收貯量的86%。

表7　可近地表處置的廢放射源數(shù)量

5　結(jié)語(yǔ)

我國(guó)是核技術(shù)利用大國(guó)，截至2019年，我國(guó)在用放射源已達(dá)到14萬(wàn)余枚，已產(chǎn)生的廢放射源已達(dá)到20余萬(wàn)枚[10]。核技術(shù)利用在為我國(guó)經(jīng)濟(jì)發(fā)展和國(guó)防建設(shè)發(fā)揮重要作用的同時(shí)，安全環(huán)保的壓力也在不斷積累增長(zhǎng)。目前，研究將國(guó)家廢源庫(kù)貯存的部分廢放射源進(jìn)行近地表處置是解決廢放射源最終安全處置的重要一步。

以國(guó)家廢源庫(kù)貯存的廢放射源在西北低中放固體廢物處置場(chǎng)進(jìn)行近地表處置為導(dǎo)向，提出了國(guó)家廢源庫(kù)現(xiàn)存主要廢放射源的近地表處置活度限值，并估算了國(guó)家廢源庫(kù)現(xiàn)存廢放射源減容效果。為之后廢放射源處置工作提供一定的參考價(jià)值。

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［7］ 潘自強(qiáng)．輻射安全手冊(cè)［M］．北京：科學(xué)出版社，2011.

［8］ 潘自強(qiáng)，王志波，陳竹舟，等．中國(guó)核工業(yè)三十年輻射環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)［M］．北京：原子能出版社，1990.

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［10］國(guó)家報(bào)告編寫(xiě)組．《乏燃料管理安全和放射性廢物管理安全聯(lián)合公約》第七次審議會(huì)議，中華人民共和國(guó)國(guó)家報(bào)告［Z］．北京，2020.

Derivation of Activity Limits of Disused Sealed Radioactive Sources Stored in the National Centralized Storage Facility for Near-surface Disposal

FAN Ze，SHENG Feng，WU Hong，CHEN Yunli，WANG Jie，WANG Hongzu

（CNNC Everclean Envionmental Engineering Co.，LTD，Beijing 100037，China）

On the basis of statistical analysis of radionuclide types, quantity and activity distribution of the existing disused sealed radioactive sources (DSRS) stored in the national centralized storage facility, DSRS were classified. Considering the near-surface disposal as a target, and considering the long-term safety, the activity limits of DSRS for near-surface disposal were derived. This limit is used to estimate the volume reduction effect of the national centralized storage facility.

National centralized storage facility; Disused sealed radioactive sources; Disposal; Activity limits

TL942+.1

A

0258-0918（2021）06-1317-07

2021-03-11

范澤（1988—），河北石家莊人，工程師，現(xiàn)主要從事放射性廢物處置方面研究