高取向熱解石墨單色中子束級(jí)次分析

王子軍，李天富，余周香，劉榮燈，李玉慶，賀林峰，劉蘊(yùn)韜，孫　凱

高取向熱解石墨單色中子束級(jí)次分析

王子軍，李天富，余周香，劉榮燈，李玉慶，賀林峰，劉蘊(yùn)韜，孫凱*

（中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京102413）

高取向熱解石墨HOPG具有優(yōu)異的中子反射性能，在中子散射技術(shù)中廣泛用作中子單色器，而使用它獲得單色中子時(shí)可能會(huì)伴隨嚴(yán)重的次級(jí)污染。本文分別使用晶體衍射方法和飛行時(shí)間方法，分離出HOPG單色后的初級(jí)、次級(jí)和三級(jí)衍射束，并測(cè)量得到了各級(jí)次中子的相對(duì)強(qiáng)度。測(cè)量結(jié)果顯示，在沒(méi)有冷中子源時(shí)，中國(guó)先進(jìn)研究堆反射譜儀樣品位置中子束次級(jí)含量與初級(jí)相當(dāng)，給單色束帶來(lái)嚴(yán)重污染。室溫下鈹過(guò)濾器可以過(guò)濾掉所有次級(jí)中子，但初級(jí)中子強(qiáng)度也明顯衰減。蒙特卡羅中子光路模擬和分析給出次級(jí)中子含量高是由于室溫條件下導(dǎo)管出口中子能譜過(guò)硬，而在使用冷中子源后，次級(jí)中子含量可顯著降低。

中國(guó)先進(jìn)研究堆；高取向熱解石墨；中子單色器；蒙特卡羅

晶體衍射法是獲得反應(yīng)堆中子源單色中子束的常用方法，它利用滿足布拉格關(guān)系的特定波長(zhǎng)中子束與晶體相互作用時(shí)在特定的方向發(fā)生衍射，將單色中子從白光中子束中分離出來(lái)，用于中子散射實(shí)驗(yàn)研究。這種方法具有波長(zhǎng)分辨率高、易于維護(hù)等特點(diǎn)，因此被中子散射譜儀廣泛采用[1]。常用的中子單色器晶體包括高取向熱解石墨（HOPG）、鍺晶體、硅晶體以及銅晶體等。其中，HOPG因其具有高反射率、適合的晶面間距和嵌鑲度等特點(diǎn)，成為獲得冷中子束的常用晶體單色器。由于HOPG（002）晶面間距值較大（3.354 ?），它適合用來(lái)單色冷中子，峰反射率最大能達(dá)到80%以上。此外，對(duì)比其它類型單色器，它的臨界厚度小，非相干散射本底和γ射線本底也很低[2]。

然而，由于其固有的晶體結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，HOPG用作中子單色器時(shí)可能會(huì)引入嚴(yán)重的次級(jí)衍射束的污染，即當(dāng)晶體滿足（002）晶面衍射的條件下，同樣也會(huì)有（004）晶面和（006）晶面的衍射，分別對(duì)應(yīng)衍射中子束的、/2、/3的成分。如果單色前白光中子束含有較多次級(jí)和三級(jí)（/2、/3）中子，則需要加以去除。在中子束路徑中放置過(guò)濾器能夠去除次級(jí)中子，但同時(shí)也會(huì)引起初級(jí)中子強(qiáng)度衰減。因此，在中子譜儀建設(shè)和調(diào)試過(guò)程中，對(duì)HOPG級(jí)次中子污染的測(cè)量和評(píng)估十分必要。針對(duì)中國(guó)先進(jìn)研究堆的中子反射譜儀[3]，采用晶體衍射方法和飛行時(shí)間方法，成功測(cè)量了HOPG單色后的初級(jí)、次級(jí)和三級(jí)中子強(qiáng)度，并結(jié)合蒙特卡羅中子光路模擬，分析了單色后級(jí)次中子含量高的根本原因。

1　實(shí)驗(yàn)測(cè)量條件和方法

1.1　中國(guó)先進(jìn)研究堆和CNGD中子導(dǎo)管

中國(guó)先進(jìn)研究堆CARR是一個(gè)高中子注量率、多用途反應(yīng)堆。其最大功率為60 MW，重水反射層最大注量率達(dá)8.0×1014n/cm2·s。其主要用途為中子散射、同位素生產(chǎn)、材料輻照等。為了高效利用中子束流，該堆冷源孔道出口安裝了多條中子導(dǎo)管，將中子束引導(dǎo)至30 m×60 m的導(dǎo)管大廳，供中子散射實(shí)驗(yàn)設(shè)備終端應(yīng)用[4]。中子導(dǎo)管利用中子全反射原理，可以把低能中子較少損失的傳輸?shù)綆资走h(yuǎn)的地方，提供給中子散射譜儀使用。由于中子全反射角隨著中子波長(zhǎng)的依賴關(guān)系，即短波長(zhǎng)的中子全反射角小，因此利用彎導(dǎo)管可以使得導(dǎo)管出口處的快中子、熱中子成分大幅降低[5]。

在中國(guó)先進(jìn)研究堆CNGD導(dǎo)管安裝了一臺(tái)中子反射譜儀，本實(shí)驗(yàn)即利用中子反射儀的HOPG單色器引出的單色中子束展開(kāi)。單色束起飛角2M=87°，對(duì)應(yīng)衍射初級(jí)中子波長(zhǎng)約為4.6 ?。HOPG 單色器尺寸為4.5 cm×4.5 cm×0.2 cm（長(zhǎng)×寬×厚），反應(yīng)堆運(yùn)行功率20 MW，冷源未安裝。彎導(dǎo)管使得CNGD導(dǎo)管末端中子束能譜分布偏向低能冷中子，但由于沒(méi)有冷源，預(yù)計(jì)導(dǎo)管出口波長(zhǎng)為2.3 ?的次級(jí)中子和1.53 ?的三級(jí)中子仍然可能具有較高含量。本工作的主要目的就是分析白光中子經(jīng)過(guò)HOPG單色后含有的級(jí)次中子，建立適用于HOPG級(jí)次中子含量的分析方法。

1.2　實(shí)驗(yàn)測(cè)量

1.2.1晶體衍射法

為了測(cè)量各級(jí)次成分，在反射譜儀樣品位置放置一塊與單色器參數(shù)相同的HOPG作為分析器將中子束偏轉(zhuǎn)，在偏轉(zhuǎn)后的束流方向放置一維位置靈敏探測(cè)器，通過(guò)轉(zhuǎn)動(dòng)HOPG分析器和移動(dòng)一維探測(cè)器位置進(jìn)行-2掃描，如圖1（a）所示。根據(jù)布拉格衍射條件可知，HOPG分析器轉(zhuǎn)動(dòng)到不同的角度能分離出不同波長(zhǎng)的級(jí)次中子。當(dāng)HOPG分析器與HOPG單色器平行時(shí)，滿足初級(jí)中子的衍射條件，探測(cè)器可獲得初級(jí)中子強(qiáng)度；然后轉(zhuǎn)動(dòng)HOPG分析器，降低起飛角，達(dá)到滿足次級(jí)中子的衍射條件時(shí)，探測(cè)器獲得次級(jí)中子強(qiáng)度；進(jìn)一步降低起飛角，可以獲得三級(jí)中子強(qiáng)度。本實(shí)驗(yàn)中一維位置靈敏中子探測(cè)器能夠一次覆蓋較寬的2角度，提高了測(cè)量效率，兩個(gè)HOPG的使用使得整個(gè)實(shí)驗(yàn)光路成Z字形。

1.2.2飛行時(shí)間法

飛行時(shí)間TOF（Time Of Flight）方法是根據(jù)不同能量（不同波長(zhǎng)）中子飛行一定距離所需的時(shí)間不同的原理來(lái)測(cè)量中子能量（波長(zhǎng)）。對(duì)于HOPG單色中子束的各級(jí)次成分，飛行時(shí)間方法能有效直觀的區(qū)分，并可用于標(biāo)定各成分的波長(zhǎng)和相對(duì)強(qiáng)度等。本實(shí)驗(yàn)利用飛行時(shí)間方法進(jìn)一步測(cè)量了HOPG單色器的級(jí)次成分。在HOPG分析器后的中子束流方向放置飛行時(shí)間測(cè)量裝置，取代原有的一維位置靈敏探測(cè)器，測(cè)量各級(jí)次中子的波長(zhǎng)和強(qiáng)度，如圖 1（b）所示。飛行時(shí)間裝置的主要部件包括限束狹縫、機(jī)械斬波器、飛行管、探測(cè)器及其屏蔽、光電開(kāi)關(guān)及電機(jī)等[6]。實(shí)驗(yàn)測(cè)量時(shí)機(jī)械斬波器轉(zhuǎn)速為5 000 r/min，飛行距離為100 cm，狹縫開(kāi)口為1 mm×1 mm，波長(zhǎng)分辨可達(dá)2%。為了獲得足夠的計(jì)數(shù)強(qiáng)度，測(cè)量時(shí)間為240 min。

圖1　中子級(jí)次測(cè)量示意圖

1.3　蒙特卡羅模擬

使用蒙特卡羅射線追蹤程序MCstas1.12分別計(jì)算室溫和冷源時(shí)的級(jí)次中子含量[7]。該模擬程序提供大量的常用中子散射譜儀部件模塊，是目前國(guó)際上最引人注目的中子散射譜儀通用模擬軟件。單色器的峰反射率0通過(guò)NOP程序計(jì)算得到[8]。假定靠近中子源的導(dǎo)管入口處中子能譜服從麥克斯韋分布，熱中子溫度為300 K，冷中子源溫度為 30 K。CNGD導(dǎo)管由堆內(nèi)導(dǎo)管、提拉門導(dǎo)管、彎導(dǎo)管和后端直導(dǎo)管組成（見(jiàn)圖2），各部分導(dǎo)管長(zhǎng)度如表1所示，中子導(dǎo)管截面為20 cm×5 cm（高×寬），彎導(dǎo)管曲率半徑=519 m，后端直導(dǎo)管采用天然鎳鍍層，其他部分導(dǎo)管均采用=2超鏡[9]。使用平板單色器（Monochromator_flat）模塊實(shí)現(xiàn)HOPG 單色器的仿真模擬，單色器厚度設(shè)置為2 mm，嵌鑲度0.7°且各向同性，單色器起飛角87°。

表1　CNGD導(dǎo)管各部分長(zhǎng)度參數(shù)

圖2　中國(guó)先進(jìn)研究堆CNGD導(dǎo)管幾何示意圖

2　結(jié)果和討論

晶體衍射法進(jìn)行～2角度掃描測(cè)量時(shí)，當(dāng)HOPG分析器角度滿足布拉格衍射條件時(shí)一維位置靈敏探測(cè)器會(huì)采集到一個(gè)近高斯峰。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中在三個(gè)位置測(cè)到了高斯峰，對(duì)應(yīng)角度分別為-44.0°、-67.3°、-74.2°。根據(jù)HOPG（002）的晶面間距=3.353 9 ?，由布拉格衍射公式計(jì)算得到對(duì)應(yīng)的中子波長(zhǎng)分別為4.6 ?、2.3 ?、1.53 ?。由于束流發(fā)散和波長(zhǎng)展寬，對(duì)應(yīng)每個(gè)波長(zhǎng)的級(jí)次中子，在衍射角附近小角度范圍搖擺HOPG分析器能收集到一系列高斯峰。將每個(gè)衍射角附近所有峰強(qiáng)積分可得該單色波長(zhǎng)對(duì)應(yīng)的中子強(qiáng)度。實(shí)驗(yàn)測(cè)得初級(jí)，次級(jí)和三級(jí)中子相對(duì)強(qiáng)度比值為100%：45.6%：10.5%，如圖3所示。由布拉格衍射原理=2sin，=1，2，3，…，對(duì)應(yīng)每個(gè)角度，都有一系列滿足衍射條件的中子。所以實(shí)驗(yàn)測(cè)得的初級(jí)中子（=-44.0°）包含了所有其他級(jí)次中子（/2，/3，…）。同理實(shí)驗(yàn)測(cè)得的次級(jí)中子/2（=-67.3°）包含了所有其他級(jí)次中子（/4，/6，…）。由于四級(jí)以上中子/4衍射角度很小難以測(cè)量，并且它們占比很小，所以此處忽略四級(jí)以上的中子。上述各級(jí)次中子強(qiáng)度比值修正后應(yīng)該是（100%-45.6%-10.5%）：45.6%：10.5%=100%：103.9%：23.9%。此外，中子束在經(jīng)過(guò)HOPG分析器反射后會(huì)衰減，而且不同波長(zhǎng)中子衰減程度不同，所以上述結(jié)果還需要使用反射率進(jìn)行修正。HOPG 對(duì)不同波長(zhǎng)中子的反射率使用NOP軟件計(jì)算，晶面選擇為（002），得拜溫度設(shè)置為300 K，熱漫散射截面為4.8 barn，嵌鑲度為0.7°，晶體厚度為2 mm。計(jì)算結(jié)果表明所用HOPG晶體對(duì)4.6 ?、2.3 ?、1.53 ?中子的相對(duì)積分反射強(qiáng)度為100%，68.3%，51.8%。使用晶體衍射法測(cè)量，在考慮HOPG反射率影響后，得到初級(jí)，次級(jí)和三級(jí)中子強(qiáng)度的比值為100%:152.3%:46.3%。晶體衍射法采集到的次級(jí)中子含量比初級(jí)中子還要高。

圖3　晶體衍射法實(shí)驗(yàn)測(cè)量中子相對(duì)強(qiáng)度結(jié)果

進(jìn)一步利用中子能譜測(cè)量常用的TOF方法分析HOPG的級(jí)次含量。測(cè)量過(guò)程中，HOPG分析器和飛行時(shí)間設(shè)備不需要轉(zhuǎn)動(dòng)，一次測(cè)量TOF的探測(cè)器就收集到了三個(gè)衍射峰，分別對(duì)應(yīng)波長(zhǎng)為 4.58 ?、2.29 ?、1.53 ?的中子，即、/2、/3。這一結(jié)果與之前晶體衍射法測(cè)量結(jié)果基本一致。TOF使用的3He單管探測(cè)器對(duì)初級(jí)、次級(jí)和三級(jí)中子的探測(cè)效率分別為100%、97.0%和90.5%。經(jīng)探測(cè)效率修正后，各級(jí)次中子強(qiáng)度比值為100%：133.3%：12.7%，如圖4（a）所示。NOP計(jì)算結(jié)果表明HOPG晶體對(duì)初級(jí)、次級(jí)、三級(jí)中子的相對(duì)積分反射率為100%、68.3%、51.8%。經(jīng)反射率修正后，各級(jí)次中子強(qiáng)度比值約為100%：195.2%：24.5%。TOF結(jié)果再次驗(yàn)證和表明次級(jí)中子占有很大比例，其強(qiáng)度超過(guò)初級(jí)中子。

與晶體衍射實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比，TOF實(shí)驗(yàn)得到了次級(jí)中子強(qiáng)度相對(duì)含量更高的結(jié)果，原因可能有兩方面。第一，所有實(shí)驗(yàn)測(cè)量中沒(méi)有使用中子準(zhǔn)直器，由于長(zhǎng)波中子發(fā)散度較大，對(duì)比短波中子，它們?cè)诮?jīng)過(guò)兩次單色和長(zhǎng)距離飛行后束斑面積會(huì)變得更大。在晶體衍射法實(shí)驗(yàn)中，一維探測(cè)器能收集到全部中子，束流發(fā)散對(duì)其結(jié)果沒(méi)有影響，但TOF實(shí)驗(yàn)時(shí)斬波器前放置了1 mm限束狹縫，該狹縫使得發(fā)散度小的中子能通過(guò)更多，從而導(dǎo)致測(cè)得的較短波長(zhǎng)中子強(qiáng)度偏高。第二，斬波器在將連續(xù)中子束切割成脈沖中子束時(shí)，每個(gè)脈沖里能量越高即波長(zhǎng)越短的中子能更多的通過(guò)斬波器狹縫，這也會(huì)導(dǎo)致測(cè)量的短波中子強(qiáng)度偏高。晶體衍射方法和飛行時(shí)間方法都表明，在沒(méi)有安裝冷源時(shí)，反射譜儀使用的單色束次級(jí)中子強(qiáng)度含量與初級(jí)中子接近。在HOPG單色器后，使用厚度為15 cm的鈹過(guò)濾器過(guò)濾次級(jí)中子，飛行時(shí)間測(cè)量結(jié)果如圖4（b）所示。鈹過(guò)濾器有效的去掉了所有級(jí)次中子，但由于鈹過(guò)濾器沒(méi)有使用液氮冷卻，初級(jí)中子強(qiáng)度也明顯衰減，這與布達(dá)佩斯反射譜儀觀察的結(jié)果相似[10]。

圖4　鈹過(guò)濾前（a）和鈹過(guò)濾后（b）飛行時(shí)間實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果

為了弄清級(jí)次成分含量高的原因，利用MC模擬進(jìn)行相關(guān)理論分析。首先，考察有冷源（30 K）和室溫（300 K）時(shí)CNGD導(dǎo)管出口處的中子能譜，模擬結(jié)果如圖5所示。30 K時(shí)導(dǎo)管出口中子能譜最可幾波長(zhǎng)為4.7 ?，300 K時(shí)最可幾波長(zhǎng)為2.4 ?，而且前者比后者白光中子注量率增加約一個(gè)量級(jí)。300 K時(shí)2.3 ?的中子強(qiáng)度大約是4.6 ?初級(jí)中子的2倍，這是導(dǎo)致HOPG單色后級(jí)次中子含量高的根本原因。從圖5還可以看出，在導(dǎo)管出口，30 K時(shí)4.6 ?的中子注量率是300 K時(shí)的約40倍。

圖5　CNGD導(dǎo)管出口處中子能譜模擬結(jié)果

使用蒙特卡羅方法模擬HOPG單色后各級(jí)次中子強(qiáng)度，單色器中心離導(dǎo)管出口10 cm，監(jiān)視器離單色器中心10 cm。由于中子強(qiáng)度經(jīng)過(guò)單色后衰減很快，為提高計(jì)算效率，只選取波長(zhǎng)范圍在1～5 ?之間的中子，模擬結(jié)果如圖6所示。300 K時(shí)4.6 ?、2.3 ?、1.53 ?中子的相對(duì)強(qiáng)度分別為100%：72.3%：20.2%，使用反射率修正后比值為100%：105.9%：39.0%。由于導(dǎo)管出口白光中子能譜較硬，所以單色后次級(jí)中子含量比初級(jí)中子還高。由圖6（b）可見(jiàn)，30 K時(shí)HOPG單色后次級(jí)中子強(qiáng)度為初級(jí)的1.3%，反射率修正后約是2%，三級(jí)中子則下降到六個(gè)量級(jí)以上。模擬結(jié)果顯示使用冷源后反射譜儀HOPG的次級(jí)污染情況會(huì)得到顯著改善。

圖6　HOPG單色中子級(jí)次相對(duì)強(qiáng)度模擬結(jié)果

3　結(jié)論

利用晶體衍射方法和飛行時(shí)間方法，測(cè)量了中國(guó)先進(jìn)研究堆CNGD導(dǎo)管中子反射譜儀樣品位置處的中子束級(jí)次含量。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在沒(méi)有冷源時(shí)，盡管使用了特征波長(zhǎng)為4 ?的彎導(dǎo)管傳輸中子，單色后次級(jí)中子含量依然較高，其強(qiáng)度與初級(jí)中子強(qiáng)度接近。測(cè)量結(jié)果還顯示，使用15 cm厚的鈹過(guò)濾器能過(guò)濾掉所有次級(jí)中子，同時(shí)初級(jí)中子強(qiáng)度約衰減到原來(lái)的一半。蒙特卡羅模擬分析表明室溫下CNGD導(dǎo)管出口的中子能譜偏硬是單色后次級(jí)中子含量高的主要原因，使用溫度為30 K的冷源后次級(jí)中子強(qiáng)度大約是初級(jí)中子的2%。這一結(jié)果表明，使用HOPG作為中子單色器時(shí)必須考慮級(jí)次中子的影響，彎導(dǎo)管并不能完全過(guò)濾特征波長(zhǎng)以下的中子，在沒(méi)有冷源時(shí)有必要對(duì)中子反射譜儀配置鈹金屬過(guò)濾器。

致謝

本工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“中子散射光學(xué)關(guān)鍵部件”（No.2017YFA0403701）和國(guó)家自然科學(xué)基金“大面積鍺晶體陣列中子單色器研制”（No.12075320）的支持。

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Analysis of Higher-order Neutrons Monochromated by Highly Oriented Pyrolytic Graphite

WANG Zijun，LI Tianfu，YU Zhouxiang，LIU Rongdeng，LI Yuqing，HE Linfeng，LIU Yuntao，SUN Kai*

（China Institute of Atomic Energy，Beijing 102413，China）

Highly Oriented Pyrolytic graphite（HOPG）has become indispensable in neutron spectroscopy because of its high performance in terms of neutron reflectivity. But serious higher-orders contamination could accompany the monochromated neutron beam simultaneously. Both crystal diffraction and time of flight were exploited to separate the 2nd and 3rd orders from the 1st order neutrons diffracted by a HOPG at the sample position of neutron reflectometer at China Advanced Research Reactor，obtaining their relative intensity. The measurements indicate that the 2nd and 3rd orders are comparable to the 1st order，which demonstrates serious contamination to the monochromatic beam.A beryllium filter used at room temperature put into the neutron beam completely removed the higher-order components. Further analysis with MonteCalo simulation indicates that the main reason of nontrivial higher-order neutrons is due to thermal neutron spectrum at the guide out. Simulation results also demonstrated that higher-orders composition would be significantly decreased with the use of cold neutron source.

China Advanced Research Reactor；Highly oriented Pyrolytic graphite；Neutron monochromator；MonteCalo simulation

TL48

A

0258-0918（2021）05-0885-06

2021-02-11

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃 2017YFA0403701；國(guó)家自然科學(xué)基金 12075320

王子軍（1977—），男，湖南常德人，副研究員，博士，現(xiàn)主要從事中子散射技術(shù)及應(yīng)用方面研究

孫凱，E-mail：ksun@ciae.ac.cn