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    油水分離材料的制備及應(yīng)用

    2021-04-06 02:28:28代學(xué)玉陳龍李德欞趙立祥本蓮芳
    遼寧化工 2021年3期
    關(guān)鍵詞:銅網(wǎng)油性硬脂酸

    代學(xué)玉,陳龍,李德欞,趙立祥,本蓮芳

    油水分離材料的制備及應(yīng)用

    代學(xué)玉,陳龍,李德欞,趙立祥,本蓮芳

    (蘭州石化職業(yè)技術(shù)學(xué)院 石油化學(xué)工程學(xué)院,甘肅 蘭州 730060)

    采用電化學(xué)沉積法,以金屬銅網(wǎng)為基底,制備出具有油水分離性能的網(wǎng)膜。研究發(fā)現(xiàn),相比于超疏水-超親油性銅網(wǎng),超親水-水下超疏油性銅網(wǎng)不但制備過程簡(jiǎn)單,而且還具有油水分離速度快、分離效果好和可多次重復(fù)使用的特點(diǎn)。

    超疏水; 超親油; 超親水; 水下超疏油; 油水分離

    隨著工業(yè)生產(chǎn)的發(fā)展,水體受油類的污染日益嚴(yán)重。原油泄漏和含油工業(yè)廢水的排放,是造成油類污染的主要來源。含油廢水的存在,不僅浪費(fèi)油類資源,破壞生態(tài)環(huán)境,而且對(duì)水生動(dòng)植物的生長(zhǎng)以及人類的健康都產(chǎn)生了嚴(yán)重的影響。目前,常見含油廢水的處理方法主要有:重力分離法、機(jī)械分離法、吸附法、生物法和膜分離法等,而這些方法大多存在制備過程復(fù)雜、分離效率低、成本高、容易產(chǎn)生二次污染等缺點(diǎn)。

    近年來,通過研究發(fā)現(xiàn),一些具有特殊潤(rùn)濕性的表面,如超疏水-超親油性表面或超親水-水下超疏油性表面可以作為一種新的分離方式,簡(jiǎn)單、有效地分離油水混合液[1-2]。目前,關(guān)于該表面的制備方法比較多,如溶膠-凝膠法[3]、金屬輔助性刻蝕法[4]、噴涂法[5-6]、浸漬法[7-8]、化學(xué)表面改性法[9]等。與上述方法相比較,電化學(xué)沉積法具有制備過程簡(jiǎn)單、快捷的特點(diǎn)。

    本文以銅網(wǎng)為基底,采用電化學(xué)沉積法,制得具有油水分離性能的網(wǎng)膜,并對(duì)不同種類的油水混合液進(jìn)行分離。研究發(fā)現(xiàn),與超疏水-超親油性銅網(wǎng)相比較,超親水-水下超疏油性銅網(wǎng)具有制備過程簡(jiǎn)單、油水分離速度快、分離效果好和可多次重復(fù)使用的特點(diǎn)。

    1 試劑和儀器

    1.1 實(shí)驗(yàn)試劑

    銅網(wǎng)(≥99.5%,300目(48μm)),硝酸銀(≥99.8%),硬脂酸(SA),無水乙醇、丙酮、正己烷、環(huán)己烷、無水乙醚均為分析純。

    1.2 分析表征

    銅網(wǎng)表面形貌用飛納臺(tái)式掃描電鏡(Phenom-World公司)進(jìn)行觀察;晶體結(jié)構(gòu)用粉末衍射X射線衍射儀(日本理學(xué)公司)進(jìn)行分析;接觸角采用SL200B標(biāo)準(zhǔn)接觸角儀(上海梭倫信息科技有限公司)進(jìn)行測(cè)量。

    2 實(shí)驗(yàn)部分

    2.1 油水分離銅網(wǎng)的制備

    2.1.1 銅網(wǎng)清洗

    將銅網(wǎng)依次用無水乙醇、丙酮、3.0 mol·L-1鹽酸溶液分別超聲清洗10 min,然后用蒸餾水清洗,晾干,備用。

    2.1.2 超親水-水下超疏油性銅網(wǎng)的制備

    常溫下,將清洗干凈的銅網(wǎng)在0.01 mol·L-1的AgNO3溶液中反應(yīng)10 min。反應(yīng)過程中,銅網(wǎng)表面有灰黑色物質(zhì)生成。反應(yīng)完后,將銅網(wǎng)取出,用蒸餾水清洗,晾干后,一部分用于油水分離實(shí)驗(yàn),另一部分備用。

    2.1.3 超疏水-超親油性銅網(wǎng)的制備

    室溫下,將2.1.2制備好的銅網(wǎng)在質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%的硬脂酸乙醇溶液中浸泡1 h。反應(yīng)完后,將銅網(wǎng)取出,用無水乙醇清洗3次,晾干,用于油水分離實(shí)驗(yàn)。

    2.1.4 對(duì)比實(shí)驗(yàn)

    室溫下,將2.1.1清洗干凈的銅網(wǎng)在質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%的硬脂酸乙醇溶液中浸泡1 h。反應(yīng)完后,將銅網(wǎng)取出,用無水乙醇清洗3次,晾干,待測(cè)。

    2.2 油水分離實(shí)驗(yàn)

    以環(huán)己烷、正己烷、無水乙醚為油樣,油和水的體積比分別為1∶1、2∶1、3∶1、1∶2、1∶3,將2.1.2和2.1.3制備的銅網(wǎng)分別進(jìn)行油水混合液的分離實(shí)驗(yàn)。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 銅網(wǎng)上銀膜的表面形貌分析

    將銅網(wǎng)浸入AgNO3溶液中,銅將銀置換出來,在銅網(wǎng)表面沉積并形成微納米復(fù)合結(jié)構(gòu):

    Cu + 2 Ag+→ Cu2++ 2 Ag

    隨著反應(yīng)的進(jìn)行,銅網(wǎng)顏色逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榛液谏?,?0 μm和5 μm下形成的微納米結(jié)構(gòu)表面形貌如圖1所示。由圖可知,銀膜由樹枝晶組成,包括樹枝、樹葉和珊瑚狀的微納米復(fù)合結(jié)構(gòu),層層疊加,有明顯的分等級(jí)結(jié)構(gòu),增加了銅網(wǎng)表面的粗糙度。

    圖1 銅網(wǎng)表面銀膜的SEM形貌圖

    3.2 銅網(wǎng)上銀膜的晶體結(jié)構(gòu)分析

    用粉末衍射X射線衍射儀測(cè)定AgNO3溶液浸泡前后銅網(wǎng)的晶體結(jié)構(gòu)。圖2中,圖(a)為銅網(wǎng)的XRD圖,由圖可知,在43.4°、50.53°和74.16°處分別出現(xiàn)了Cu(111)、Cu(200)和Cu(220)的特征衍射峰;圖(b)是沉積有銀膜的銅網(wǎng)的XRD圖,除銅的特征衍射峰,在38.18°、44.38°、64.53°和77.48°處還出現(xiàn)了Ag(111)、Ag(200)、Ag(220)和Ag(311)的特征衍射峰,說明銀成功沉積在了銅網(wǎng)表面;處于36.5°處的衍射峰歸屬于銅的氧化物,這也是銅網(wǎng)用AgNO3溶液浸泡后,表面略帶黑色的原因[10]。

    3.3 銅網(wǎng)表面的潤(rùn)濕性分析

    銅網(wǎng)和銅網(wǎng)上沉積的銀膜用硬脂酸修飾前后,與水和油的接觸角值如圖3和表1所示。測(cè)量結(jié)果表明,銅網(wǎng)與水的接觸角為70°,具有親水性,而用硬脂酸修飾后,降低了表面自由能,與水的接觸角變?yōu)?08°,具有疏水性。將銅網(wǎng)在AgNO3溶液中浸泡后,銀沉積在表面形成了微納米粗糙結(jié)構(gòu),改變了表面潤(rùn)濕性,與水的接觸角為5°,如圖3(a)所示。由Wenzel模型可知[11],隨著固體表面粗糙度的增大,疏水材料(與水的接觸角>90°)變得更加疏水,親水材料(與水的接觸角<90°)變得更加親水。因此,在親水性銅網(wǎng)表面沉積銀膜后,表面呈超親水性。另外,該表面在水下與油(環(huán)己烷)的接觸角為155°,如圖3(b)所示,這是由于水在超親水性銅網(wǎng)表面形成一層水膜,有效阻止了油滴與銅網(wǎng)的接觸,使銅網(wǎng)呈水下超疏油性。由此表明,通過電化學(xué)沉積法,成功制備了超親水-水下超疏油性銅網(wǎng)。

    將沉積有銀膜的銅網(wǎng)用硬脂酸修飾后,由于硬脂酸在表面形成了一自組裝單層,降低了表面自由能,與水的接觸角變?yōu)?57.0°,如圖3(c)所示,具有超疏水性。經(jīng)測(cè)量,該硬脂酸修飾后的銅網(wǎng)與油(環(huán)己烷)的接觸角為0°,油滴到該表面即迅速鋪展,接觸角如圖3(d)所示,具有超親油性。由此可見,通過構(gòu)建微納米粗糙結(jié)構(gòu)和疏水性硬脂酸的修飾,成功制備了超疏水-超親油性銅網(wǎng)。

    表1 銅網(wǎng)表面水和油的接觸角

    圖3 銅網(wǎng)表面水和油的接觸角圖

    3.4 超親水-水下超疏油性銅網(wǎng)的油水分離性能

    量取體積為mL的水和1mL的油,制備不同含油量的油水混合液。在進(jìn)行油水分離前,先用水將銅網(wǎng)潤(rùn)濕,然后攪拌使油水混合液混合均勻并倒入銅網(wǎng)中。研究發(fā)現(xiàn),水很快通過并進(jìn)入下方容器,而油則留在銅網(wǎng)上,且1 min內(nèi)即可完成油水混合液的分離,即使放置10 min后,也沒有液體滴下。測(cè)量分離出來的水的體積為2mL,則分離效率:

    由表2可知,用制備的超親水-水下超疏油性銅網(wǎng)依次對(duì)不同比例的環(huán)己烷、正己烷、無水乙醚與水的混合液重復(fù)分離15次后,其分離效率仍在96%以上。綜上所述,制備的超親水-水下超疏油性銅網(wǎng)具有制備過程簡(jiǎn)單、油水分離速度快、分離效率高、可多次重復(fù)使用的特點(diǎn)。

    表2 超親水-水下超疏油性銅網(wǎng)的油水分離性能

    3.5 超疏水-超親油性銅網(wǎng)的油水分離性能

    量取體積為mL的水和1mL的油,制備不同含油量的油水混合液,攪拌使其混合均勻后倒入銅網(wǎng)中。由于銅網(wǎng)具有超疏水-超親油性,油很快通過,而水則留在網(wǎng)上,需2 min可完成油水混合液的分離。測(cè)量分離出來的油的體積為2mL,則分離效率:

    由表3可知,制備的超疏水-超親油性銅網(wǎng)相比于超親水-水下超疏油性銅網(wǎng),其油水分離效果較差。這是因?yàn)樵撱~網(wǎng)具有超親油性,在進(jìn)行油水分離時(shí),油滴吸附在網(wǎng)膜表面,因油與銅網(wǎng)表面硬脂酸的相溶性,使硬脂酸含量下降,油水分離效率降低;另外,由于油滴和其他雜質(zhì)吸附在銅網(wǎng)表面,使網(wǎng)膜污染嚴(yán)重,所以在對(duì)油水混合液進(jìn)行分離時(shí),隨著分離次數(shù)增加,分離效率下降。由此可見,制備的超疏水-超親油性銅網(wǎng)油水分離效果較差、使用壽命較短。

    表3 超疏水-超親油性銅網(wǎng)的油水分離性能

    4 結(jié) 論

    本文通過電化學(xué)沉積法,以金屬銅網(wǎng)為基底,制得具有油水分離性能的網(wǎng)膜。研究發(fā)現(xiàn),用硬脂酸修飾后的銅網(wǎng)雖具有超疏水-超親油性,但其油水分離效果差,使用壽命較短。而用硬脂酸修飾前的銅網(wǎng)具有超親水-水下超疏油性,且油水分離速度快、分離效率高,重復(fù)使用性好,可用于含油廢水中油和水的有效分離,在工礦、石化、環(huán)保等領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景。

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    Preparation and Application of Oil-water Separation Materials

    ,,,

    (Lanzhou Petrochemical College of Vocational Technology, Lanzhou Gansu 730060, China)

    Oil-water separation omentum was prepared by electrochemical deposition with copper mesh as substrate. Compared with the superhydrophobic-superlipophilic copper mesh, the superhydrophilic-underwater superoleophobic copper mesh has the advantages of simple preparation process, fast oil-water separation speed, good separation effect and repeatable use.

    Superhydrophobic; Superlipophilic; Superhydrophilic; Underwater superoleophobic; Oil-water separation

    甘肅省大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目(項(xiàng)目編號(hào):S202010838013)。

    2021-01-19

    代學(xué)玉(1984-),女,講師,碩士,甘肅蘭州人,研究方向:表面功能材料。

    O647.5

    A

    1004-0935(2021)03-0295-04

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