飛秒脈沖激光誘導超快自旋動力學研究進展

張 偉，張曉強，劉永山，姜蕓青，許 涌，趙巍勝

(1. 北京航空航天大學 合肥創(chuàng)新研究院，安徽 合肥 230012) (2. 北京航空航天大學集成電路科學與工程學院，北京 100191)

1 前 言

磁存儲技術對人類社會進入信息時代起到了直接的推動作用，然而，隨著人工智能、大數(shù)據(jù)、物聯(lián)網(wǎng)、云計算等新興產(chǎn)業(yè)的進一步發(fā)展，目前磁性調(diào)控技術已經(jīng)不能滿足這些領域?qū)Ω呷萘看鎯透咚僮x寫的要求。因此，將信息裝入越來越小的磁比特中，同時越來越快地操縱這些磁比特將會成為磁存儲技術的未來[1]。一方面，巨磁電阻效應的發(fā)現(xiàn)及其商業(yè)化，使信息記錄密度從最初的2×103攀升到今天的5×1011bit/in2。2007年，諾貝爾物理學獎正是授予了巨磁電阻效應的發(fā)現(xiàn)者——法國南巴黎大學Albert Fert與德國于利希研究中心Peter Grünberg，以表彰其在高密度磁存儲領域的突出貢獻[2]；另一方面，還發(fā)展了一系列操縱磁比特的手段，主要包括磁場、應力、電壓、電流等，進行數(shù)據(jù)的寫入[3, 4]。然而，這些傳統(tǒng)操縱手段所引起的磁矩翻轉(zhuǎn)都屬于“進動式”磁矩翻轉(zhuǎn)，受到材料內(nèi)稟自旋-晶格弛豫時間的制約，其磁矩翻轉(zhuǎn)時間的下限約為1 ns。另外，驅(qū)動磁矩翻轉(zhuǎn)或磁疇運動所需的臨界電流密度高達1011A/m2量級，如此高能耗是制約電流驅(qū)動磁矩翻轉(zhuǎn)自旋電子器件發(fā)展和應用的瓶頸問題之一。因此，針對未來超高密度、超低功耗、超快速率信息存儲技術的需求，發(fā)展具有更快磁矩翻轉(zhuǎn)時間和更低能耗的新型磁矩翻轉(zhuǎn)方式是當前自旋電子學領域的迫切任務之一[5-7]。超短脈沖激光技術提供了一種能夠在飛秒時間尺度對自旋進行操縱和讀寫的新途徑，引發(fā)了學術界和工業(yè)界的極大研究興趣[8]。

1996年，法國斯特拉斯堡大學Beaurepaire等[9]借助脈寬為60 fs的泵浦光進行時間分辨用于磁光克爾效應的測量，在Ni薄膜中發(fā)現(xiàn)了時間小于1 ps的超快退磁現(xiàn)象，首次將自旋對光的響應時間推進到飛秒時間尺度上，這一開創(chuàng)性工作具有里程碑式意義，并催生了凝聚態(tài)物理學研究中的一個新興學科——飛秒磁學[10, 11]。隨后，類似結果也被相繼報道。德國柏林自由大學Hohlfeld等[12]借助時間分辨的二次諧波效應，重復出了Ni薄膜中的超快退磁現(xiàn)象；同樣來自德國柏林自由大學Güdde等[13]在Co薄膜中實現(xiàn)了小于50 fs的超快退磁時間，同時發(fā)現(xiàn)若激光能量足夠高，則可以實現(xiàn)完全退磁；德國于利希研究中心Scholl等[14]采用自旋分辨的光電子發(fā)射譜觀察到鐵磁薄膜中的退磁分為兩個過程：首先在幾百飛秒內(nèi)退磁約20%，之后的退磁過程持續(xù)了幾百皮秒。Scholl等將這一現(xiàn)象總結為：前面1 ps之內(nèi)的退磁是因為電子-電子相互作用的斯托納(Stoner)粒子對激發(fā)導致的，而后面幾百皮秒的退磁是由自旋-晶格弛豫時間決定的。除了典型的3d金屬Fe，Co，Ni外，在過去20年里，超快退磁現(xiàn)象在多種不同體系中也被陸續(xù)報道，如NiFe、CoPt3、GdFeCo、Fe/Gd、Co/Pt等合金或異質(zhì)結構[15-20]，CrO2、Sr2FeMoO6、La1-xSrxMnO3等氧化物體系以及InMnAs等磁性半導體和CoCr2S、CuCr2Se4硫?qū)倩衔锏萚21-25]。對于時間尺度在亞皮秒內(nèi)的超快動力學行為，不同材料體系蘊含著非常豐富的物理內(nèi)涵。

值得一提的是，由過渡族金屬和稀土金屬構成的合金材料中，除了超快退磁外，飛秒脈沖激光還能使磁性材料實現(xiàn)無磁場、無電流輔助的超快磁矩翻轉(zhuǎn)。2007年，荷蘭奈梅亨大學Stanciu等[26]借助圓偏振飛秒脈沖激光首次在GdFeCo合金中實現(xiàn)了光誘導磁矩翻轉(zhuǎn)。圓偏振激光可以實現(xiàn)磁矩翻轉(zhuǎn)的原因之一是磁介質(zhì)中的逆法拉第效應，即一束圓偏振光通過磁介質(zhì)，由麥克斯韋方程組可知圓偏振光的電場部分會感生電流，而這個電流會產(chǎn)生靜磁場。當然，對于脈寬為納秒級的激光光束來講，感生出的磁場實際上非常小，不足以產(chǎn)生足夠大的影響。但是，若激光脈寬在飛秒量級，此時由逆法拉第效應產(chǎn)生的磁場足夠大，足以導致磁矩翻轉(zhuǎn)。到目前為止，磁存儲方法依然是信息存儲方面最有效的方法之一。各向異性強的材料被用作存儲介質(zhì)，強的各向異性可以抵抗熱擾動，這是當前為數(shù)不多的可以確保磁比特穩(wěn)定存在的方法，但各向異性過強會導致過高的寫入磁場。因此，采用左旋和右旋圓偏振飛秒脈沖激光來操縱磁矩翻轉(zhuǎn)，有望成為在納米尺度上實現(xiàn)快速讀寫的新途徑[27]。

本文將介紹飛秒脈沖激光誘導自旋動力學的實驗和理論發(fā)展過程，主要包括：該領域所采用的主要實驗方法(時間分辨的磁光克爾效應)、主要理論模型以及幾種典型實驗的研究進展。另外，還將重點介紹具有潛在應用價值的全光學磁矩翻轉(zhuǎn)現(xiàn)象的研究進展。

2 飛秒脈沖激光誘導自旋動力學的實驗裝置

磁光克爾技術具有高靈敏度、無損探測等優(yōu)點，近年來成為表面磁學領域的重要研究方法。早在1845年，法拉第發(fā)現(xiàn)光穿過放置在磁場中的玻璃后，入射光偏振面發(fā)生了旋轉(zhuǎn)，這是歷史上發(fā)現(xiàn)的第一種磁光效應，被后人稱作法拉第效應[28]。1876年，克爾發(fā)現(xiàn)光在不透明的磁性材料表面反射后，光偏振面也會發(fā)生旋轉(zhuǎn)，此效應后被稱作磁光克爾效應[29]。隨后，佛赫特效應、科頓-莫頓效應等磁光效應也相繼被發(fā)現(xiàn)。在所有效應中，法拉第效應和克爾效應均與磁矩成正比，屬于一階磁光效應，強度較大，因此常被應用到實際磁測量中。其中，法拉第效應適用于透明磁性材料，克爾效應適用于不透明磁性材料。以超短脈沖激光為光源的泵浦探測實驗是諸多研究材料超快動力學的基礎手段之一，圖1所示是基于時間分辨的磁光克爾技術的典型光路圖。飛秒脈沖激光源發(fā)射800 nm的激光，經(jīng)過偏硼酸鋇(BBO)倍頻晶體后，飛秒脈沖激光被分成泵浦光(紅色)和探測光(綠色)，兩束光之間的光程差由延遲線精確控制。磁光克爾技術的主要優(yōu)點是可以獲得磁激發(fā)態(tài)隨時間演化的信息。其基本原理是：用一束能量較高的超短脈沖激光作為泵浦光去激發(fā)樣品，從而產(chǎn)生激發(fā)態(tài)粒子束布居，這樣會使樣品光學性質(zhì)改變，然后用另一束較弱的超短脈沖激光去探測這個變化，從而得到激發(fā)態(tài)的信息，逐漸增大探測光和泵浦光間的時間延遲就可以得到激發(fā)態(tài)隨時間的演化過程。泵浦探測技術一般用于對磁性材料超快退磁、全光學磁矩翻轉(zhuǎn)、自旋進動弛豫等物理過程的探測[30-32]。

圖1 基于時間分辨的磁光克爾技術的光路圖Fig.1 Optical path diagram of magneto-optical Kerr technology for time distinguishing

3 飛秒脈沖激光誘導自旋動力學的典型理論模型

3.1 三溫度(3TM)模型

3TM模型[33]的實質(zhì)是將動力學過程轉(zhuǎn)化成一種熱效應弛豫過程，將電子、聲子、自旋看做3個熱力學庫，且三者之間存在耦合，在外界提供能量的情況下，三者的溫度會發(fā)生變化，如圖2所示。電子由于比熱較小，快速熱化而升高溫度，帶動晶格和自旋系統(tǒng)的溫度變化，由于三者之間存在耦合，最終會弛豫到一個平衡態(tài)。常用式(1)中的3個微分方程來描述3TM模型：

(1)

其中，Ce，Cp，Cs分別表示電子、聲子和自旋的比熱容，G表示三者之間的耦合強度，Te，Tp，Ts分別表示電子、聲子和自旋的溫度，S(t)表示激光作用。

圖2 電子、聲子和自旋三者間的能量或角動量轉(zhuǎn)移示意圖Fig.2 Illustration of energy or angular momentum transfer among electron, phonon and spin

基于3TM模型，經(jīng)過飛秒脈沖激光激發(fā)后，電子、聲子和自旋的溫度變化如圖3所示[9]。可以看到，Te在1 ps內(nèi)快速升高到體系的居里溫度以上，并帶動Ts在1 ps內(nèi)上升，這就可以在唯象上解釋超快退磁是由于溫度升高導致的，最終3個熱力學庫會在幾皮秒內(nèi)達到一個準平衡態(tài)，對應超快退磁發(fā)生后有一個磁矩緩慢恢復的過程。該模型的優(yōu)點在于，可以很容易地從唯象角度去理解并接受超快退磁這一全新現(xiàn)象，直到現(xiàn)在，其依然對該領域的初學者起著至關重要的指導作用。但是，該模型也存在缺點：其一，只考慮能量在3個熱力學庫之間的轉(zhuǎn)移過程，忽略了角動量的交換，而涉及到自旋變化，角動量比能量更為重要；其二，只給出自旋溫度隨時間的變化，并沒有直接給出磁矩隨時間的演化過程。而在高度非平衡態(tài)下，自旋溫度其實已經(jīng)失去了意義。

圖3 飛秒脈沖激光作用之后電子、聲子和自旋的溫度演化過程[9]Fig.3 Temperature evolution of electrons, phonons and spins after femtosecond laser pulse excitation[9]

3.2 原子尺度動力學模型

該模型以唯象的Landau-Lifshitz-Gilbert(LLG)方程為基礎[34-36]，內(nèi)稟阻尼因子代表自旋、聲子以及自旋和電子之間的耦合強度，故被認為代表角動量的耗散。另外，LLG方程描述的是磁矩隨時間的變化過程，直接給出了磁矩的動力學信息。LLG方程如式(2)所示：

(2)

(3)

(4)

其中，kB為玻爾茲曼常數(shù)，此處最重要的參數(shù)是溫度T，其數(shù)值是電-聲子雙溫度模型計算得到的電子溫度Te，如式(5)所示：

(5)

以式(2)為基礎，加上熱效應場，對每個原子進行迭代運算，最后對大量原子進行統(tǒng)計平均就可以得出磁矩隨時間的演化過程。該模型還具有元素分辨功能，已經(jīng)被廣泛用來模擬和分析全光學磁矩翻轉(zhuǎn)過程[37]。

3.3 微觀三溫度(M3TM)模型

與上述唯象的3TM模型相似，荷蘭埃因霍溫理工大學Koopmans教授團隊[38-40]提出的M3TM模型也是將整個研究體系分成電子、聲子和自旋3個熱力學庫。但是，不同之處在于M3TM模型不僅考慮了能量在3個熱力學庫之間的轉(zhuǎn)移，還考慮了角動量的耗散過程。這一模型使研究者們可以深入到微觀角度，尤其是從電子散射角度理解超快退磁的物理機制。M3TM模型認為，Elliott-Yafet散射機制對超快退磁過程起主導作用，即聲子輔助的自旋翻轉(zhuǎn)機制。在該機制中，自旋-軌道耦合作用非常重要，該作用使自旋態(tài)處于自旋向上和自旋向下狀態(tài)的混合。正是由于這種混合態(tài)的存在，德國馬克斯·普朗克智能系統(tǒng)研究所F?hnle等[41]認為，電子在和聲子發(fā)生散射的過程中，自旋方向會發(fā)生反轉(zhuǎn)。M3TM模型描述的超快退磁過程如式(6)所示：

(6)

式(6)解釋了超快退磁領域一直存在的兩步退磁現(xiàn)象[42, 43]，之所以會存在一步退磁和兩步退磁現(xiàn)象，是由于不同體系的Tc/μat差異較大。例如，Gd是一類典型的具有兩步退磁現(xiàn)象的體系，其原子磁矩和居里溫度分別是μat=7.55μB，Tc=297 K，故其Tc/μat值是Ni的1/25?；谏鲜隼碚摚梢詫⒛壳八醒芯矿w系進行大致分類，如以NiFe、CoPt3、Fe/Gd、Co/Pt等3d過渡族金屬合金或多層膜為代表的第一類超快退磁體系，和以TbFe、CrO2、CoCr2S4、InMnAs等稀土-過渡族合金、氧化物、稀磁半導體為代表的第二類超快退磁體系。

3.4 自旋超擴散模型

與前幾種模型不同，自旋超擴散模型描述的是一種非局域的超快退磁機制[44-48]，如圖4所示。第一步，攜帶能量的光子將電子激發(fā)到非平衡狀態(tài)，同時在價帶上會產(chǎn)生一個空穴，在超快尺度上空穴運動可以被忽略；第二步，被激發(fā)到高能態(tài)的電子開始運動，這種運動是各向同性的；第三步，在遇到第一次散射之前，電子運動是直線的，其速度主要由電子能量和材料本身決定，這一過程忽略了界面處的反射和外場效應；第四步，電子在運動過程中，有一定概率會發(fā)生碰撞或者散射。若電子與聲子或雜質(zhì)碰撞，這種碰撞屬于完全彈性碰撞，電子不損失能量；若電子與電子碰撞，屬于非彈性碰撞，電子損失能量。自旋依賴的電子輸運過程在飛秒時間內(nèi)符合彈道輸運機制，在更長時間內(nèi)符合擴散型輸運機制?？傊?，由于多數(shù)自旋和少數(shù)自旋被激光激發(fā)之后的壽命不同，導致超快退磁的發(fā)生。

圖4 自旋超擴散模型示意圖[44]Fig.4 Illustration of spin super-diffusion model[44]

4 超快自旋動力學機制的實驗研究進展

除了在上述理論模型方面的工作外，研究者們在實驗上也提出了多種不同機制試圖去解釋超快自旋動力學，如電聲耦合輔助的自旋翻轉(zhuǎn)機制[49]、電子-電子散射機制[50]、電子-磁子散射機制[51]、自旋-軌道耦合輔助的光子和自旋相互作用以及自旋、電子和光子三者間的相干作用等[52-54]，以上幾種都屬于局域超快退磁機制。此外，荷蘭埃因霍溫理工大學Malinowski等[55]提出了飛秒脈沖激光誘導的自旋流輸運在多層膜異質(zhì)結構中主導了超快退磁過程。這是一種非局域的超快退磁機制，可以借助自旋超擴散模型來解釋。綜上所述，到目前為止，研究者們提出了多種不同的物理圖像去解釋超快退磁現(xiàn)象，但尚未形成統(tǒng)一的認識。

為了更好地理解飛秒脈沖激光誘導的超快自旋動力學的內(nèi)在機理，研究者們認為澄清材料內(nèi)稟參數(shù)與超快自旋動力學過程的關系將有助于更好地理解其物理機制。如圖5所示，受到激光脈沖激發(fā)以后，磁矩的動力學過程主要包括：退磁、恢復和進動?；诖?， Koopmans等[56]在理論上提出磁性材料的內(nèi)稟阻尼因子決定了自旋角動量的耗散過程，進而可以影響超快退磁的速度。隨后，德國哥廷根大學Walowski等[57]研究了超快退磁時間和磁阻尼的關聯(lián)，但實驗結果和理論預期完全相反，其團隊是在3d過渡族NiFe合金里面摻雜了稀土雜質(zhì)。在稀土元素里面，內(nèi)層的4f電子提供了絕大部分磁矩，而外層的5d6s電子對磁矩的貢獻很少，其中4f電子的超快退磁時間大概在幾十皮秒。然而，由于4f電子遠離費米面，飛秒脈沖激光首先與外層的5d6s電子發(fā)生作用，再將能量傳遞到內(nèi)層的4f電子，故稀土元素的退磁是一個間接過程。如上文所述，此類物質(zhì)被稱為第二類超快退磁體系。相比而言，在3d過渡族金屬中，最外層的3d電子提供了磁矩，且與激光直接發(fā)生作用，其屬于第一類超快退磁體系，退磁時間在1 ps左右。由此可以預測，若將4f稀土元素摻雜到3d過渡族金屬中，隨著摻雜量的增加，超快退磁時間一定會增加。另外，大量實驗和理論工作都已證明，由于在Gd，Ho等4f稀土元素中存在所謂的“慢弛豫機制”，隨著摻雜量的增加，3d過渡族金屬的阻尼因子也呈現(xiàn)增加的趨勢。因此，Walowski團隊觀察到的實驗結果，即超快退磁時間隨著阻尼因子的增大而增大，也就不足為奇。另外，國內(nèi)研究者們也對此問題展開了研究。同濟大學周仕明等[58]報道了在TbFeCo合金中超快退磁時間和材料阻尼因子成正相關關系；復旦大學趙海斌等[59]在CoFeAl合金中也得到了類似關系。這些都與Koopmans的理論預期相悖。過去幾年，作者團隊在這方面也開展了一系列系統(tǒng)的研究工作。

圖5 激光激發(fā)后超快退磁、恢復和進動的動力學過程[56]Fig.5 Three dynamics processes including ultrafast demagnetization, recovery and spin precession after laser excitation[56]

4.1 自旋軌道耦合作用對超快退磁的影響

作者團隊在具有優(yōu)異垂直各向異性的Co/Ni雙層膜體系[60]中，采用用于時間分辨的磁光克爾技術分別測量了納秒和亞皮秒時間尺度下的磁動力學過程，分別得到了該體系的阻尼因子和超快退磁時間，證實了二者之間呈線性正比關系，這一結果和基于費米呼吸模型的理論計算非常吻合。同時，給出了定量解釋，該體系的自旋翻轉(zhuǎn)概率為0.25，遠遠大于單層的Co薄膜和Ni薄膜的，這主要是因為Co/Ni界面處的強自旋軌道耦合效應[61]。另外，對于金屬多層膜異質(zhì)結構中的超快退磁機制，往往既包含內(nèi)稟自旋翻轉(zhuǎn)的貢獻，同時也包含受激發(fā)的自旋依賴電子輸運的貢獻。作者團隊提出，通過研究超快退磁時間和阻尼因子的關系，可以區(qū)分退磁過程中到底是哪一種機制起主導作用。例如，若超快退磁時間和阻尼因子成正比關系，則內(nèi)稟自旋翻轉(zhuǎn)機制起主導作用，否則就是非局域的自旋依賴電子輸運機制起主導作用。Co和Ni都是3d過渡族磁性金屬，電子的弛豫發(fā)生在費米面附近，兩者的超快退磁機制一樣。Co/Ni雙層膜體系和Walowski團隊采用的摻雜稀土元素的3d過渡族金屬體系完全不同，后者負責提供絕大部分磁矩的是內(nèi)層的4f電子，但其遠離費米面并不參與自旋翻轉(zhuǎn)過程，因此該體系同時引入兩種超快退磁機制得到的結果是不可信的。然而，作者團隊選取Co/Ni雙層膜體系避免了上述問題，建立了真正的超快退磁時間和阻尼因子二者之間的關系。

4.2 自旋流效應對超快退磁的影響

作者團隊研究了FeGa/IrMn交換偏置雙層膜體系中超快退磁時間和阻尼因子之間的關系，對于納秒尺度的動力學過程，阻尼因子隨反鐵磁層厚度的增大呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢[62]。通過分析，排除了鐵磁材料內(nèi)稟的自旋軌道效應、反鐵磁引起的單軸各向異性和單向各向異性等效應對阻尼因子的影響，阻尼因子隨著反鐵磁層厚度的變化趨勢歸因于鐵磁和反鐵磁界面的自旋泵浦效應[63-65]。作者團隊提出，在反鐵磁層非常薄的情況下，由于交換偏置并未建立，界面處的反鐵磁排列比較混亂，此時反鐵磁磁矩對鐵磁泵浦的自旋流只有吸收作用；界面耦合觸發(fā)的反鐵磁進動產(chǎn)生了由反鐵磁向鐵磁注入的自旋流，由于相位混亂而被極大地抑制，導致阻尼增大。然而，當反鐵磁層厚度增大到一定程度時，其反鐵磁序較好地建立起來，此時反鐵磁磁矩不但很好地吸收了由鐵磁層泵浦過來的自旋流，同時反鐵磁進動會向鐵磁注入自旋流，從而導致阻尼下降?；谠撃Ｐ停谝恍栽碛嬎憬Y果和作者團隊的實驗結果非常吻合。更重要的是，作者團隊測量了亞皮秒尺度上的超快退磁過程，在實驗上建立了超快退磁速率和阻尼因子呈線性正比關系，即超快退磁時間和磁阻尼成反比。基于此，作者團隊提出界面處的橫向自旋流機制是超快退磁機制之一。

4.3 費米面處態(tài)密度對超快退磁的影響

在Co2MnAlxSi1-xHeusler型合金中，作者團隊通過控制Al和Si的組分比例來調(diào)控費米面的位置[66-68]，最終使其由金屬性向半金屬性轉(zhuǎn)變。進一步，研究了該合金的超快動力學行為，其由金屬性向半金屬性轉(zhuǎn)變的同時，超快退磁逐漸變慢，首次在實驗上證實了超快退磁時間和自旋極化率成正比、與阻尼因子成反比的關系。這是首次系統(tǒng)地研究并且準確地建立了亞皮秒時間尺度下超快退磁和材料內(nèi)稟屬性之間的關聯(lián)。

5 飛秒脈沖激光誘導超快自旋動力學的應用：全光學磁矩翻轉(zhuǎn)

除了研究飛秒脈沖激光誘導自旋動力學的物理機制外，利用全光學磁矩翻轉(zhuǎn)效應將稀土-過渡族合金作為基本的邏輯或存儲單元構建自旋電子學器件，已經(jīng)成為當前自旋電子學領域研究的前沿和熱點之一。稀土-過渡族合金材料，如具有垂直各向異性的GdFeCo合金，在飛秒脈沖激光的作用下會實現(xiàn)全光學磁矩翻轉(zhuǎn)，這一結果由荷蘭奈梅亨大學Rasing教授團隊在2007年首次發(fā)現(xiàn)[26]。其團隊報道了左旋/右旋偏振的飛秒脈沖激光能夠在GdFeCo合金薄膜上寫入向上/向下的磁疇，如圖6所示。更多的稀土-過渡族合金材料，如TbCo、TbFe、DyCo等，都被證明存在類似的翻轉(zhuǎn)現(xiàn)象[69-71]。2014年，法國科學研究中心Mangin和美國加州大學圣地亞哥分校Fullerton團隊報道了Co/Pt、Co/Ni鐵磁多層膜以及FePt顆粒膜中也存在全光學磁矩翻轉(zhuǎn)現(xiàn)象[71, 72]。這些報道為發(fā)展在超快時間尺度上操縱磁矩的新方法指明了方向。然而，上述研究中所施加的都是多脈沖激光，不同材料所需的脈沖數(shù)從幾十到上百個不等。實際上，采用多脈沖激光誘導磁矩翻轉(zhuǎn)不利于未來器件的研制，由于施加的激光脈沖數(shù)目越多會導致器件能耗越高，且過多的熱量積累會導致磁疇受到擾動，向著熱量積累的區(qū)域移動，這些都不利于未來超快自旋電子學器件的正常工作[73]。

圖6 GdFeCo合金材料在受到左旋和右旋偏振飛秒脈沖激光照射前后的磁矩狀態(tài)[26]Fig.6 Magnetic moments in GdFeCo alloy film before and after exposed in left- and right-handed polarized femtosecond laser pulse[26]

近年來，科學家們正在著力尋找單脈沖激光誘導產(chǎn)生全光學磁矩翻轉(zhuǎn)的材料體系。2012年，Rasing教授團隊率先在GdFeCo合金材料中實現(xiàn)了單脈沖全光學磁矩翻轉(zhuǎn)[37]。在單脈沖磁矩翻轉(zhuǎn)效應中，GdFeCo合金的磁矩每次受到飛秒脈沖激光的激發(fā)都會產(chǎn)生一次可控翻轉(zhuǎn)，與激光旋性無關。2017年，Koopmans教授團隊在Gd/Co組成的多層膜結構中也實現(xiàn)了單脈沖磁矩翻轉(zhuǎn)[74]。2020年9月，Banerjee等[75]報道了反鐵磁耦合的Mn2RuGa合金材料可以實現(xiàn)單脈沖全光學磁矩翻轉(zhuǎn)。但是，相較于激光旋性相關的多脈沖磁矩翻轉(zhuǎn)方式，到目前為止，實現(xiàn)單脈沖全光學磁矩翻轉(zhuǎn)的成熟材料只集中在Gd基稀土-過渡族合金或多層膜體系中。然而，單脈沖全光學磁矩翻轉(zhuǎn)效應才是真正有可能在高密度、高速度、低能耗自旋電子學器件等方面具有潛在應用價值的磁矩操縱手段。因此，研究單脈沖激光誘導磁矩翻轉(zhuǎn)的物理機制以實現(xiàn)單脈沖全光學磁矩翻轉(zhuǎn)材料體系的設計，已成為自旋電子學領域的前沿科學問題。

目前，國內(nèi)外科研人員針對此科學問題展開了一系列研究，主要方法是基于唯象的電-聲子雙溫度模型。荷蘭奈梅亨大學Radu等[36]采用電-聲子雙溫度模型結合LLG方程，模擬了GdFeCo合金材料的全光學磁矩翻轉(zhuǎn)過程，過渡族金屬FeCo的磁矩在300 fs內(nèi)快速減小，而稀土金屬Gd的磁矩退磁時間持續(xù)了1.5 ps。正是由于稀土金屬和過渡族金屬兩套亞格子磁矩對激光的響應時間不同，才會出現(xiàn)一個瞬時鐵磁態(tài)，這個鐵磁態(tài)中存在兩套亞格子之間的自旋角動量轉(zhuǎn)移，最終導致磁矩發(fā)生翻轉(zhuǎn)。經(jīng)飛秒脈沖激光作用后，電-聲子雙溫度模型給出了電子和聲子的溫度變化，由于電子的比熱容遠小于聲子的，其在1 ps內(nèi)溫度迅速上升至1500 K，高于材料的居里溫度，使合金材料中的Gd和FeCo發(fā)生瞬態(tài)解耦合，從而產(chǎn)生不同的磁矩弛豫時間。這一唯象模型的實質(zhì)是將非平衡態(tài)動力學過程簡化成一種熱效應弛豫，將電子、聲子、自旋看作3個熱力學庫，且三者之間存在耦合，在外界提供能量的情況下三者溫度發(fā)生變化，從而導致磁矩發(fā)生變化?；谶@一模型，后續(xù)還開展了一些更為細致的研究工作。英國約克大學Moreno等[76]計算發(fā)現(xiàn)，GdFeCo合金發(fā)生單脈沖磁矩翻轉(zhuǎn)的前提條件之一是其磁矩補償點要高于室溫，而磁矩補償點與材料的組分和厚度密切相關。2017年，美國加州大學伯克利分校Gorchon等[77]報道了當激光脈寬為15 ps，GdFeCo合金依然可以實現(xiàn)全光學磁矩翻轉(zhuǎn)，此時電子的峰值溫度低于材料的居里溫度，這一結果證明了材料晶格的熱化驅(qū)動了磁矩翻轉(zhuǎn)。2020年，荷蘭奈梅亨大學Davies等[78]經(jīng)過系統(tǒng)研究，認為實現(xiàn)全光學磁矩翻轉(zhuǎn)的激光脈寬和GdFeCo合金材料組分有著非常緊密的依賴關系。

到目前為止，基于電-聲子雙溫度模型的研究方法，可以總結出發(fā)生單脈沖全光學磁矩翻轉(zhuǎn)的兩個前提條件：① 材料需要包含兩套亞格子，且必須是反鐵磁耦合；② 兩套亞格子的磁矩對激光的響應時間要有明顯差別。盡管如此，目前的主要問題存在于，采用上述唯象的方法尚不能解釋只有Gd基稀土-過渡族合金體系中實現(xiàn)了單脈沖全光學磁矩翻轉(zhuǎn)，而TbCo、DyCo等其他類似材料體系至今無法實現(xiàn)單脈沖全光學磁矩翻轉(zhuǎn)。因此，發(fā)展在超快時間尺度上的第一性原理計算方法，直接研究激光作用后材料電子結構的磁動力學行為，可能會對深入理解全光學磁矩翻轉(zhuǎn)過程起到至關重要的推動作用[79]。

6 結 語

飛秒激光脈沖泵浦磁性材料導致的超快退磁現(xiàn)象蘊含著豐富的物理內(nèi)涵，涉及到電子、聲子和自旋在非平衡態(tài)下的量子多體相互作用等基本物理問題，從而開辟了磁學研究的一個新方向——飛秒磁學。本文主要回顧了飛秒脈沖激光誘導超快自旋動力學的理論模型和實驗研究進展，以及全光學磁矩翻轉(zhuǎn)效應。自從超快退磁現(xiàn)象在1996年被發(fā)現(xiàn)以來，在過去的20多年里，研究者們對飛秒脈沖激光誘導超快自旋動力學的研究主要集中在兩個方面：第一，對超快退磁物理機制的研究；第二，對在亞皮秒時間尺度上操縱磁矩的實際應用的探索。對于機制研究而言，由于超快時間尺度內(nèi)發(fā)生的動力學行為主要涉及到電子、聲子和自旋三者在高度非平衡態(tài)下的耦合過程，這與靜態(tài)下的機制可能完全不同，造成了對這一問題的研究還基本停留在唯象或者半經(jīng)典方法中，要想更準確、更深入地研究超快退磁微觀機制，還需發(fā)展更直接的描述方法，或許可以解釋一些現(xiàn)存理論和實驗結果之間的矛盾。實際上，研究者們更迫切地想充分利用并實現(xiàn)全光學方法來操縱磁矩，該方法具有能耗低、速度快等優(yōu)勢。目前，在磁光效應較強的GdFeCo合金等材料中觀察到了比較明顯的超快磁矩翻轉(zhuǎn)現(xiàn)象，后續(xù)還需要尋找更多的新材料，同時具有高熱穩(wěn)定性、高自旋極化率、低功耗和高速存儲等優(yōu)點。與此同時，研究特殊磁結構在飛秒脈沖激光作用下的超快響應過程，也已經(jīng)成為當前的研究趨勢之一。斯格明子[80]作為一種新型的具有拓撲保護效應的磁結構，可以降低操縱電流的密度，因此受到了廣泛關注。初步研究表明，飛秒脈沖激光可以用來產(chǎn)生并操縱斯格明子，為下一步研究斯格明子尤其是反鐵磁斯格明子的超快動力學響應過程奠定了基礎，也為設計具有超低能耗、超快響應的新型自旋電子學器件指明了方向。