基于電致伸縮效應(yīng)的水中納秒脈沖放電起始機(jī)制*

李元 李林波 溫嘉燁 倪正全 張冠軍

(西安交通大學(xué)電氣工程學(xué)院, 電力設(shè)備電氣絕緣國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 西安 710049)

1 引 言

水中脈沖放電是在極短時(shí)間內(nèi)水中電極間的放電現(xiàn)象.放電通常會(huì)形成豐富的熱、光、力、聲學(xué)等物理效應(yīng), 即“液電效應(yīng)”[1], 被廣泛應(yīng)用于油氣增產(chǎn)[2]、巖石破碎[3,4]、材料回收[5]及水下高強(qiáng)度聲源[6]等多學(xué)科領(lǐng)域.此外, 水中放電過程還會(huì)生成過氧化物、自由基(如·OH)等高氧化電位產(chǎn)物, 在環(huán)境處理領(lǐng)域具有廣闊應(yīng)用, 如有機(jī)物降解[7]、廢水處理[8,9]、殺菌消毒[10,11].研究水中放電的特性與機(jī)理, 有助于深入認(rèn)識(shí)放電引起的復(fù)雜物理現(xiàn)象.理解放電的起始、發(fā)展過程, 對(duì)于豐富現(xiàn)有的液體放電理論, 繼而調(diào)控放電實(shí)現(xiàn)不同應(yīng)用有重要意義.

相較于氣體放電等離子體中相對(duì)豐富的擊穿模型和機(jī)理, 學(xué)術(shù)界對(duì)于水中脈沖放電的認(rèn)識(shí)水平還很滯后, 尚缺乏合理的放電理論解釋不同脈沖條件下放電起始的原因[12].通常認(rèn)為, 水中微秒脈沖放電的起始與水中氣泡形成有關(guān)[13—16].在強(qiáng)電場作用下, 液體電導(dǎo)率增加, 焦耳熱汽化了局部液體形成氣泡.氣泡給電子提供了較大的自由程, 利于電子能量積累, 容易引發(fā)電子雪崩, 所以放電從氣泡中起始.由于水的加熱汽化過程需要數(shù)百納秒以上[13], 所以氣泡放電機(jī)理無法解釋水中納秒級(jí)快脈沖放電現(xiàn)象.水中納秒放電的形成時(shí)間極短(放電時(shí)延僅數(shù)納秒甚至數(shù)百皮秒), 放電起始早于氣泡形成[17,18], 表明水中納秒脈沖放電的起始存在其他誘導(dǎo)機(jī)制.

納秒脈沖電壓的特征在于上升時(shí)間極短, 數(shù)納秒內(nèi)電極附近的不均勻電場迅速增強(qiáng), 導(dǎo)致水中出現(xiàn)有質(zhì)動(dòng)力(ponderomotive force).有質(zhì)動(dòng)力作用于液體介質(zhì)并指向電場更強(qiáng)的區(qū)域(電極處), 電極周圍的液體被拉伸發(fā)生形變, 這種效應(yīng)稱為電致伸縮[19].當(dāng)液體被拉伸到一定程度, 液體的連續(xù)性被破壞, 水中會(huì)形成大量納米尺度的空腔(nanopores),即水局部發(fā)生空化[20].已有實(shí)驗(yàn)研究表明, 水中納秒脈沖放電的起始過程與空腔形成有關(guān).Pekker等[21]通過紋影圖像證明了納秒脈沖電壓會(huì)破壞針尖電極附近液體的連續(xù)性.Starikovskiy 等[22]認(rèn)為空腔是促進(jìn)水中納秒脈沖放電起始的關(guān)鍵條件.需要指出: 因電致伸縮效應(yīng)形成的空腔與水中氣泡存在本質(zhì)不同, 空腔是由局域液體撕裂形成的, 內(nèi)部可近似為真空環(huán)境, 且空腔的半徑處于納米量級(jí)[20,23], 遠(yuǎn)小于氣泡(微米級(jí)).空腔對(duì)納秒脈沖放電起始的作用, 特別是對(duì)電荷形成、倍增等關(guān)鍵環(huán)節(jié)的影響方式, 還需要進(jìn)一步通過實(shí)驗(yàn)和仿真等研究手段明確.

然而, 目前從實(shí)驗(yàn)手段觀測放電現(xiàn)象(電流電壓波形、放電圖像等), 揭示水中納秒脈沖放電的起始機(jī)制還面臨諸多困難[24].大量的物理過程都發(fā)生在數(shù)納秒甚至更短時(shí)間內(nèi), 通過宏觀現(xiàn)象能夠獲得的信息十分有限, 實(shí)驗(yàn)獲得亞納秒級(jí)時(shí)間分辨的放電圖像、光譜信息的難度非常大[25,26].基于此,有必要借助仿真技術(shù)研究放電起始的物理模型, 明確電致伸縮效應(yīng)對(duì)放電起始的影響機(jī)制, 提升對(duì)快脈沖下液體中電荷輸運(yùn)、倍增機(jī)制的理解.本文建立二維軸對(duì)稱針板放電物理模型, 仿真研究納秒脈沖在針尖周圍液體中引起的電致伸縮作用、空化過程, 獲得空化區(qū)內(nèi)的液體電離速率、電子密度等電輸運(yùn)參量的時(shí)空演化.本研究旨在揭示空腔形成對(duì)液體快速電離的作用機(jī)理, 為合理解釋水中納秒脈沖放電的起始過程提供新視角.

2 水中納秒脈沖放電模型的建立

如上所述, 水中納秒脈沖放電起始可能包含液體的電致伸縮、空化和液體電離等基本過程[27].納秒脈沖電壓會(huì)引發(fā)液體的電致伸縮效應(yīng), 液體受到拉伸導(dǎo)致水中局域發(fā)生空化; 電子在空化區(qū)內(nèi)快速倍增, 液體被迅速電離, 最終導(dǎo)致放電起始.納秒脈沖放電起始階段基本物理過程如圖1 所示.本文將建模仿真研究各物理過程, 定量描述有質(zhì)動(dòng)力引起水中壓強(qiáng)變化形成空化的動(dòng)態(tài)發(fā)展, 展現(xiàn)空化誘導(dǎo)液體電離的時(shí)空演化.以下對(duì)放電起始階段的各物理過程進(jìn)行詳細(xì)闡述.

圖1 水中納秒放電起始階段各物理過程的關(guān)系Fig.1.Correlations between the processes during the nanosecond discharge initiation in water.

2.1 電致伸縮

在針電極上施加納秒脈沖電壓, 水中會(huì)產(chǎn)生有質(zhì)動(dòng)力.假設(shè)水的介電常數(shù)不變, 極不均勻電場產(chǎn)生的有質(zhì)動(dòng)力由(1)式表示[20]:

其中, F 為作用于液體的有質(zhì)動(dòng)力, ε0為真空介電常數(shù), ε 為水的相對(duì)介電常數(shù), ρ 為水的密度, E 為電場強(qiáng)度, α 為經(jīng)驗(yàn)系數(shù)(對(duì)于水α ≈ 1.5).

有質(zhì)動(dòng)力導(dǎo)致局部液體運(yùn)動(dòng), 使局域水密度和壓強(qiáng)發(fā)生變化, 這一過程可用流體的質(zhì)量和動(dòng)量連續(xù)性方程描述[21], 如(2)式和(3)式所示:

其中, ρ 為液體密度, u 為液體運(yùn)動(dòng)速度, p 為液體靜壓強(qiáng).需要指出, 電致伸縮效應(yīng)能夠?qū)е碌囊后w流動(dòng)速度為數(shù)米每秒[21], 可估計(jì)出針尖附近液體單位面積上黏性力在102Pa 數(shù)量級(jí), 遠(yuǎn)小于水中有質(zhì)動(dòng)力引發(fā)的液體壓強(qiáng)(可達(dá)107Pa[21]), 所以(3)式中忽略了流體運(yùn)動(dòng)的黏性力.在計(jì)算(3)式時(shí), 需要給出液體局部密度ρ 與壓強(qiáng)p 的關(guān)系.對(duì)于水, 引入Tait 方程描述該約束關(guān)系[28]:

其中p0為常溫常壓下水中壓強(qiáng), 105Pa; ρ0為常溫常壓下水密度, 1000 kg/m3.

聯(lián)立(1)式與(3)式, 將(3)式右側(cè)簡化為??[p ?(αε0ε/2)E2].可見, 有質(zhì)動(dòng)力的作用可等效為與靜壓強(qiáng)p 符號(hào)相反的壓強(qiáng)(即負(fù)壓強(qiáng)), 說明有質(zhì)動(dòng)力對(duì)液體起到拉伸效果.此時(shí), 水中總壓強(qiáng)ptotal=p ?(αε0ε/2)E2, 可表征液體受拉伸的程度.

2.2 空 化

電致伸縮效應(yīng)使局域水發(fā)生空化, 形成大量納米空腔.液體的空化程度由空腔的數(shù)密度與尺寸表征, 空腔密度依賴于空腔生成速率.經(jīng)典成核理論(CNT)可以直接獲得不同負(fù)壓強(qiáng)下空腔的生成速率, 適用于計(jì)算快脈沖放電時(shí)水中壓強(qiáng)變化劇烈的過程[29,30].由CNT, 水中空腔的生成速率滿足(5)式[30]:

其中Γ 為空腔生成速率; Γ0為液體中空腔生成點(diǎn)的數(shù)密度與空腔形成頻率的乘積[31]; Eb為空腔形成需克服的能量閾值; kB為玻爾茲曼常數(shù); T 為溫度.Γ0與Eb均為水中負(fù)壓強(qiáng)的函數(shù).在CNT 中,能量閾值Eb等于靜態(tài)空腔具有的能量[29], 這種估計(jì)忽略了空腔形成中由于液體黏度等阻尼作用造成的能量損耗, 實(shí)際的能量閾值應(yīng)高于經(jīng)典成核理論的估計(jì)[32].借助水中空化實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù), 可以對(duì)CNT估計(jì)的Eb進(jìn)行優(yōu)化.前期研究已經(jīng)證明, 使用優(yōu)化的Eb計(jì)算的空腔生成速率Γ 更加準(zhǔn)確[27].

空腔形成后, 其表面受到電致伸縮力、表面張力、周圍液體壓力的共同作用[31,33], 會(huì)導(dǎo)致空腔膨脹或坍縮.不同于描述氣泡半徑變化的Rayleigh方程[34], 在計(jì)算空腔的半徑變化時(shí), 無須考慮空腔內(nèi)的氣體壓力.為定量描述空腔尺寸, 將空腔近似為球形, 其半徑演化的控制方程滿足(6)式[31,33]:

其中R 為空腔半徑, ρ 為水的密度, p 為液體靜壓強(qiáng), σ 為水的表面張力系數(shù), kσ為表面張力系數(shù)的修正因子[23].方程右側(cè)括號(hào)內(nèi)的3 項(xiàng)分別表示空腔表面的電致伸縮壓強(qiáng)、拉普拉斯壓強(qiáng)(由表面張力引起)和液體靜壓強(qiáng).求解(6)式, 需要給定空腔半徑R 的初始條件, 本文取為25 ℃下聲空化實(shí)驗(yàn)[35]得到的空腔半徑(1.22 nm)作為初始空腔半徑.由于空腔膨脹對(duì)周圍液體的擠壓作用, 液體靜壓強(qiáng)p 隨空腔膨脹而增加, 液體靜壓強(qiáng)的變化量Δp 與空腔體積的所占的比例有關(guān)[23], 可表示為

其中, cs為水中聲速(約為1482 m/s), npore為空腔的數(shù)密度, Vpore為單個(gè)空腔體積.

2.3 液體電離

空腔形成后, 由于其界面兩側(cè)介電常數(shù)突變,空腔內(nèi)電場顯著增強(qiáng)[36], 空腔界面處水分子比液相內(nèi)水分子更易被電離.空腔界面處的電子產(chǎn)生率GI可根據(jù)場致電離Zener 模型給出[37]:

其中q 為元電荷量; ns為單個(gè)空腔界面上水分子數(shù), ns= nwater× Vpore(水的分子數(shù)密度nwater≈3.3 × 1028m—3); a 為分子間距; Es為空腔界面的電場強(qiáng)度, 與空腔內(nèi)部的電場強(qiáng)度相同, 為1.5 倍的外施電場強(qiáng)度[36]; h 為普朗克常量; m*為有效電子質(zhì)量; Δ 為水分子的電離能[38].注意(8)式中,ns表示單個(gè)空腔界面上有多少個(gè)水分子, GI的單位為s—1, 表示單個(gè)空腔表面每秒電離出的電子數(shù).

在界面處產(chǎn)生的電子進(jìn)入空腔, 并在電場作用下加速獲得能量.電子穿過半徑為R 的空腔最大可獲得能量φ = 2EporeR (eV), 其中Epore為空腔內(nèi)的電場強(qiáng)度.當(dāng)電子能量φ 超過水分子發(fā)生(二體)碰撞電離所需的能量閾值時(shí), 高能電子轟擊空腔壁進(jìn)入液相與水分子發(fā)生碰撞電離, 促進(jìn)液體電離過程.單個(gè)高能電子造成的碰撞電離次數(shù)δ(φ)是電子能量的函數(shù), 可由電子與水相互作用的蒙特卡羅仿真得到[39].

由于空化區(qū)內(nèi)存在大量空腔, 考慮空腔數(shù)密度的水中碰撞電離速率Gimp可表示為[27]

其中 δ(φ)為單個(gè)高能電子引發(fā)的碰撞電離次數(shù),對(duì)于12.6 eV ＜ φ ＜ 130.0 eV, 取δ(φ) = 0.6178+ 0.0414 × (φ — 12.6); npore為空腔數(shù)密度.

碰撞電離過程導(dǎo)致水中不斷產(chǎn)生電子、正離子, 由于吸附作用, 亦能形成負(fù)離子.使用電荷連續(xù)性方程描述荷電粒子的產(chǎn)生和漂移擴(kuò)散過程[40], 使用泊松方程求解電場強(qiáng)度, 如(10)式—(13)式所示:

圖2 數(shù)值模擬流程Fig.2.Flow chart of simulation.

其中ne, np和nn分別是電子、正離子和負(fù)離子數(shù)密度; μe, μp和μn分別為電子、正離子和負(fù)離子的遷移率; kpe和kpn分別為正離子-電子、正-負(fù)離子的復(fù)合率10—19m3·s—1[41]; τe為電子-水分子吸附時(shí)間200 ns[42].對(duì)于水中電子遷移率為μe的取值, 考慮到電子在水中會(huì)迅速溶劑化, 因此本文選取液態(tài)水中溶劑化電子的遷移率1.3 × 10—7m2·V—1·s—1[43].對(duì)于水中的正、負(fù)離子的遷移率μp和μn, 取值與水中H+和OH—離子的遷移率相同, 分別為3.5 ×10—7m2·V—1·s—1和2 × 10—7m2·V—1·s—1[38].

為了更好地說明上述電致伸縮、空化和液體電離過程的物理模型是如何耦合計(jì)算的, 給出數(shù)值模擬流程如圖2 所示.仿真中, 設(shè)置時(shí)間步長Δt =0.01 ns, 計(jì)算總時(shí)長T = 5 ns.

3 放電起始過程的仿真結(jié)果

本文使用多物理場有限元仿真軟件COMSOL Multiphysics 建立二維軸對(duì)稱針板放電模型, 仿真研究水中納秒脈沖放電的起始過程.設(shè)置針尖曲率半徑為25 μm, 針板間距為1.5 mm.納秒脈沖電壓上升沿為3 ns, 脈寬為10 ns, 在5 ns 時(shí)電壓可達(dá)最大值23.1 kV.仿真條件設(shè)置與水中納秒脈沖放電實(shí)驗(yàn)條件[44]一致.

3.1 電致伸縮對(duì)液體壓強(qiáng)的影響

為考察電致伸縮效應(yīng)對(duì)水壓強(qiáng)的影響, 圖3 給出了脈沖電壓施加后t = 2 ns 和t = 3 ns 時(shí)針尖電極附近水中壓強(qiáng)分布和局域液體流速分布.可以看出, 在脈沖電壓作用下, 針尖附近形成高負(fù)壓區(qū),表明該區(qū)域內(nèi)液體處于拉伸狀態(tài).針尖表面負(fù)壓強(qiáng)最大, 負(fù)壓強(qiáng)隨脈沖電壓的升高而增加, 從2 ns 時(shí)的—16 MPa 迅速增至3 ns 時(shí)的—59 MPa.對(duì)于水,空化發(fā)生的臨界負(fù)壓強(qiáng)在—6 MPa 至—50 MPa 之間[45], 可見本文條件下的電致伸縮足以引起針尖附近液體發(fā)生空化.納秒脈沖電壓施加后, 有質(zhì)動(dòng)力使水向針尖流動(dòng), t = 3 ns 時(shí)液體流速最大達(dá)到4.2 m/s.

圖3 脈沖電壓施加后水的流速與壓強(qiáng)分布 (a) t =2 ns; (b) t = 3 nsFig.3.Distribution of liquid velocity and pressures: (a) t =2 ns; (b) t = 3 ns.

不同時(shí)刻針板電極對(duì)稱軸上的壓強(qiáng)分布如圖4所示.t = 2 ns 時(shí), 針尖表面處電致伸縮壓強(qiáng)約為—18 MPa.由于液體向針尖區(qū)域移動(dòng), 使針尖處的靜壓強(qiáng)增至2 MPa, 此時(shí)液體總壓強(qiáng)為—16 MPa.隨著液體加速向針尖流動(dòng), t = 3 ns 時(shí)針尖處的靜壓強(qiáng)達(dá)10 MPa.但此時(shí)由于脈沖電壓的升高, 電致伸縮壓強(qiáng)為—69 MPa, 導(dǎo)致液體中總壓強(qiáng)較2 ns 時(shí)進(jìn)一步增加, 達(dá)到—59 MPa.可見, 在納秒脈沖電壓作用下, 局域液體運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致靜壓強(qiáng)升高,但電致伸縮壓強(qiáng)對(duì)水中總壓強(qiáng)仍起主導(dǎo)作用, 導(dǎo)致水中負(fù)壓強(qiáng)不斷增加, 使得水局域發(fā)生空化.

圖4 脈沖電壓施加后針板電極對(duì)稱軸上壓強(qiáng)分布 (a) t =2 ns; (b) t = 3 nsFig.4.Pressures along the symmetric axis since the start of pulsed voltage: (a) t = 2 ns; (b) t = 3 ns.

3.2 空腔的產(chǎn)生與膨脹

脈沖電壓施加后不同時(shí)刻電極對(duì)稱軸上空腔數(shù)密度分布如圖5 所示.空腔大量分布在針尖附近, 隨針尖距離增加而迅速減小.隨著針尖附近的負(fù)壓強(qiáng)不斷增加, 空腔數(shù)量迅速增長, 在t =2.5 ns 時(shí), 針尖處空腔數(shù)密度達(dá)到約1015m—3.t =3.5 ns 后, 針尖附近空腔密度逐漸飽和, 約為1020m—3.空腔密度飽和與空腔的膨脹有關(guān).需要指出, 前2 ns內(nèi), 水中沒有形成空腔.

圖5 不同時(shí)刻針板電極對(duì)稱軸上空腔數(shù)密度分布Fig.5.Temporal evolution of number density of nanopores along the symmetric axis.

空腔形成后, 在其表面壓強(qiáng)的作用下, 空腔半徑將發(fā)生變化.根據(jù)(6)式, 空腔膨脹需滿足即空腔表面的電致伸縮壓強(qiáng)要克服拉普拉斯壓強(qiáng)和液體靜壓強(qiáng).空腔半徑的時(shí)間演化過程如圖6 所示.在t = 3 ns 時(shí),雖然空腔已經(jīng)形成, 但此時(shí)脈沖電壓幅值較低, 空腔表面的電致伸縮壓強(qiáng)不足以使空腔膨脹.t =3.5 ns 時(shí), 針尖附近空腔開始膨脹, 且滿足膨脹條件的區(qū)域不斷擴(kuò)大.到5 ns 時(shí), 針尖附近約8 μm的區(qū)域內(nèi)空腔均滿足膨脹條件.

圖6 不同時(shí)刻針板電極對(duì)稱軸上空腔半徑Fig.6.Temporal evolution of nanopore radii along the symmetric axis.

空腔膨脹后液體靜壓強(qiáng)p 升高, 將抑制空腔的膨脹過程, 使空腔無法持續(xù)擴(kuò)張, 空腔半徑達(dá)到最大值(約80—90 nm)后開始收縮.當(dāng)空腔半徑縮小, p 亦減小, 空腔會(huì)再次膨脹.液體靜壓強(qiáng)p 升高部分彌補(bǔ)了水中負(fù)壓強(qiáng), 使空腔的生成速率降低,這與圖5 中t = 3.5 ns 后針尖附近空腔數(shù)密度增加不明顯的現(xiàn)象一致.

空化發(fā)生后, 液體中部分區(qū)域被空腔占據(jù).以t = 5 ns 距離針尖6 nm 的位置為例, 空腔的數(shù)密度約為1019m—3, 空腔半徑約為90 nm (如圖5 和圖6), 可得液體中空腔占比約為3%.然而, 空腔的出現(xiàn)并不表示液體密度降低或產(chǎn)生“氣泡”.在空化區(qū)內(nèi), 局域液體的密度是非均勻的, 空腔短時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生和膨脹將擠壓液態(tài)水, 造成空腔外部液體密度升高, 但整個(gè)區(qū)域的水分子總數(shù)不發(fā)生變化, 即總體上水的平均密度不變.此外, 由于電致伸縮力指向針尖處, 會(huì)使針尖附近的液體緩慢向針尖處移動(dòng).因此, 針尖附近的液體密度并沒有減小而是逐漸增加.

3.3 液體電離過程

膨脹的空腔為電子在高電場下提供了足夠的加速空間.對(duì)稱軸上電子能量分布的時(shí)空演化如圖7 所示.由圖可知, 電子在高場下最大可獲得約100 eV 能量.理論上, 當(dāng)電子能量超過水分子(二體)碰撞電離所需的能量閾值12.6 eV, 碰撞電離即可發(fā)生.由于大量電子的能量遠(yuǎn)大于水分子的電離能, 局域發(fā)生碰撞電離的區(qū)域不斷擴(kuò)大, t =5 ns 時(shí), 距離針尖約8 μm 的區(qū)域內(nèi)能夠發(fā)生碰撞電離.對(duì)比圖6 中空腔膨脹的結(jié)果表明, 一旦空腔滿足膨脹條件, 即可將電子加速至水分子碰撞電離能量閾值以上.

電子的生成速率和密度的軸向分布如圖8 所示.由圖8(a), 在t = 3.5 ns 時(shí), 針尖處電子生成速率為1022m—3·ns—1, t = 5 ns 針尖處電子生成速率升至1024m—3·ns—1.需要注意, 電子生成速率隨距針尖距離的增加而迅速降低.這是由于在遠(yuǎn)離針尖的方向, 電場強(qiáng)度顯著降低, 空腔壁上水分子的場致電離過程減弱(空腔中加速的種子電子減少).雖然在距針尖較遠(yuǎn)區(qū)域電子能量依然很高(約100 eV), 但由于在空腔中加速的電子數(shù)量減少, 液體中碰撞電離速率也隨之降低.

圖7 針板電極對(duì)稱軸上電子能量分布的時(shí)空演化Fig.7.Temporal evolution of electron energy along the symmetric axis.

圖8 不同時(shí)刻水中電離過程 (a) 電子生成速率; (b) 電子數(shù)密度Fig.8.Temporal evolution of ionization process in water:(a) Electron generation rate; (b) electron density.

由圖8(b), t = 3.5 ns 時(shí), 針尖處電子密度約1021m—3.隨著液體的電離, 電子密度不斷增加, 同時(shí)電子的復(fù)合和吸附的概率逐漸增大.t = 4.5 ns時(shí), 針尖處(y 軸)的電離、復(fù)合與吸附過程基本達(dá)到平衡, 電子密度達(dá)到1024m—3, 不再明顯增加.同等實(shí)驗(yàn)條件下水中納秒脈沖放電實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明[17,46],放電時(shí)電子密度可達(dá)1023—1026m—3量級(jí), 本文仿真得到的電子密度量級(jí)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符.

4 討 論

4.1 空腔導(dǎo)致水中電子快速增加的作用

空腔形成后, 水中電子可通過以下途徑產(chǎn)生:1) 空腔壁上水分子發(fā)生場致電離不斷提供種子電子并在空腔內(nèi)加速; 2) 加速后的電子進(jìn)入液體, 與水分子發(fā)生碰撞電離, 電子迅速增加.電子在空腔中最大可獲得100 eV 的能量(圖6), 電子進(jìn)入液體后, 其能量會(huì)在水中行進(jìn)十幾納米后迅速耗散成為水合電子[47].可以認(rèn)為, 碰撞電離發(fā)生在空腔外約十幾納米的區(qū)域內(nèi).

空腔表面不斷提供種子電子進(jìn)入空腔成為高能電子, 再進(jìn)入空腔外的區(qū)域轟擊水分子發(fā)生碰撞電離, 因此, 可將單個(gè)空腔視作1 nm 級(jí)的電離源,不斷電離其周圍的液體.在空化區(qū)內(nèi), 大量空腔共同作用, 使針尖區(qū)域迅速電離.空腔導(dǎo)致液體電離的機(jī)制如圖9 所示.

圖9 空腔導(dǎo)致液體電離的機(jī)制Fig.9.Schematic of nanopore-induced liquid ionization.

不同于水中氣泡導(dǎo)致放電的機(jī)制, 電致伸縮效應(yīng)形成的空腔能夠解釋納秒時(shí)間尺度內(nèi)水中電子的快速倍增.首先, 水中空腔形成所需時(shí)間短, 本文的仿真表明, 水中空腔能夠在3 ns 內(nèi)大量生成,遠(yuǎn)低于水中氣泡形成的時(shí)間(數(shù)百納秒[13]).其次,由于空腔近似為真空環(huán)境, 空腔中的電子在進(jìn)入液體前不會(huì)與水分子發(fā)生彈性或非彈性碰撞, 能量積累的效率很高.此外, 針尖附近的空腔數(shù)密度(約1020m—3)很高, 使碰撞電離在空化區(qū)各處發(fā)生, 有利于局域液體快速電離.

需要指出, 本文中探究的電致伸縮效應(yīng)導(dǎo)致高能電子產(chǎn)生和液體電離的過程, 是一種水中納秒脈沖放電起始與發(fā)展的合理解釋.隨著高能電子不斷從空腔射入液體, 電子的能量會(huì)在與水分子相互作用的過程中沉積到液體中, 使空腔外部十幾納米厚的局域液體加熱[48].根據(jù)Seepersad 等的實(shí)驗(yàn)研究[49], 脈沖電壓施加2.6 ns 后即可觀測到放電導(dǎo)致汽化的陰影區(qū)域, 表明高能電子能量沉積使液體加熱的速率可能非常高, 遠(yuǎn)高于焦耳熱使液體汽化的速率(數(shù)百納秒[13]).一旦針尖處汽化區(qū)域形成,即可產(chǎn)生氣相放電通道, 使放電進(jìn)一步發(fā)展.

4.2 場致電離在水中放電中的作用

在本文水中放電模型中, 考慮了空腔壁上水分子的場致電離過程, 該過程為隨后的碰撞電離提供種子電子, 而模型沒有考慮液相內(nèi)水分子的場致電離對(duì)液體電離的貢獻(xiàn).然而, 前期研究表明, 在變壓器油中場致電離也可產(chǎn)生電子, 引起液相放電起始[50], 因此有必要深入分析水中放電中場致電離的作用.

在液相內(nèi)分子場致電離導(dǎo)致放電的機(jī)制中, 不考慮空腔導(dǎo)致的局部電場增強(qiáng)和碰撞電離過程.對(duì)于水, 液相中場致電離速率GF如(14)式所示:

其中, n0估計(jì)為水的分子數(shù)密度3.3 × 1028m—3,E 為水中的電場強(qiáng)度, 其余參數(shù)與(8)式相同.

本文對(duì)相同電場強(qiáng)度下電致伸縮機(jī)制的碰撞電離速率Gimp和液相場致電離機(jī)制的電離速率GF進(jìn)行了比較.使用與第3 節(jié)相同的納秒脈沖電壓進(jìn)行仿真, t = 5 ns 時(shí)兩種機(jī)制下電離速率和電場強(qiáng)度如圖10 所示.可以看出, 在相同的外施電場下, Gimp比GF高出4 個(gè)數(shù)量級(jí).如4.1 節(jié)的討論,空腔的產(chǎn)生會(huì)導(dǎo)致液體快速電離, 空腔使液體電離的效率遠(yuǎn)高于液相分子場致電離的效率.因此, 當(dāng)空腔出現(xiàn)后, 液相內(nèi)水分子的場致電離對(duì)整個(gè)電離過程的貢獻(xiàn)很小, 可以忽略.

圖10 由水中電致伸縮和場致電離機(jī)制得到的電離速率(t = 5 ns)Fig.10.Ionization rate induced by electrostriction and field ionization mechanisms (t = 5 ns).

Aghdam 等[51]的研究指出, 當(dāng)水中電場強(qiáng)度達(dá)到10 MV/cm 時(shí), 水中場致電離速率GF可達(dá)8 ×1024m—3·ns—1, 此時(shí)水中電子密度快速增加.注意到本文仿真中電場強(qiáng)度更低(5 ns 時(shí)電場強(qiáng)度最大值約為5.3 MV/cm), 考慮空腔的作用, 電子產(chǎn)生速率同樣達(dá)到1024m—3·ns—1量級(jí).水中空腔的形成為較低場強(qiáng)下水中電子的快速倍增提供了一種新的解釋.

5 結(jié) 論

本文建立了針板電極二維軸對(duì)稱水中放電物理模型, 仿真研究了納秒脈沖電壓下在針尖附近液體中引起的電致伸縮效應(yīng)、空化過程和隨后的液體電離過程, 得到以下結(jié)論.

1) 納秒脈沖電壓施加后, 電致伸縮效應(yīng)使液體中負(fù)壓強(qiáng)不斷增加.在本文仿真條件下, t =3 ns 時(shí)水中最大負(fù)壓強(qiáng)達(dá)—59 MPa, 足以引起針尖附近局域液體發(fā)生空化.

2) 空化導(dǎo)致液體發(fā)生撕裂產(chǎn)生空腔, 在針尖處空腔數(shù)密度可達(dá)1020m—3.隨脈沖電壓的升高,空腔表面電致伸縮壓強(qiáng)增大促使空腔膨脹.受液體靜壓強(qiáng)的限制, 空腔無法持續(xù)膨脹, 空腔最大半徑約為80—95 nm.

3) 電子在膨脹的空腔中加速, 最大可獲得約100 eV 的能量, 足夠引發(fā)水中碰撞電離.在本文仿真條件下, 針尖電場強(qiáng)度為5.3 MV/cm 時(shí)電子產(chǎn)生速率約1024m—3·ns—1, 電子密度可達(dá)1024m—3.電致伸縮效應(yīng)導(dǎo)致的空腔形成為較低場強(qiáng)下水中電子的快速倍增提供了一種新的解釋.