在線式放射性液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)儀研制

沈 福

(中國輻射防護(hù)研究院，太原 030006)

在我國標(biāo)準(zhǔn)GB 18871—2002《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》[1]、GB 11217—89《核設(shè)施流出物監(jiān)測(cè)的一般規(guī)定》[2]、GB 6249—2011《核電廠輻射防護(hù)規(guī)定》[3]、GB 14587—2011《核電廠放射性液態(tài)流出物排放技術(shù)要求》[4]、GB 13695—1992《核燃料循環(huán)放射性流出物歸一化排放量管理限值》[5]等明確了對(duì)流出物要進(jìn)行總量控制、濃度控制及劑量控制的要求。這些放射性水平的確定需要液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)方法與裝置[1-5]。

放射性液態(tài)流出物監(jiān)方法及儀器種類繁多，從輻射類型主要分為α、β、γ三種類型的放射性液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)裝置[6-7]。本文主要針對(duì)γ核素檢測(cè)。

國內(nèi)傳統(tǒng)主流(主要)液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)儀主要采用非核素識(shí)別總活度濃度測(cè)量方法，探測(cè)靈敏度集中在10 Bq/L到50 Bq/L(10 000～50 000 Bq/m3)水平。以國內(nèi)典型的某液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)儀器為例，其裝置基于總活度測(cè)量的水監(jiān)測(cè)儀測(cè)量范圍：18.5 Bq/L到500 000 Bq/L水平，(1.85×104～5.0×108Bq/m3)。GB 6249—2011明確要求濱海槽式排放口除氚和碳-14外其它核素濃度不應(yīng)超過1 000 Bq/L，內(nèi)陸電廠不應(yīng)超過100 Bq/L，根據(jù)GB 11217—89《核設(shè)施流出物監(jiān)測(cè)的一般規(guī)定》要求監(jiān)測(cè)儀活度濃度最低可探測(cè)限為排放的百分之一，相應(yīng)濱海和內(nèi)陸液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)儀器最小可探測(cè)限小于等于10 Bq/L和1 Bq/L，傳統(tǒng)主流液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)儀器已經(jīng)無法滿足標(biāo)準(zhǔn)實(shí)施要求。同時(shí)傳統(tǒng)的液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)系統(tǒng)重量大多接近2 t，安放地點(diǎn)要求特殊，限制了使用范圍。因此，開發(fā)適用國內(nèi)目前輻射防護(hù)法規(guī)與標(biāo)準(zhǔn)需求、滿足最小可探測(cè)限小于等于10 Bq/L和1 Bq/L的液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)儀迫在眉睫。

1 樣機(jī)研制

1.1 技術(shù)方法

γ輻射放射性液態(tài)流出物出物通常使用取樣式實(shí)驗(yàn)室γ能譜分析、在線式總計(jì)數(shù)(總活度)、或核素識(shí)別與活度測(cè)量?jī)x器檢測(cè)。

取樣式實(shí)驗(yàn)室γ能譜分析需要假設(shè)取樣的放射性液態(tài)流出物中的放射性核素濃度水平在一定時(shí)間段內(nèi)沒有明顯變化、空間分布上也應(yīng)沒有明顯變化，才可確保取樣監(jiān)測(cè)有效，通常的條件極難滿足檢測(cè)要求。

在線式γ總計(jì)數(shù)(總活度)測(cè)量方法必須假定放射性核素按照一定的方式混合。許多設(shè)施不同時(shí)段排放的液態(tài)流出物中的核素比例等測(cè)量影響因素總是不定的，因而也難以開展正確檢測(cè)。

另外一種檢測(cè)方式為在線式核素識(shí)別與活度測(cè)量?jī)x器，通過能譜分析識(shí)別關(guān)鍵核素，給出相應(yīng)監(jiān)測(cè)出的核素放射性活度，并根據(jù)關(guān)心的核素設(shè)置報(bào)警水平。對(duì)于使用γ譜分析方法無法獲得的數(shù)據(jù)仍然需要修正和分配因子，但是γ能譜相比γ計(jì)數(shù)技術(shù)測(cè)量得到的核素更為準(zhǔn)確，這種優(yōu)勢(shì)可能達(dá)數(shù)個(gè)數(shù)量級(jí)[8-12]?；诖祟惣夹g(shù)，近十年針對(duì)探測(cè)限問題，開展了多樣的液態(tài)流出物與放射性廢水監(jiān)測(cè)研究。新技術(shù)無論在線式或者非在線式大都瞄準(zhǔn)能譜方法。通?？梢詼y(cè)量能譜的有電離室、閃爍體，諸如 HPGe半導(dǎo)體。通常半導(dǎo)體HPGe在非實(shí)驗(yàn)室使用維護(hù)費(fèi)用昂貴、存在損壞風(fēng)險(xiǎn)高的問題，而電離室探測(cè)器探測(cè)效率差，探測(cè)靈敏度低，能量響應(yīng)差，為此用閃爍體作為首選探測(cè)器。本文使用成熟的Ortec 905系列3寸NaI探測(cè)器。

液態(tài)流出物測(cè)量可以使用非取樣方式與主動(dòng)取樣方式，采用非取樣的浸沒或漂浮測(cè)量方式，存在單探測(cè)器無法多點(diǎn)取樣、按流量分配取樣等缺點(diǎn)，使得測(cè)量樣品代表性差。為此本文采用抽取泵提供取樣動(dòng)力，研制主動(dòng)取樣方式液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)儀，用戶可以根據(jù)需求設(shè)置多點(diǎn)取樣、按流速取樣等，確保監(jiān)測(cè)樣品的代表性、有效性。

為了避免監(jiān)測(cè)結(jié)果出現(xiàn)錯(cuò)誤等問題，本文采用了自動(dòng)核素識(shí)別與放射源相結(jié)合以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)峰。目前大多研究按固定能區(qū)的方法處理，而本樣機(jī)采用自主能譜全能峰實(shí)時(shí)自動(dòng)識(shí)別及其感興趣區(qū)自動(dòng)劃分等方式實(shí)現(xiàn)自動(dòng)連續(xù)監(jiān)測(cè)，同時(shí)也解決了峰位漂移對(duì)凈峰面積計(jì)算有明顯影響的問題，比固定能區(qū)方法更為合理。

為了減少外界輻射對(duì)探測(cè)的影響，樣機(jī)使用了屏蔽，屏蔽優(yōu)化設(shè)計(jì)采用了DOSE_VO0.3/SHIELD_VO0.3程序[13]以及MICS、MCNP程序[14]做設(shè)計(jì)與評(píng)估。

1.2 硬件結(jié)構(gòu)

根據(jù)原理方法，設(shè)計(jì)了放射性液態(tài)流出物連續(xù)監(jiān)測(cè)儀系統(tǒng)，最終確定原理樣機(jī)主要由如下組件構(gòu)成：(1)NaI探測(cè)桶；(2)低本底不銹鋼取樣室容器；(3)鉛屏蔽(5 cm)；(4)泵和流量組件；(5)多道(MCA)；(6)程序；(7)檢查源；(8)泵；(9)工控機(jī)。液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)系統(tǒng)示意圖如圖1所示。

圖1 液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)系統(tǒng)框圖Fig.1 Continuous liquid radioactive effluent monitor System

研制使用專利ZL201210526382.2和ZL201220674743.3專利方法[15-16]設(shè)計(jì)取樣室。取樣室由內(nèi)外交錯(cuò)的入口和出口組成，以改善放射性、分散性、均勻性。取樣室采樣U型底與圓柱結(jié)構(gòu)，圓柱中部附近放置了探測(cè)器NaI晶體，幾何尺寸為探測(cè)器效益代價(jià)優(yōu)化的結(jié)構(gòu)。探測(cè)器保護(hù)腔室和容器都采用耐壓與抗腐蝕較強(qiáng)且不易沾染過多放射性的不銹鋼材料制成，以較高的耐壓降低放射性污染累計(jì)影響。

使用專利ZL201210526382.2和ZL20142069 2457.9專利方法[17]優(yōu)化設(shè)計(jì)及經(jīng)濟(jì)性評(píng)估，探測(cè)器選用3英寸ORTEC 905系列 NaI(Tl)閃爍體探測(cè)器，探測(cè)晶體尺寸為φ7.5 cm×7.5 cm。樣機(jī)采用檢查源與峰位糾正的控制程序?qū)崿F(xiàn)穩(wěn)峰。

樣機(jī)包括泵、流量控制閥、流量計(jì)和沖洗接口。入水口和出水口處設(shè)置流量計(jì)，統(tǒng)計(jì)流過腔室的樣品。泵的取樣流量在0.5～35 L/min可調(diào)。

經(jīng)過屏蔽設(shè)計(jì)等綜合確定屏蔽使用5 cm的低本底鉛，同時(shí)在屏蔽中加入一個(gè)可開展質(zhì)量控制的檢查源以便可以在有屏蔽的情況下開展日常質(zhì)量控制。屏蔽重量控制在280 kg，主體質(zhì)量300 kg?？刂瞥绦蚺c解譜程序使用了人工智能機(jī)器學(xué)習(xí)評(píng)估的較優(yōu)參數(shù)最小化計(jì)算量的核素識(shí)別方式，開發(fā)樣機(jī)集成了優(yōu)化參數(shù)核素識(shí)能力，其具有核素識(shí)別計(jì)算功能，默認(rèn)有Co-60和Cs-137等核素識(shí)別功能。液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)儀器系統(tǒng)樣機(jī)實(shí)物如圖2所示。

圖2 液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)儀器系統(tǒng)樣機(jī)照片F(xiàn)ig.2 Photograph of Continuous liquid radioactive effluent monitor System

1.3 程序

研制的放射性液態(tài)流出物連續(xù)監(jiān)測(cè)儀監(jiān)測(cè)程序?yàn)樽孕醒邪l(fā)程序。程序數(shù)據(jù)采集是通過USB連接的digbase多道分析器(MCA)獲取ORTEC 905系列 NaI(Tl)探測(cè)器探測(cè)到γ光子能譜脈沖信號(hào)而實(shí)現(xiàn)的。

數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)主要對(duì)獲取的數(shù)據(jù)按照設(shè)置模式定時(shí)記錄、實(shí)時(shí)處理能譜、計(jì)算結(jié)果。能譜處理功能包括γ光子1次、2次或多次能譜平滑、尋峰、擬合、核素識(shí)別、液態(tài)流出物的活度計(jì)算，及必要時(shí)的能譜偏移修正。本文實(shí)驗(yàn)時(shí)，K-40視為天然放射性核素處理，人工核素監(jiān)測(cè)測(cè)試時(shí)，在程序中添加的核素庫為Co-60、Cs-137及I-131，信息包括其發(fā)出的伽馬特征全能峰能量信息、核素半衰期等。解譜過程參數(shù)經(jīng)過人工智能機(jī)器學(xué)習(xí)評(píng)估分類，實(shí)現(xiàn)自動(dòng)化自適應(yīng)參數(shù)。

樣機(jī)程序控制功能實(shí)現(xiàn)探測(cè)系統(tǒng)、取樣泵、流量計(jì)等基本設(shè)備起停控制；涉及能譜漂移硬件調(diào)節(jié)的控制；放射性活度濃度超過閾值的聲光報(bào)警、儀器故障報(bào)警以及輸出對(duì)外其它如超標(biāo)排放關(guān)停裝置的控制等。能譜漂移硬件調(diào)節(jié)的控制包括如高壓、增益硬件矯正時(shí)參數(shù)調(diào)節(jié)以及檢查源開關(guān)等。放射性活度濃度超過閾值的聲光報(bào)警是當(dāng)數(shù)據(jù)處理結(jié)果顯示濃度高于設(shè)置的多級(jí)報(bào)警閾值時(shí)，按照閾值設(shè)定控制報(bào)警喇叭發(fā)出對(duì)應(yīng)聲響報(bào)警與控制報(bào)警燈發(fā)出對(duì)應(yīng)顏色與亮度的燈光報(bào)警。

2 測(cè)試結(jié)果及分析

2.1 能量刻度

能量刻度分別使用了直徑小于1.5 cm，高度不超過2 cm的圓柱型241Am、137Cs、60Co放射源及天然40K對(duì)監(jiān)測(cè)儀探測(cè)器測(cè)試。所用放射源全能峰能量信息列于表1，測(cè)試時(shí)放射源與探測(cè)器距離為15～20 cm。對(duì)結(jié)果擬合得到刻度關(guān)系，能量刻度擬合公式及曲線如圖3所示，其中相關(guān)系數(shù)為99.98%。監(jiān)測(cè)系統(tǒng)運(yùn)行時(shí)，將數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)識(shí)別的全能峰與預(yù)設(shè)核素信息對(duì)比，峰位無漂移的情況下，二者信息一致時(shí)可以認(rèn)為識(shí)別的全能峰為數(shù)據(jù)核素庫中的核素。

表1 核素及其伽馬射線能量Tab.1 Nuclide information for energy calibration

圖3 能量刻度Fig.3 Energy calibration

2.2 能量分辨率

能量分辨率η用全能峰半高寬與全能峰的比值表示：

(1)

式中，η為液態(tài)流出物相應(yīng)全能峰FPE能量對(duì)應(yīng)的分辨率(%)，F(xiàn)PE為全能峰能量(keV)，F(xiàn)WHM為全能峰FPE計(jì)數(shù)高度一半的寬度(keV)。

本文能量分辨率中全能峰半高寬FWHM使用表1的241Am、137Cs、60Co放射源及天然的40K對(duì)監(jiān)測(cè)儀探測(cè)器測(cè)試，天然40K扣除本底后主要是實(shí)驗(yàn)設(shè)置的多個(gè)200 mL塑料瓶封裝的KCl鹽。實(shí)驗(yàn)后記錄扣除本底的全能峰計(jì)數(shù)高度一般的半寬FWHM(keV)。按照公式(1)得到60～1 460.8 keV范圍內(nèi)的能量分辨率，具體如圖4所示。由圖4可知，常用的Cs-137能量分辨率小于6.75%，60Co能量分辨率5.21%，探測(cè)器具有良好的能量分辨能力，優(yōu)于典型NaI 探測(cè)器8%～15%的能量分辨能力。

圖4 液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)系統(tǒng)能量分辨率Fig.4 Energy resolution results

2.3 屏蔽設(shè)計(jì)驗(yàn)證

屏蔽分析采用圖5模型，考慮對(duì)外界天然40K的屏蔽，采用編制的DOSE_VO0.3/SHIELD_VO0.3[13]及MICS、MCNP[14]做設(shè)計(jì)與評(píng)估。在加工的樣機(jī)上對(duì)設(shè)計(jì)做了測(cè)試，結(jié)果列于表2。由表2可知驗(yàn)證屏蔽減弱系數(shù)相對(duì)設(shè)計(jì)值的偏差為5.8%，二者有較好的一致性。主體屏蔽小于280 kg，考慮整體質(zhì)量可以控制在300 kg。

表2 屏蔽設(shè)計(jì)與驗(yàn)證結(jié)果Tab.2 Shielding desinging and verification results

2.4 取樣量

開啟監(jiān)測(cè)裝置并運(yùn)行至確保水循環(huán)穩(wěn)定后，關(guān)閉取樣泵及閥門等，將采樣器下關(guān)好閥門的接口接入盛液器，將液體流入盛液器中，并使用量筒量取體積。最終取樣測(cè)量室內(nèi)液體體積為16 800 mL，即16.8 L。

2.5 全能峰識(shí)別測(cè)試

本文開發(fā)的監(jiān)測(cè)系統(tǒng)程序集成了自行開發(fā)的全能峰峰位自動(dòng)識(shí)別、全能峰區(qū)劃分、凈計(jì)數(shù)提取功能，所有參數(shù)使用了人工智能機(jī)器學(xué)習(xí)優(yōu)化，在較優(yōu)解的情況下，計(jì)算量最小化?？梢栽诙喾N核素的應(yīng)用環(huán)境下取得較固定能區(qū)正確合理的監(jiān)測(cè)結(jié)果。圖6紅色區(qū)域從左到右分別是自動(dòng)能譜拾取的137Cs全能峰 661.7 keV的峰位、60Co全能峰1 173.2 keV的峰位、及60Co的全能峰1 332.5 keV的峰位?；疃葷舛扔?jì)算時(shí)正常識(shí)別出核素峰位，按照識(shí)別處理的凈計(jì)數(shù)參與活度濃度計(jì)算。

圖6 樣機(jī)核素識(shí)別運(yùn)行情況Fig.6 Nuclide identification testing rests

2.6 效率刻度

效率是指放射性核素1 s內(nèi)發(fā)射一個(gè)E能量光子被探測(cè)系統(tǒng)接收形成信號(hào)的概率或者計(jì)數(shù)率(cps)。液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)系統(tǒng)測(cè)量對(duì)象為一定體積的放射性水溶液，因此效率刻度需要不同能量段的放射性核素水溶液，而且為確?？潭认禂?shù)的可靠，也需要開展多種濃度水平的刻度工作，開展實(shí)驗(yàn)量多，且放射性物質(zhì)屬于開放性操作，存在比同級(jí)密封源更大的危害風(fēng)險(xiǎn)，而蒙特卡羅方法是模擬計(jì)算獲得效率的有效方法，為此儀器初步效率主要是用蒙特卡羅方法模擬。根據(jù)關(guān)注的核素選取了241Am、137Cs、60Co、131I人工放射性核素全能峰能量和天然40K核素全能峰能量,以及在能譜康普頓平臺(tái)(80～200 keV)選擇了100 keV、150 keV能量進(jìn)行效率計(jì)算。計(jì)算模型如圖5所示，使用厚2 mm密度為7.963.7 g/cm3不銹鋼桶保護(hù)的NaI探測(cè)器，放置于放射性水樣的中部，NaI密度為3.7 g/cm3;放射性液態(tài)流出物以水溶液密度為1 g/cm3的放射性溶液進(jìn)行分析。

對(duì)計(jì)算得到效率和能量進(jìn)行擬合，得到了能量范圍在60～1 680 keV的效率曲線，如圖7所示，其中擬合的相關(guān)系數(shù)為99.99%。集成的樣機(jī)效率在國家一級(jí)計(jì)量站，使用1 Bq/L、10 BqL、100 Bq/L和1 000 Bq/L 4個(gè)數(shù)量級(jí)的標(biāo)準(zhǔn)放射性溶液進(jìn)行了校準(zhǔn)測(cè)試。1～1 000 Bq/L范圍內(nèi)校準(zhǔn)因子可以看作為1。

圖7 液態(tài)流出物檢測(cè)系統(tǒng)效率曲線Fig.7 Eifficiency simulation results

2.7 探測(cè)限

在國內(nèi)，探測(cè)靈敏度主要依據(jù)GB/T 10253/ IEC 60861標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行，液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)裝置測(cè)量靈敏度通常用探測(cè)靈敏度或判斷閾值DT衡量，其計(jì)算公式如下：

(2)

式中，DT(n,E)為核素n在能量E的探測(cè)閾值；ka為置信因子，取2.32；Nb(n,E,t)為本底在核素n的E能量區(qū)/能譜t時(shí)間內(nèi)/段產(chǎn)生的計(jì)數(shù)。

將探測(cè)靈敏度或判斷閾值DT轉(zhuǎn)換為活度衡量方式，即DTAC，其計(jì)算見式(3)：

(3)

式中，DTAC(n,E)為核素n在能量E的活度濃度探測(cè)靈敏度/判斷閾值；ξ(E)為全能峰能量E的探測(cè)效率；t為測(cè)量時(shí)間段；Fr(n,E)為放射性核素n發(fā)出能量為E的γ射線(光子)的幾率;Vc為容器體積。

當(dāng)液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)系統(tǒng)開機(jī)并運(yùn)行后，監(jiān)測(cè)系統(tǒng)連續(xù)自動(dòng)監(jiān)測(cè)取樣到取樣室中的液態(tài)流出物，自動(dòng)識(shí)別放射性核素類別及計(jì)算活動(dòng)濃度，自動(dòng)計(jì)算放射性活度濃度(見式(3))。儀器運(yùn)行時(shí)取樣泵一直持續(xù)取樣，本文測(cè)試結(jié)果均為取的水樣填滿了取樣室的結(jié)果。

在沒有人工放射性核素環(huán)境時(shí)，監(jiān)測(cè)儀器運(yùn)行本底測(cè)試程序，時(shí)間達(dá)到用戶設(shè)置的時(shí)間周期后可自動(dòng)轉(zhuǎn)換到監(jiān)測(cè)程序。

本監(jiān)測(cè)系統(tǒng)在僅有0.5 μCi的137Cs檢查源沒有其它人工核素的條件下，經(jīng)過500多小時(shí)自動(dòng)運(yùn)行實(shí)驗(yàn)，得到了新開發(fā)的液態(tài)流出物監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的探測(cè)限，137Cs為0.088 Bq/L(88 Bq/m3)，60Co已實(shí)現(xiàn)0.066 Bq/L(66 Bq/m3)。本監(jiān)測(cè)裝置相較于總γ計(jì)數(shù)方法，探測(cè)下限降低到1/210，該儀器同樣適用飲用水放射性核素活度濃度監(jiān)測(cè)。

3 總結(jié)

針對(duì)核設(shè)施中液態(tài)流出物關(guān)鍵γ核素137Cs、60Co的測(cè)量，本文從方法到硬件設(shè)計(jì)進(jìn)而測(cè)試研究，得出如下結(jié)論：

(1)研究技術(shù)結(jié)果顯示采用在線式能譜方式，使用自動(dòng)核素識(shí)別技術(shù)與加入放射源耦合穩(wěn)定測(cè)量峰位，對(duì)典型3英寸探測(cè)器，針對(duì)137Cs能量分辨率由8%～15%提升到6.75%，實(shí)現(xiàn)137Cs、60Co探測(cè)限由傳統(tǒng)技術(shù)的18.5 Bq/L提升到0.088 Bq/L (88 Bq/m3)，提升210倍。從技術(shù)指標(biāo)而言也可適用飲用水放射性核素監(jiān)測(cè)。

(2)研制的樣機(jī)采用自主專利軟件和方法，屏蔽設(shè)計(jì)與實(shí)際相符，設(shè)計(jì)的樣機(jī)性能合理，質(zhì)量控制300 kg內(nèi)。較常規(guī)的接近2 t的監(jiān)測(cè)系統(tǒng)重量減輕接近1個(gè)數(shù)量級(jí)，更輕便，可廣泛適用400～500 kg承載能力的通用建筑，避免了2 t承載能力的特殊要求，可降低核與輻射安全的監(jiān)測(cè)實(shí)施條件和成本，擴(kuò)大應(yīng)用范圍，提升監(jiān)測(cè)實(shí)踐能力，并顯著提升了液態(tài)流出物輻射監(jiān)測(cè)水平。