鋁酸三鈣對氨氮的高效去除及機(jī)制研究

潘雪梅，王 鵬，歐陽思達(dá)，相明雪，章 萍,b*

(南昌大學(xué)a.資源環(huán)境與化工學(xué)院，江西 南昌 330031；b.鄱陽湖環(huán)境與資源利用教育部重點(diǎn)實(shí)驗室，江西 南昌 330047)

氨氮是廣泛存在于養(yǎng)豬廠廢液中的污染物，氨含量過高的廢水可以導(dǎo)致河流、河口、湖泊等水體富營養(yǎng)化[1-3]。此外，氨氮還會干擾厭氧消化等廢水生物處理工序，造成污水處理裝置運(yùn)行紊亂[4-6]。因此，去除廢水中的氨氮對于保障環(huán)境水質(zhì)安全是至關(guān)重要的。目前，沸石、水凝膠、天然礦物和部分工業(yè)廢料等材料應(yīng)用于氨氮廢水治理領(lǐng)域已受到了大量研究[7-8]。其中，天然礦物和工業(yè)廢料由于應(yīng)用和操作簡單、成本低廉且易于改性，受到了廣泛關(guān)注[9-10]。然而，現(xiàn)今天然礦物和工業(yè)廢料制備的吸附劑表現(xiàn)出的去除能力并不突出，尋找高性能天然礦物或工業(yè)廢料制備材料仍是一個長期挑戰(zhàn)。

1 實(shí)驗部分

1.1 材料

實(shí)驗所用氫氧化鋁(Al(OH)3，分析純)、碳酸鈣(CaCO3，分析純)、氯化銨(NH4Cl，分析純)，均由上?？苿?chuàng)公司生產(chǎn)。

1.2 C3A的合成

將Al(OH)3和CaCO3按摩爾比2:3均勻混合后，重復(fù)進(jìn)行兩次壓片-1 350 ℃煅燒4h—研磨處理步驟，獲得游離氧化鈣含量低于0.5%的C3A粉末。

1.3 表征手段

利用X射線衍射儀對樣品進(jìn)行XRD分析，選擇Cu K射線，管電壓40 kV，管電流100 mA，掃描角度1°～5°和5°～65°，掃描速度分別為0.5和6°·min-1；利用傅里葉紅外光譜儀進(jìn)行FTIR分析，測試范圍4000～400 cm-1，分辨率為4 cm-1；樣品形貌SEM圖像通過場發(fā)射掃描電子顯微鏡獲得，測試電壓30 kV，工作距離7 mm，樣品表面涂覆有蒸發(fā)金。

1.4 去除實(shí)驗

(1)

(2)

2 實(shí)驗結(jié)果及分析

2.1 C3A的表征

合成樣品的XRD圖譜如圖1a所示，存在有尖銳的(440)，(800)和(844)晶面衍射峰，表明其具有典型的C3A晶體結(jié)構(gòu)及良好的結(jié)晶度[17]。C3A的FT-IR圖譜如圖1b所示，其在900、858、727及511 cm-1處的特征峰分別歸屬于Ca-O及Al-O振動峰[18-19]，證明了合成產(chǎn)物為鋁酸三鈣化合物。由圖1c的電鏡掃描圖可見，C3A顆粒的粒徑約為5.0 μm。

2.2 反應(yīng)時間對去除的影響及其動力學(xué)

qt=qe(1-e-k1t)

(3)

(4)

式中qe表示去除平衡時的吸附量，mg·g-1；qt表示t小時的去除量，mg·g-1；k1和k2分別是準(zhǔn)一級和準(zhǔn)二級動力學(xué)常數(shù)，min-1和g·(mg·h)-1。

表1 C3A去除的動力學(xué)方程擬合參數(shù)

2.3 溶液初始濃度對去除的影響

2.4 投加量對去除的影響

2.5 溫度對去除的影響

(5)

△G°=-RTlnKd

(6)

(7)

式中T為絕對溫度，K；R為氣體常數(shù)，8.314 J·(mol·k)-1；Kd為分配系數(shù)。根據(jù)范特霍夫方程，以298 K溫度下平衡時的lnK與1/T作線性回歸方程，可求得吸附反應(yīng)的△H°和△S°。計算所得的熱力學(xué)參數(shù)如表2所示。

表2 C3A去除的熱力學(xué)參數(shù)

2.6 去除機(jī)制分析

3 結(jié)論