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    鎢中空位及其團簇的能量學和動力學性質(zhì)參數(shù)

    2021-01-21 01:41:14孔祥山劉長松
    原子能科學技術 2021年1期
    關鍵詞:勢函數(shù)能壘結合能

    孔祥山,劉長松

    (1.山東大學 材料科學與工程學院,山東 濟南 250061;2.中國科學院 固體物理研究所,安徽 合肥 230031)

    鎢(W)基材料以其高熔點、高熱導率、與氫同位素化學親和性低以及低濺射率等性能被視為未來聚變堆面向等離子體材料(PFM)的最佳候選材料[1-2]。作為PFM,W將遭受高能、高通量的聚變中子輻照。這將在W中引入大量缺陷。空位及其團簇便是其中1種主要缺陷,它們影響并決定著W中微觀組織結構和氫同位素滯留性質(zhì),最終影響和改變材料的力、熱性能[3]??瘴患捌鋱F簇的能量學和動力學行為已被廣泛研究[4-54]。盡管如此,空位及其團簇的能量學和動力學基本性質(zhì)參數(shù)仍不完整且存在一些爭議[4-54]。本文將對文獻中現(xiàn)有的空位及其團簇的能量學和動力學性質(zhì)參數(shù)進行總結,并采用第一性原理(FP)方法計算獲得更加完整和精確的基本性質(zhì)參數(shù),并探討文獻中相關爭議的可能原因。

    1 計算方法

    本文采用VASP軟件來開展FP計算[55-56]。所有FP計算均采用綴加投影波方法(PAW)描述電子波函數(shù)[57],采用局域密度近似(LDA)[58]和廣義梯度近似(GGA)來描述電子的交換關聯(lián)泛函,其中GGA包含PW91[59]、PBE[60]、PBEsol[61]和AM05[624種形式。電子波函數(shù)用平面波展開,能量收斂程度主要取決于平面波截斷能和第一布里淵區(qū)k點的取樣密度。本文采用500 eV 的平面波截斷能和3×3×3的k點網(wǎng)格,總能量收斂優(yōu)于0.1 meV/atom。計算采用4×4×4的超胞(含250個晶格格點)。結構優(yōu)化截止條件為原子受力小于0.01 eV/?(1 ?=10-10m)。擴散性質(zhì)計算采用cNEB方法[63]。

    單空位V1形成能計算公式:

    (1)

    空位團簇Vn結合能計算公式:

    (2)

    2 結果和討論

    2.1 體心立方鎢基本性質(zhì)參數(shù)

    圖1 示出了體心立方W基本性質(zhì)參數(shù),包括晶格常數(shù)、體彈模量和內(nèi)聚能。由于采用的交換關聯(lián)函數(shù)、截斷能、K點、晶胞大小等不同,W基本性質(zhì)參數(shù)FP計算結果具有一定偏差。晶格常數(shù)FP計算結果偏差較小(3.125~3.18 ?,變化范圍小于0.06 ?),與實驗值3.163 ?[64]基本一致。其中,采用LDA計算得到的晶格常數(shù)略低于實驗值,而GGA-PBE和GGA-PW91計算結果略高于實驗值。對于體彈模量,不同文獻報道的FP計算結果間存在較大差異(294~344 GPa),受交換關聯(lián)函數(shù)影響較大。本文采用大超胞和高截斷能(250格點、500 eV)計算獲得了與實驗值(312~314 GPa)一致的理論值(313~318 GPa),且計算結果表明受交換關聯(lián)函數(shù)影響較小。對于內(nèi)聚能,F(xiàn)P計算結果變化范圍為8.39~11.81 eV。與實驗值(8.66 eV和8.9 eV)相比,LDA顯著高估了內(nèi)聚能,GGA略微低估了內(nèi)聚能。在W基本性質(zhì)參數(shù)方面,GGA明顯優(yōu)于LDA,其中PBEsol、AM05和PBE又略微優(yōu)于PW91。圖1中還示出了基于已開發(fā)的十幾種W經(jīng)驗勢計算得到的基本性質(zhì)參數(shù),與實驗結果具有較好的一致性。這說明這些勢函數(shù)都能較好地描述上述W基本性質(zhì)。

    圖1 W基本性質(zhì)參數(shù)Fig.1 Basic property parameter of tungsten

    2.2 單空位形成能和擴散能壘

    圖2a為空位形成能FP計算結果和實驗結果。由圖2a可知,不同交換關聯(lián)函數(shù)的計算結果相差較大,表明空位形成能對交換關聯(lián)函數(shù)十分敏感。采用PW91計算得到空位形成能較采用AM05得到的計算值小0.4 eV。除個別FP計算外,空位形成能FP計算值隨交換關聯(lián)泛函的變化遵循PW91

    紅色三角形為本文FP計算數(shù)據(jù);藍色五角星為熱膨脹和電子熵修正后的空位形成能;空心圓圈為文獻[4-54]報道的數(shù)據(jù)圖2 W中單空位形成能和擴散能壘Fig.2 Formation energy and diffusion energy barrier of single vacancy in tungsten

    本文還采用PBE和PW91計算了單空位擴散能壘。如圖2b所示,本文結果與文獻報道的結果具有很好的一致性。PW91、PBE、PBEsol和AM05,這些GGA泛函所得擴散能壘差異較小(1.65~1.85 eV),略低于LDA(1.95 eV)。這表明單空位擴散能壘FP計算對交換關聯(lián)泛函不敏感。實驗上無法直接獲得擴散能壘,而是利用通過Arrhenius方程擬合空位擴散系數(shù)得到的空位擴散激活能減去空位形成能得到。然而,到目前為止,W中單空位擴散系數(shù)尚無準確實驗測量數(shù)據(jù),僅獲得了高溫下的W自擴散系數(shù)。對W自擴散系數(shù)采用雙Arrhenius方程擬合,獲得較小的擴散激活能常被認為對應W的單空位擴散,其值約為5.6 eV[67]。此處,本文將FP計算得到的空位擴散能壘與經(jīng)晶格熱膨脹和電子熵修正后的空位形成能相加獲得空位激活能,LDA、PW91、PBE、PBEsol和AM05計算所得單空位擴散激活能分別約為5.95、5.58、5.74、6.04和6.18 eV。其中,PW91和PBE結果與實驗測量值接近,而LDA、PBE和PBEsol均大于實驗測量值。因此,認為PW91和PBE可能更適合用于研究W中空位的熱力學和動力學性質(zhì)。

    圖2還示出了采用W經(jīng)驗勢函數(shù)計算得到的空位形成能(分布在3.28~3.82 eV范圍內(nèi))和擴散能壘(分布在1.2~2.2 eV),部分經(jīng)驗勢結果與實驗測量值以及FP計算值相近,表明它們可用于研究W單空位的能量學和動力學行為。本文仍需指出由于W中單空位形成能實驗測量值間存在很大偏差以及單空位擴散系數(shù)無法測量,到目前為止仍不能確定上述哪種方法計算得到的空位性質(zhì)是絕對準確可靠的,還有待于進一步的實驗和理論研究。

    2.3 空位團簇能量學和動力學性質(zhì)參數(shù)

    W中空位相互作用已被廣泛研究,然而對于雙空位相互作用性質(zhì)目前仍存在很大爭論。W中雙空位結合能示于圖3。圖3中,正值表示雙空位相互排斥,負值表示雙空位相互吸引。實驗值、文獻報道的FP值、經(jīng)驗勢、機器學習勢函數(shù)的值來源于文獻[4-54]。由圖3可知,大部分FP計算得到的雙空位結合能均為負值,這表明W中雙空位相互作用以排斥為主。具體來說,雙空位位于第2近鄰(2nn)時排斥作用最為強烈,其他近鄰位置排斥作用較為微弱。部分FP計算結果表明雙空位位于第1近鄰(1nn)時具有微弱的吸引作用。雙空位結合能FP結果間的差異主要是與不同F(xiàn)P計算采用的超胞、截斷能以及FP程序包有關。其中,PLATO(linear combination of atomic type orbitals)程序包計算得到第1近鄰和第2近鄰雙空位結合能分別為0.41 eV和0.19 eV,即雙空位相互作用為吸引[5]。該結果與其他FP程序包計算結果具有顯著差異。本文利用VASP程序包采用5種交換泛函系統(tǒng)計算了雙空位結合能。如圖3所示,本文結果與大部分FP計算結果具有較好的一致性,雙空位在第2近鄰處具有最強的排斥作用(結合能約為0.4 eV)。此外,從圖3還可看出,采用不同交換關聯(lián)函數(shù)計算得到的雙空位結合能差異較小(小于0.15 eV),表明交換關聯(lián)函數(shù)對雙空位結合能的影響較小。

    圖3 W中雙空位結合能Fig.3 Binding energy between double vacancies in tungsten

    與大量的FP研究不同,目前僅Park等在20世紀80年代利用場離子顯微鏡和測量電阻率的方法研究了高溫淬火W中雙空位行為,并推導出雙空位結合能為0.7 eV[6]。這意味著W中雙空位相互作用性質(zhì)為吸引。實驗結果與FP的巨大差異可能來源于:1) 溫度效應,實驗考察的對象是高溫區(qū)間的雙空位結合行為,而FP計算結果對應著絕對零度下的雙空位結合行為,晶格熱膨脹可能會影響甚至改變雙空位的結合性質(zhì);2) 雜質(zhì)效應,近期理論計算表明雜質(zhì)能促進空位的結合,將雙空位間相互作用性質(zhì)由排斥轉(zhuǎn)變?yōu)槲p空位與雜質(zhì)間的結合作用十分強烈(雙空位對碳的捕獲能約3.5 eV),實驗中很難排除這些雜質(zhì)的影響[7]。

    圖4為W中空位團簇(Vn,n<10)結合能隨其所含空位個數(shù)變化的FP計算結果。本文FP計算所得結果與文獻報道的FP結果在V2與V3處具有較好的一致性,但隨著空位團簇的增大,彼此間的差異也在變大(<0.5 eV),其原因是不同文獻所采用的FP計算參數(shù)(晶胞尺寸、截斷能、交換關聯(lián)泛函、程序包等)和團簇構型存在一定差異。盡管在絕對數(shù)值上存在一定差異,但不同F(xiàn)P計算所得空位團簇結合能隨所含空位個數(shù)的變化趨勢基本一致。除V2與V3具有弱相互作用外,大空位團簇(n>4)對單空位具有非常強的捕獲作用??瘴粓F簇結合能隨著所含空位個數(shù)增多呈現(xiàn)波動性增大的趨勢,表明捕獲作用逐漸增強。V2與V3的弱相互作用將導致純W中空位團簇聚集成核只能發(fā)生在高空位濃度下。這是因為在低空位濃度下,多個空位同時聚集在一起形成空位數(shù)大于4的穩(wěn)定空位團簇的可能性較低。

    綠色小球為本文采用PBE交換關聯(lián)泛函的計算結果,紅色三角和黑色圓圈分別為文獻報道的FP值和分子動力學計算結果[4-54]圖4 空位團簇結合能Fig.4 Binding energy of vacancy cluster

    V2具有排斥作用,V3具弱吸引作用,但它們在一定溫度下仍有可能穩(wěn)定存在,這主要取決于它們的解離能。為此,本文進一步計算了空位團簇V2、V3、V4和V5中的空位與其近鄰W原子間的擴散能壘(圖5)。由圖5可知,V2中空位與近鄰W原子擴散能壘為1.6 eV,即構型由第1近鄰轉(zhuǎn)變?yōu)榈?近鄰。如此高的擴散能壘可有效阻礙雙空位的解離。由此可推測在低溫下(約<600 K)雙空位一旦形成便能穩(wěn)定存在。對于V3,近鄰格點的W原子可躍遷到近鄰四面體間隙位置,團簇結構由V3轉(zhuǎn)變?yōu)閂4與四面體間隙W原子相結合的復雜結構,其擴散能壘為0.8 eV,遠低于單空位擴散能壘。這一較低的擴散能壘表明V3的穩(wěn)定性較低,極易解離。對于V4和V5,空位與其近鄰格點的擴散能壘分別為1.6 eV 和1.8 eV,表明V4和V5能穩(wěn)定存在。

    圖5 V2、V3、V4和V5空位團簇中的空位與其近鄰W原子間的擴散能壘Fig.5 Exchange energy barriers between vacancy and its neighboring W atom in V2, V3, V4 and V5

    除FP計算外,人們還采用經(jīng)驗勢函數(shù)計算了空位團簇的結合能。文獻報道的結果總結在圖3和圖4中。從圖3可看出,大部分經(jīng)驗勢函數(shù)預測W雙空位間存在較強的吸引作用,與實驗結果相近,但與FP預測結果相反。此外,目前開發(fā)的傳統(tǒng)經(jīng)驗勢函數(shù)均不能很好地重現(xiàn)FP計算所得雙空位結合能隨距離的變化趨勢(圖3)。經(jīng)驗勢與FP間的差異部分原因是上述W經(jīng)驗勢函數(shù)多采用嵌入原子勢(EAM),而EAM往往會低估表面能,進而導致高估了空位團簇結合作用(圖4)。為此,Mason等[8]對EAM勢進行了修正。修正后的EAM勢預測雙空位在第1近鄰處為弱吸引,在第2近鄰處為弱排斥,與FP結果具有較好的一致性。相比于其他勢函數(shù),該修正后的EAM勢預測的空位團簇結合能與FP結果也更為接近。此外,Mason等還采用修正后的EAM勢函數(shù)計算了V2和V3空位團簇中的空位與其近鄰W原子間的擴散能壘,分別約為1.63 eV和1.59 eV。V3的結果與本文的FP結果存在較大差異。這是因為修正后的EAM勢無法預測出V3向V4與四面體間隙W原子相結合的復雜結構的轉(zhuǎn)變(圖5)。近期,Byggm?star等使用高斯近似勢框架開發(fā)了一種機器學習的W原子勢函數(shù)(圖3紅色線)[9]。該勢函數(shù)能很好地再現(xiàn)雙空位結合能的FP結果。

    (3)

    3 結論

    本文采用FP計算方法系統(tǒng)研究了W基本性質(zhì)(晶格常數(shù)、體模量、內(nèi)聚能)和空位及其團簇的熱力學和動力學性質(zhì)參數(shù)(結合能、擴散能壘),并對現(xiàn)有文獻數(shù)據(jù)進行了總結,對部分爭議問題進行了分析和討論。研究發(fā)現(xiàn)FP計算W基本性質(zhì)參數(shù)方面,GGA明顯優(yōu)于LDA,其中PBEsol、AM05、PBE又略微優(yōu)于PW91。FP計算的空位形成能低于實驗測量值。從晶格熱膨脹和電子熵貢獻討論了理論和實驗間差異的原因,并基于此認為PW91和PBE可能更適合用于研究W中空位的熱力學和動力學性質(zhì)。空位擴散能壘對FP所用交換關聯(lián)泛函不敏感。絕對零度下W雙空位間以排斥作用為主,實驗測量得到的雙空位吸引作用可能受到晶格熱膨脹或雜質(zhì)的影響??瘴粓F簇V3相互作用為弱結合,且其空位與近鄰W原子間擴散能壘僅為0.8 eV,表明V3的穩(wěn)定性較低,極易解離。Vn(n>4)對單空位具有非常強的吸引作用,其結合能隨著所含空位個數(shù)增多呈現(xiàn)波動性增大的趨勢??瘴粓F簇穩(wěn)定結構可通過最小化Wigner-Seitz表面積來確定,結合能與Vn與Vn-1之間的Wigner-Seitz面積之差呈正比。

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