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    摻雜對(duì)二維半導(dǎo)體帶隙的調(diào)控

    2021-01-21 03:35:12倪晨
    關(guān)鍵詞:價(jià)帶導(dǎo)帶帶隙

    倪晨

    (西南大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,重慶400715)

    隨著科技的發(fā)展,人類對(duì)能源的需求也變得越來(lái)越大?,F(xiàn)在人類主要面臨著煤、石油,天然氣將要枯竭,以及由于化石燃料的燃燒產(chǎn)生的酸雨、溫室效應(yīng)等環(huán)境問(wèn)題,這些問(wèn)題都嚴(yán)重限制了人類和科技發(fā)展的可持續(xù)性。為了解決這個(gè)問(wèn)題,我們迫切需要尋找廉價(jià)的可再生資源,以保證人類的持續(xù)健康發(fā)展。研究表明,氫氣作為水分解產(chǎn)生的可再生能源,在解決化石燃料的燃燒問(wèn)題方面起到了關(guān)鍵性的作用。自從Fujishima 和Honda通過(guò)TiO2的光催化以實(shí)現(xiàn)水分解制備氫氣的創(chuàng)舉性工作以來(lái),光催化與電化學(xué)等領(lǐng)域一直得到了人們的廣泛關(guān)注,但實(shí)際上能夠利用的半導(dǎo)體材料是很有限的,一方面是因?yàn)榇蠖鄶?shù)半導(dǎo)體材料只能吸收紫外光,另一方面是部分材料在化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中不穩(wěn)定。因此,現(xiàn)在迫切需要尋找能夠吸收可見(jiàn)光且穩(wěn)定的半導(dǎo)體材料。

    自從石墨烯被發(fā)現(xiàn)以來(lái),二維(2D)材料由于其獨(dú)特的性能而受到了廣泛關(guān)注。相比于它們的塊體,二維材料具有較高的柔韌性,寬泛的表面積,較高的載流子遷移率,以及出色的光學(xué),機(jī)械和電子性能,因此二維材料能夠適用于各個(gè)領(lǐng)域。在這些二維材料中,ZnSe 由于具有出色的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和光穩(wěn)定性,以及較高的光電流密度,因此其能夠適用于光電化學(xué)等領(lǐng)域。但是ZnSe 的帶隙約為3.21eV 左右,其往往會(huì)因?yàn)閹哆^(guò)大,從而只能吸收占太陽(yáng)能4%的紫外光,這將嚴(yán)重限制其相關(guān)性能。因此,要想吸收可見(jiàn)光,使光子從半導(dǎo)體價(jià)帶躍遷到導(dǎo)帶,需要半導(dǎo)體帶隙為2.0eV 左右比較合適。最近有研究表明,引入非金屬或金屬離子摻雜,能夠有效地減小半導(dǎo)體帶隙,從而提高太陽(yáng)能的利用率。離子摻雜由于其制備工藝簡(jiǎn)單,效果明顯,是比較常用的調(diào)控半導(dǎo)體光催化性能的方法之一。半導(dǎo)體摻雜通常會(huì)向禁帶中引入雜質(zhì)能級(jí),從而減小有效帶隙,促進(jìn)可見(jiàn)光的吸收。同時(shí),摻雜能夠大幅度提高半導(dǎo)體載流子濃度,從而有利于半導(dǎo)體光催化反應(yīng)。通過(guò)分析態(tài)密度圖,可以摻入比價(jià)帶頂組成軌道能量高的離子來(lái)升高價(jià)帶頂,同理我們可以摻入比導(dǎo)帶底組成軌道能量低的離子來(lái)降低導(dǎo)帶底。因此,摻雜對(duì)于二維半導(dǎo)體帶隙的調(diào)控具有重要意義。

    1 計(jì)算方法

    本文主要利用了密度泛函理論(DFT),通過(guò)采用Vienna ab initio simulation package(VASP)軟件包來(lái)進(jìn)行第一性原理計(jì)算。運(yùn)用廣義梯度近似下的Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)函數(shù)來(lái)處理蕊電子和價(jià)電子之間的相互作用。對(duì)于所有的計(jì)算,采用Zn(3d104s2),Se(4s24p4),Sb(5s25p3),Sc(3s23p64s23d10),Y(4s24p65s24d1)的電子來(lái)構(gòu)成PAW 勢(shì)。對(duì)于二維材料的研究,我們?cè)谥芷趫D像之間添加了一個(gè)15的真空區(qū)域。對(duì)于結(jié)構(gòu)優(yōu)化方面,平面波截?cái)嗄茉O(shè)置為450eV,能量收斂標(biāo)準(zhǔn)為1.0×10-6,Monkhorst-Packk 的K點(diǎn)選取為5×5×1。同時(shí)我們選用了3×3×1 大小的超胞來(lái)進(jìn)行摻雜,其中包含了18 個(gè)Zn 原子和18 個(gè)Se 原子。為了構(gòu)建摻雜的模型,我們用一個(gè)金屬原子來(lái)替換Zn,或者用一個(gè)非金屬原子來(lái)替換Se,再通過(guò)幾何優(yōu)化來(lái)構(gòu)建摻雜模型。此外,由于GGA 方法往往會(huì)嚴(yán)重低估帶隙的值,因此我們采用了更耗時(shí)的雜化密度泛函(HSE06)來(lái)精確地計(jì)算半導(dǎo)體的電子結(jié)構(gòu)和帶隙。

    圖1 結(jié)構(gòu)優(yōu)化以后的3×3×1 ZnSe 單層的俯視圖和側(cè)視圖

    2 結(jié)果分析

    圖1 給出了純體系的ZnSe 二維材料單層幾何結(jié)構(gòu)的俯視圖和側(cè)視圖,該體系呈現(xiàn)出規(guī)則的四角形結(jié)構(gòu)。結(jié)構(gòu)優(yōu)化以后測(cè)量得到的Zn-Se 鍵長(zhǎng)為2.540,這與實(shí)驗(yàn)測(cè)量的2.536很接近,也表明了我們計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性。通過(guò)雜化密度泛函理論計(jì)算得到的態(tài)密度圖(DOS)如圖2 所示。從圖中可以看出計(jì)算得到的ZnSe 單層的帶隙寬度約為3.21eV,這與實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的3.17eV 很接近。此外,從該圖中可以看出,ZnSe 單層的價(jià)帶頂(VBM)主要是由Se 4p 軌道組成,而導(dǎo)帶底(CBM)主要由Zn 4s軌道組成。這也滿足光子躍遷的選擇定則,因此在光照條件下,光子能夠順利地從價(jià)帶躍遷到導(dǎo)帶。同時(shí),ZnSe 單層的帶隙過(guò)大,因此僅能吸收紫外區(qū)域的光,要想使其能夠吸收可見(jiàn)光,這里我們采用摻雜的方法,來(lái)降低其帶隙。本文中主要通過(guò)引入能量比Se 4p 軌道能量高的雜質(zhì)原子,從而來(lái)提高其價(jià)帶頂進(jìn)而減小帶隙。同樣的道理,可以引入能量比Zn 4s 能量低的雜質(zhì)原子來(lái)降低導(dǎo)帶底,從而減小其帶隙。

    圖2 ZnSe 單層的態(tài)密度圖,虛線為費(fèi)米能級(jí)

    接下來(lái)我們將采用摻雜的方法來(lái)降低半導(dǎo)體ZnSe 單層的帶隙。首先我們選擇As 作為陽(yáng)離子,或者Sc 作為陰離子來(lái)進(jìn)行摻雜。由于引入的雜質(zhì)原子比原體系多一個(gè)或少一個(gè)價(jià)電子,因此我們考慮了自旋極化的影響。摻入As 以后的ZnSe 的態(tài)密度圖如圖3(a)所示,從圖中可以看出該體系的價(jià)帶頂主要由Se 4p 和As 4p 軌道組成,而導(dǎo)帶底相比于原體系幾乎沒(méi)有變化,主要還是由Zn 4s 軌道組成。由于As 4p 軌道的能量高于Se 4p 軌道,因此As 4p 和Se 4p 軌道之間會(huì)發(fā)生雜化,所以在接近價(jià)帶頂?shù)奈恢梦覀兡軌蛴^測(cè)到雜質(zhì)態(tài)。這里我們把有效帶隙定義為雜質(zhì)態(tài)與費(fèi)米能級(jí)之間的距離,計(jì)算所得到的值約為2.4eV,從這里可以看出,通過(guò)摻雜的方法,能夠有效地減小半導(dǎo)體的帶隙。類似地,摻入Sc 以后的ZnSe 的態(tài)密度圖如圖3(b)所示,圖中可以看出其費(fèi)米能級(jí)進(jìn)入到了導(dǎo)帶邊緣,因此這是一種n 型半導(dǎo)體。其相應(yīng)的有效帶隙為2.6eV??梢?jiàn),通過(guò)引入雜質(zhì)原子,能夠有效調(diào)節(jié)半導(dǎo)體的帶隙以滿足我們的需求。

    圖3 (a) As 摻雜(b)Sc 摻雜 的ZnSe單層的態(tài)密度圖,虛線為費(fèi)米能級(jí)

    3 結(jié)論

    二維材料由于其獨(dú)特的性能而使其能夠應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域。在這些二維材料中,ZnSe 單層相比于其塊體,具有較高的柔韌性和載流子遷移率,以及較好的耐光性和光電流密度,使其能夠應(yīng)用在光電化學(xué)等領(lǐng)域中。但是ZnSe 的帶隙較寬,為3.21eV。帶隙作為半導(dǎo)體材料的重要性質(zhì)之一,有時(shí)為了滿足實(shí)際生活的需要,我們需要對(duì)半導(dǎo)體的帶隙進(jìn)行調(diào)控。對(duì)于ZnSe 來(lái)說(shuō),較寬的帶隙使其只能吸收占太陽(yáng)能總能為4%的紫外光,要想充分利用太陽(yáng)能,使其吸收可見(jiàn)光,就需要減小其帶隙。本文主要研究了摻雜對(duì)ZnSe 單層帶隙的影響。研究表明,半導(dǎo)體摻雜往往會(huì)向禁帶中引入雜質(zhì)能級(jí),從而能夠有效地減小帶隙。采用比價(jià)帶頂組成軌道能量高的As 離子摻雜,以及采用比導(dǎo)帶底組成軌道能量低的Sc 離子摻雜,都能有效地減小半導(dǎo)體的帶隙,以滿足我們生活中的實(shí)際需要。

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