中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所的低溫PDH催化劑改性研究獲進(jìn)展

中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所的研究團(tuán)隊(duì)在多孔單晶高密度路易斯酸中心增強(qiáng)低溫丙烷脫氫研究上獲進(jìn)展，開(kāi)發(fā)了多孔單晶Mo2N和MON，并在清晰表面上構(gòu)建和設(shè)計(jì)高密度路易斯(Lewis)酸位點(diǎn)，以提高丙烷非氧化脫氫制丙烯性能。該多孔單晶高密度路易斯酸中心可用于低溫下促進(jìn)丙烷脫氫(PDH)反應(yīng)。該研究成果發(fā)表于《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》雜志上。

丙烷非氧化脫氫制丙烯反應(yīng)，在反應(yīng)溫度為600 ℃時(shí)，采用非貴金屬催化劑如VOx/Al2O3、VOx/ZrO2等，轉(zhuǎn)化率低于25%，丙烯選擇性低于90%。而在催化劑表面設(shè)計(jì)高密度路易斯酸中心，可促進(jìn)丙烷脫氫反應(yīng)，并抑制裂解反應(yīng)避免積炭。

多孔單晶兼具長(zhǎng)程有序晶格結(jié)構(gòu)和無(wú)序連通孔道結(jié)構(gòu)的雙重優(yōu)勢(shì)。晶格的結(jié)構(gòu)清晰、化學(xué)組分精準(zhǔn)、終止表面明確，可構(gòu)筑連續(xù)高度扭曲活性表面及精細(xì)結(jié)構(gòu)，對(duì)研究各類催化反應(yīng)中的表面結(jié)構(gòu)及催化機(jī)制具有重要意義。

該研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)晶格重構(gòu)策略，生長(zhǎng)出2 cm尺寸具有三維連通孔道結(jié)構(gòu)的介孔Mo2N和MoN單晶，精準(zhǔn)控制晶面取向，并在扭曲表面上構(gòu)筑出清晰的不飽和金屬氮配位活性結(jié)構(gòu)Mo-N1/3、Mo-N1/6活性位點(diǎn)，該活性位點(diǎn)在缺電子表面形成高密度路易斯酸中心，有效增強(qiáng)了C-H活化和低溫非氧化脫氫制丙烯的性能；多孔單晶表面精細(xì)結(jié)構(gòu)與吸附物種作用清晰，避免丙烷深度裂解，提高抗積炭性能。

采用該多孔單晶Mo2N和MoN改性催化劑，在500 ℃下，丙烷轉(zhuǎn)化率為11%，丙烯選擇性為95%。

宏觀尺寸多孔單晶扭曲表面及不飽和配位精細(xì)結(jié)構(gòu)的有效調(diào)控，對(duì)實(shí)際催化反應(yīng)中的表面結(jié)構(gòu)及催化機(jī)制研究具有重要參考意義。