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    中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所揭示甲醇制烯烴反應(yīng)中C—C鍵生成機理

    2021-01-13 11:57:54
    石油煉制與化工 2021年10期
    關(guān)鍵詞:二甲醚甲氧基烯烴

    近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所的研究團隊在甲醇制烯烴(MTO)初始C-C鍵生成機理研究中取得進展,揭示了MTO反應(yīng)中C-C鍵的生成機理。相關(guān)研究成果發(fā)表于《化學(xué)》雜志。

    MTO是C1化學(xué)的重要反應(yīng),從C1物種甲醇或者二甲醚生成第一個C-C鍵的反應(yīng)機理一直是C1化學(xué)中極具挑戰(zhàn)性的課題。由于轉(zhuǎn)化發(fā)生在反應(yīng)的最初始階段難以捕獲中間物種,一直以來缺乏直接證據(jù)解釋反應(yīng)機理。

    該研究團隊在前期的工作中實現(xiàn)了原位觀測MFI結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩上催化C1物種生成的類亞甲氧基物種,由此獲取了C1物種活化生成第一個C-C鍵的直接譜學(xué)證據(jù)。并進一步研究了八元環(huán)CHA籠結(jié)構(gòu)分子篩SSZ-13催化甲醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)初始階段C-C鍵的形成機理:通過原位固體核磁共振技術(shù),實現(xiàn)了催化劑表面C1反應(yīng)物(甲醇和二甲醚)、C1反應(yīng)中間體(甲氧基和三甲基氧鎓離子)、C1物種活化態(tài)(類亞甲氧基物種)的觀測;特別是首次在真實MTO反應(yīng)過程中實現(xiàn)了初始烯烴前軀體(表面乙氧基)的捕獲,由此構(gòu)成了從C1反應(yīng)物出發(fā)生成初始C-C鍵的完整反應(yīng)鏈條。

    此外,該研究團隊還采用分子動力學(xué)(AIMD)技術(shù),理論模擬了由甲醇/二甲醚和甲氧基/三甲基氧鎓離子出發(fā)形成C-C鍵的反應(yīng)路徑,并可視化再現(xiàn)了反應(yīng)歷程。綜合實驗證據(jù)和理論計算結(jié)果,建立了完整可行的表面甲氧基/三甲基氧鎓離子與分子篩骨架氧協(xié)同活化甲醇/二甲醚并生成初始C-C鍵的直接反應(yīng)機理。該工作完善了MTO反應(yīng)機理,豐富了C1催化化學(xué)的基本理論。

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