選擇性催化還原系統(tǒng)內(nèi)部氣體流場分布特性試驗研究

莊健，黃浦新，凌建群

(上海柴油機(jī)股份有限公司，上海 200438)

0 引言

選擇性催化還原(Selective Catalytic Reduction，SCR)排氣后處理系統(tǒng)是控制氮氧化物(NOx)排放最有效、也是最常用的技術(shù)手段，目前廣泛應(yīng)用于汽車領(lǐng)域。近年來，在法規(guī)政策的推動下，特別是國六排放法規(guī)的實施，SCR系統(tǒng)已經(jīng)成為柴油車輛控制排放污染物的標(biāo)配手段。受到整車空間限制，SCR系統(tǒng)布置較緊湊，尿素噴嘴到催化器之間除了有限的混合距離外，通常還會布置若干段彎管。這種情況通常會導(dǎo)致排氣中氣體流場分布不均勻，引起尿素水溶液無法充分分解。因此在實際使用過程中存在一些問題，比如尿素結(jié)晶問題，NOx轉(zhuǎn)化效率偏低問題等。分析原因發(fā)現(xiàn)，如果SCR催化器內(nèi)部氣體流場分布不均勻，不僅會造成局部區(qū)域尿素結(jié)晶，而且還會影響NH3的利用率[1]。因此，準(zhǔn)確地評估SCR內(nèi)部氣體流場分布，不僅可以客觀地評價SCR內(nèi)部結(jié)構(gòu)特征，還可以為消除尿素結(jié)晶及提高NOx轉(zhuǎn)化效率提供優(yōu)化方向。

目前針對NH3分布?xì)怏w流場均勻性的研究多數(shù)都基于計算流體動力學(xué)(computational fluid dynamics, CFD)仿真手段，研究催化載體前端、內(nèi)部與尾端氣體流場均勻性分布情況[2]。這種方法雖然可以清晰直觀地體現(xiàn)SCR系統(tǒng)管道內(nèi)部的氣體流場分布情況，為高效SCR系統(tǒng)的優(yōu)化設(shè)計提供指導(dǎo)；但是，由于發(fā)動機(jī)往復(fù)循環(huán)的工作特點，以及循環(huán)之間的差異，造成發(fā)動機(jī)排氣管內(nèi)部氣體流場情況時刻發(fā)生變化，仿真結(jié)果很難準(zhǔn)確地重構(gòu)真實的排氣氣體流場情況。

本研究基于實際發(fā)動機(jī)臺架，通過設(shè)計試驗方案與試驗方法，利用試驗的手段，研究柴油機(jī)SCR系統(tǒng)內(nèi)部氣體流場分布特性，為優(yōu)化NH3均勻分布提供指導(dǎo)方向。

1 試驗系統(tǒng)及試驗方案

1.1 試驗系統(tǒng)

本試驗基于一款9 L電控直噴發(fā)動機(jī)，發(fā)動機(jī)主要技術(shù)參數(shù)見表1。試驗涉及的發(fā)動機(jī)試驗臺架、試驗設(shè)備主要包括電力測功機(jī)、排氣溫度傳感器、進(jìn)氣流量傳感器、氣體污染物測量設(shè)備等。相關(guān)測量設(shè)備型號見表2。

表1 發(fā)動機(jī)主要參數(shù)

表2 主要試驗設(shè)備

1.2 試驗方案

為了測量出SCR系統(tǒng)氣體流場均勻性，根據(jù)氮原子守恒原則，設(shè)計了以下測量：測量SCR入口NOx濃度，測量SCR出口NH3、HNCO(異氰酸)和N2O濃度。同時，保證SCR出口處NOx接近零，NH3泄露量控制在100×10-6左右。在SCR入口處安裝了尿素噴嘴。試驗開始，尿素噴嘴噴射尿素水溶液，尿素水溶液經(jīng)過熱解和水解反應(yīng)，生成NH3。NOx和NH3在排氣管中隨著發(fā)動機(jī)廢氣從SCR入口流到出口。如果氣體流場的分布是絕對均勻的，那么理論上NOx會與NH3發(fā)生充分的氧化還原反應(yīng)，生成NO、NO2和H2O。但在實際情況下，熱解反應(yīng)與水解反應(yīng)都會不完全，氣體流場分布也不可能絕對均勻，氧化還原反應(yīng)也不可能完全發(fā)生。再考慮到高溫環(huán)境下NH3與NO2會發(fā)生氧化反應(yīng)生成N2O。所以通過在SCR出口處測量NH3、HNCO(異氰酸)和N2O濃度，即可計算出氧化還原反應(yīng)不完全的程度，從而得到氣體流場均勻性指標(biāo)。

為了評估發(fā)動機(jī)在不同工況下，即在不同排氣流量及溫度情況下的SCR系統(tǒng)內(nèi)部氣體流場均勻性情況，試驗方案專門設(shè)計了高速高負(fù)荷、高速低負(fù)荷、低速高負(fù)荷和低速低負(fù)荷4個典型。工況示意見圖1所示。

1.3 氣體流場均勻性評價指標(biāo)

NH3與NOx標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)：

4NH3(S)+4NO+O2→4N2+6H2O+4S

(1)

NH3與NOx快速反應(yīng)：

2NH3(S)+NO+NO2→2N2+3H2O+2S

(2)

NH3與NOx氧化反應(yīng)：

2NH3(S)+2NO2→N2+N2O+3H2O+2S

(3)

根據(jù)式(1)～(3)可知，NH3與NOx發(fā)生反應(yīng)時，1 mol NOx需要消耗1 mol NH3。

所以SCR入口處的NH3濃度可通過如下方程式計算得到：

NH3,upSCR=NH3,downSCR+(NOx,upSCR-NOx,downSCR) +HNCO

(4)

SCR內(nèi)部氣體流場的分布特性對催化轉(zhuǎn)化性能起著至關(guān)重要的作用。一方面，不均勻的流速會產(chǎn)生局部過高的氣流速度和溫度集中，載體徑向溫度梯度過大，熱應(yīng)力梯度增加，容易產(chǎn)生熱疲勞破壞，另一方面，不均勻的流速更容易形成尿素結(jié)晶，影響SCR轉(zhuǎn)化效率。一般要求氣體流場均勻性要在0.950以上，通常用均勻性指數(shù)來表示，由如下方程式計算得到：

(5)

式中，IU為均勻性指數(shù)，n為測量點數(shù)量，Si為式(4)計算得到的SCR入口處各測點的NH3濃度，Ai=1/n；S為SCR入口處NH3平均濃度，按下列方程式計算[3]：

(6)

1.4 測點布置

根據(jù)1.2節(jié)試驗方案和表2描述的試驗設(shè)備功能，設(shè)計SCR入口處的NOx濃度由AVL AMA設(shè)備測量，SCR出口處的NOx、NH3、HNCO和N2O由AVL FTIR設(shè)備測量。具體測點布置見圖2所示。

為了測量SCR入口與出口截面上不同反應(yīng)物濃度分布情況，在相同截面上試驗設(shè)計了60個測點。具體的測點布置情況見圖3所示。圖3中縱橫坐標(biāo)的中心為SCR載體中心(SCR載體截面為圓形，半徑為133 mm)，試驗從圖中起點開始按箭頭方向逐點進(jìn)行，直至終點。

2 試驗結(jié)果分析

根據(jù)本文第1章節(jié)分析，通過測量SCR入口截面與出口截面上反應(yīng)物濃度，可根據(jù)式(5)～(6)，計算出SCR系統(tǒng)氣體流場均勻性指數(shù)。下面將詳細(xì)分析4個不同發(fā)動機(jī)工況下SCR系統(tǒng)氣體流場均勻性分布情況。

通過測量SCR出口截面上NH3、HNCO和N2O濃度，計算得到SCR入口截面NH3濃度分布情況。圖4列出了工況1下的SCR入口截面各測點NH3濃度分布情況。

從圖4中數(shù)據(jù)可以看到，NH3濃度分布在770×10-6～992×10-6。截面上半部分濃度稍微偏低，截面中、下部分濃度稍微偏高一些。而且，濃度極大值發(fā)生在截面的左下角區(qū)域。進(jìn)一步分析試驗數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，此工況下的排氣流量是574 kg/h，SCR入口處排氣溫度是506 ℃，屬于高溫、中等流量工況，此工況下氣流分布處于上下分層狀態(tài)。

圖5顯示了工況2下SCR入口截面各測點NH3濃度分布情況。從濃度分布可以看出，此工況下SCR入口截面各位置NH3濃度比較均勻，只是在截面左下角區(qū)域出現(xiàn)了濃度略微偏高的情況。那么分析工況可以看到，此工況下的排氣流量是1 067 kg/h，SCR入口處排氣溫度是465 ℃。與工況1相比屬于中高溫、大流量工況。也就是說，排氣流量增加，SCR系統(tǒng)內(nèi)部氣流雷諾數(shù)提高，湍流比例增加，氣體流動過程中混合程度提高，均勻性得到改善[4-5]。

圖6是工況3對應(yīng)的SCR入口截面各測點NH3濃度分布情況。對圖中測量數(shù)據(jù)分析可知，此工況下NH3濃度偏大的數(shù)值都分布在截面邊緣附近。另外，NH3濃度在截面上總體分布情況是，上半部分偏小，小半部分偏大。分析工況發(fā)現(xiàn)，該工況下的排氣流量是296 kg/h，SCR入口處排氣溫度是220 ℃。由于該工況下排氣流量比較低，造成截面邊緣附近的氣體流場分布不均勻，與圖4情況類似，該系統(tǒng)中氣體流場分布存在上下分層的情況。

圖7是工況4對應(yīng)的SCR入口截面各測點NH3濃度分布情況。從數(shù)據(jù)上看，該工況下，SCR入口截面上的氣體流場分布比較均勻，濃度偏低的區(qū)域仍然發(fā)生在截面的左下角區(qū)域。需要說明，此工況下的排氣流量是563 kg/h，SCR入口處排氣溫度是222 ℃。

以上根據(jù)試驗研究分析得出，該SCR系統(tǒng)存在NH3濃度呈上、下部分層分布情況，而且該系統(tǒng)的左下角區(qū)域存在氣流不均勻現(xiàn)象；此外，還得到了不同的典型工況下SCR內(nèi)部氣體流場分布變化的情況。下面根據(jù)試驗結(jié)果具體分析NH3的流場均勻性指數(shù)。

為了評估SCR系統(tǒng)氣體流場均勻性，本文通過分析4個工況的SCR入口NH3濃度極值情況與計算得到的均勻性指數(shù)，來給出評價結(jié)論。表3給出了SCR入口NH3濃度最大值與其平均值的比值和濃度最小值與其平均值的比值。分析這些比值數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，工況1下2個比值的差值最大，工況2下2個比值的差值最小。差值越大，說明NH3濃度最大值與最小值的差別越大，也就是說氣流分布越不均勻；反之，則說明氣流分布越均勻。

表3 四個工況下SCR 入口NH3濃度極值分布

根據(jù)圖1可知，工況1是低速大負(fù)荷工況，發(fā)動機(jī)排放物濃度高，排氣溫度高，排氣流量屬中等程度。這種工況下，由于排放物濃度高的原因，將氣體流場分布不均勻的現(xiàn)象放大，所以這種工況對氣體流場均勻性指標(biāo)要求更高，也是對均勻性指標(biāo)要求比較苛刻的工況。評估SCR系統(tǒng)氣體流場均勻性時應(yīng)該重點考慮。工況2是高速大負(fù)荷工況，此工況下排氣流量最大，排氣流量增加可提高氣體流動能力，改善氣體流場分布均勻性。

由計算得到的4個工況下SCR入口NH3流場均勻性指數(shù)如圖8所示。

由圖8可知，4個工況下SCR入口NH3濃度均值都高于0.95限值。此限值一般用來衡量SCR系統(tǒng)氣體流場分布均勻程度，高于此限值，可以判斷SCR氣體流場分布基本可以滿足重型柴油機(jī)國六排放開發(fā)要求。另外，工況2和工況4的 SCR系統(tǒng)氣體流場分布均勻性指標(biāo)更高，工況1和工況3的均勻性指數(shù)相對略低。結(jié)合圖1工況分布圖分析發(fā)現(xiàn)，發(fā)動機(jī)轉(zhuǎn)速越高，即排氣流量越大，越有利于氣體流場分布的均勻性。通過以上對試驗數(shù)據(jù)的分析，此SCR系統(tǒng)可用于重型柴油機(jī)國六排放升級開發(fā)應(yīng)用。

3 結(jié)論

本文通過試驗設(shè)計方法研究了SCR內(nèi)部氣體流場分布特性。通過設(shè)計合理的試驗方案與驗證方法，得到了不同發(fā)動機(jī)工況下SCR內(nèi)部氣體流場分布特性數(shù)據(jù)，主要結(jié)論如下：

1)所研究的SCR系統(tǒng)存在NH3濃度呈上、下區(qū)域分層分布情況；另外，該系統(tǒng)的左下角區(qū)域存在相對死角，即氣流分布不均勻現(xiàn)象。

2)發(fā)動機(jī)工況變化影響SCR系統(tǒng)內(nèi)部氣體流場分布，SCR系統(tǒng)內(nèi)部氣體流量隨溫度變化明顯，氣體流場分布特性隨之改變。排放物濃度高且排氣流量偏小的低速大負(fù)荷工況下，SCR氣體流場均勻性略低，此工況是評估氣體流場均勻性的重點評估工況。同一發(fā)動機(jī)工況，排氣溫度變化對氣體流場分布均勻性影響很??；但發(fā)動機(jī)工況切換后，SCR系統(tǒng)內(nèi)部氣體流量與溫度發(fā)生明顯變化。

3)排氣流量增加，SCR系統(tǒng)內(nèi)部氣體流場分布均勻性明顯得到改善?？拷诿嫣?，由于動力黏度原因，氣體流速比較低，氣體流場均勻性較差。這種情況在排氣流量低的情況下更嚴(yán)重。

4)本文設(shè)計的試驗方案與評估方法可以客觀準(zhǔn)確地評估SCR系統(tǒng)內(nèi)部氣體流場分布情況，找出氣體流場分布相對不均勻性所處區(qū)域，為系統(tǒng)優(yōu)化提供充分有力的指導(dǎo)，為重型柴油機(jī)國六排放升級開發(fā)提供有效的工具方案。