中國(guó)地區(qū)氧化亞氮濃度時(shí)空變化特征分析

馬鵬飛，熊效振，陳良富，陶明輝，陳 輝，張玉環(huán)，張麗娟，厲 青，周春艷，陳翠紅，張連華，翁國(guó)慶，王中挺*

1. 生態(tài)環(huán)境部衛(wèi)星環(huán)境應(yīng)用中心，北京 100029 2. 國(guó)家環(huán)境保護(hù)衛(wèi)星遙感重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100101 3. NOAA Center for Satellite Applications and Research, College Park, MD 20740, USA 4. 中國(guó)科學(xué)院遙感與數(shù)字地球研究所，遙感科學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100101 5. 中國(guó)地質(zhì)大學(xué)，湖北 武漢 430074

引 言

國(guó)際社會(huì)專(zhuān)家學(xué)者越來(lái)越關(guān)注氣候變化和臭氧損耗物[1]。氧化亞氮(N2O)在這兩個(gè)問(wèn)題中都扮演著重要的角色，它是排在二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)和氯氟烴(CFC)之后的第四重要的溫室氣體，具有長(zhǎng)達(dá)120年的壽命，其全球變暖潛能約為CO2的300倍。由于N2O是平流層一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)的主要來(lái)源，會(huì)催化臭氧破壞，目前N2O被公認(rèn)為人類(lèi)最重要的平流層臭氧消耗物質(zhì)[2]。開(kāi)展氣候變化和臭氧損耗物這兩個(gè)方面的研究，有必要對(duì)氧化亞氮濃度的分布特征進(jìn)行監(jiān)測(cè)。由于地面監(jiān)測(cè)在地理空間上覆蓋有限，且大氣上層氧化亞氮的濃度變化相對(duì)較大，因此衛(wèi)星遙感是氧化亞氮濃度監(jiān)測(cè)的重要手段。衛(wèi)星遙感空間連續(xù)監(jiān)測(cè)特征，目前被用來(lái)監(jiān)測(cè)多種大氣成份，包括氣態(tài)污染物、溫室氣體、云和氣溶膠等，但由于氧化亞氮在空氣中含量較少，其吸收特征容易受到其他吸收干擾，目前反演難度較大，國(guó)內(nèi)外研究較少。開(kāi)展我國(guó)的氧化亞氮衛(wèi)星遙感反演，掌握氧化亞氮濃度時(shí)間和空間分布變化特征，可為我國(guó)應(yīng)對(duì)氣候變化提供數(shù)據(jù)支撐。

目前通常使用兩種技術(shù)來(lái)觀測(cè)平流層氧化亞氮濃度，一種使用太陽(yáng)掩星觀測(cè)，另一種是臨邊觀測(cè)。近些年，利用熱紅外探測(cè)儀(thermal infrared sounder, TIR)可以提供對(duì)流層中上層氧化亞氮濃度的分布情況。EOS/Aqua上的大氣紅外探測(cè)儀(the atmospheric infrared sounder, AIRS)是一種穩(wěn)定的高光譜TIR探測(cè)儀，自2002年以來(lái)已進(jìn)行了較長(zhǎng)時(shí)間的觀測(cè)，并已成功用于痕量氣體反演，如CO2，CH4和CO等，本工作基于高光譜衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)，利用最優(yōu)估計(jì)法，反演出我國(guó)氧化亞氮濃度的時(shí)間和空間變化情況，從而為我國(guó)應(yīng)對(duì)氣候變化提供數(shù)據(jù)支撐。

1 反演算法

1.1 算法描述

熱紅外氧化亞氮反演，受很多因素影響，如溫濕廓線、地表溫度、CH4等[3]?；谪惾~斯理論提出的最優(yōu)估計(jì)法是求解這一類(lèi)問(wèn)題的通用方法，該方法的核心思想是，通過(guò)構(gòu)建目標(biāo)函數(shù)和選擇尋優(yōu)策略，在先驗(yàn)誤差協(xié)方差矩陣和觀測(cè)噪聲協(xié)方差矩陣的限定下，以迭代的形式逐步逼近真值。

在之前研究的基礎(chǔ)上[5-6]，基于AIRS數(shù)據(jù)[4]，通過(guò)計(jì)算不同通道的氧化亞氮權(quán)重函數(shù)，選取最佳信息層，假設(shè)其他氣體的吸收信息為“噪聲”，氧化亞氮的吸收信息為“信號(hào)”，模擬比較不同氣體的透過(guò)率和吸收強(qiáng)度變化，綜合選取通道信噪比最高的，作為反演通道集，最終利用最優(yōu)估計(jì)法開(kāi)展氧化亞氮廓線反演，進(jìn)一步計(jì)算柱濃度。其中，算法所需的大氣廓線包括溫度、濕度和臭氧，以及地面參數(shù)包括地表溫度和發(fā)射率由AIRS二級(jí)產(chǎn)品種提取，輻射值采用經(jīng)過(guò)晴空訂正后的產(chǎn)品。

1.2 地面驗(yàn)證

選擇德克薩斯州沿海海洋觀測(cè)網(wǎng)(Texas Coastal Ocean Observation Network, TCOON)中加拿大站點(diǎn)2010年7月—9月的有效觀測(cè)值均值，同時(shí)選取對(duì)應(yīng)的衛(wèi)星遙感反演結(jié)果均值進(jìn)行比對(duì)，選取原則為： (1)衛(wèi)星過(guò)境時(shí)間地面觀測(cè)時(shí)間間隔不超過(guò)1 h； (2)衛(wèi)星過(guò)境點(diǎn)與地面觀測(cè)點(diǎn)距離在1度以內(nèi)。

驗(yàn)證結(jié)果如圖1所示，衛(wèi)星遙感與地面觀測(cè)結(jié)果一致性較好，相關(guān)系數(shù)r為0.73，驗(yàn)證樣本數(shù)為7月—9月內(nèi)的23個(gè)有效值。

圖1 2010年7月—9月反演得到的N2O柱濃度與Eureka站點(diǎn)觀測(cè)結(jié)果對(duì)比Fig.1 Comparison of the results retrieved from the AIRS data and the Eureka observations for July to September 2010

2 中國(guó)及周邊國(guó)家地區(qū)氧化亞氮濃度時(shí)空變化特征分析

2.1 月均值變化

在利用驗(yàn)證結(jié)果完善反演算法的基礎(chǔ)上，開(kāi)展了我國(guó)氧化亞氮濃度的時(shí)空變化反演分析。如圖2所示為2011年我國(guó)氧化亞氮濃度的月均值分布圖，時(shí)空分布顯示，我國(guó)氧化亞氮濃度月度間變化比較明顯，從1月份開(kāi)始，氧化亞氮濃度逐月遞增，8月份最高，之后逐月遞減。

如圖3、圖4所示，在2011年和2012年夏季，我國(guó)及周邊國(guó)家如印度、巴基斯坦、哈薩克斯坦和吉爾吉斯坦等國(guó)，氧化亞氮濃度均為最高，在冬季降到最低。低緯度地區(qū)氧化亞氮會(huì)被布魯爾-多普森環(huán)流，傳輸至平流層，從而向高緯度地區(qū)擴(kuò)散、沉降。對(duì)于我國(guó)夏季氧化亞氮濃度高值區(qū)，除了本地農(nóng)業(yè)等排放外，還會(huì)在一定程度上受到平流層的傳輸和沉降影響。

2.2 季均值變化

圖5給出了2011年我國(guó)氧化亞氮濃度的季節(jié)均值變化圖，由圖可以看出，氧化亞氮濃度在夏季(6月—8月)達(dá)到最高值，春、秋季次之，冬季最低。氧化亞氮的人為排放源主要來(lái)自于農(nóng)業(yè)排放，其他一些較小的排放源來(lái)自工業(yè)、城市垃圾和化石燃料燃燒等。而我國(guó)為了用僅占全球7%的耕地，養(yǎng)活占全球22%的人口，近年來(lái)積極推進(jìn)農(nóng)業(yè)集約化規(guī)?；l(fā)展，這也導(dǎo)致了對(duì)氮肥的大量使用，增加了氧化亞氮的排放量。從反演結(jié)果來(lái)看，氧化亞氮的高值區(qū)分布和我國(guó)的農(nóng)業(yè)集約化發(fā)展情況一致，尤其在西北地區(qū)、西南地區(qū)和南部地區(qū)，在夏季氧化亞氮濃度急劇升高。

2.3 年均值變化

圖6結(jié)果所示，赤道地區(qū)氧化亞氮濃度年均值始終處于高值區(qū)。Prinn將全球范圍劃分為四個(gè)緯度帶，即北緯90°—北緯30°、北緯30°到赤道、赤道到南緯30°、南緯30°到南緯90°共四個(gè)區(qū)域。通過(guò)分析四個(gè)區(qū)域內(nèi)十年的氧化亞氮濃度數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)北緯30°到赤道這個(gè)區(qū)域內(nèi)，氧化亞氮濃度最高。本文反演結(jié)果和該分析較為一致。由我國(guó)2004年、2006年和2011年—2013年，5年的年均值分布結(jié)果顯示，我國(guó)氧化亞氮濃度高值區(qū)主要集中于南部地區(qū)，濃度隨緯度的升高而遞減，均勻分布, 年際之間濃度變化不大。

圖2 2011年我國(guó)大氣氧化亞氮的月均值變化Fig.2 Distribution of monthly mean nitrous oxide concentration in 2011

圖3 2011年我國(guó)及周邊國(guó)家的N2O濃度月均值變化Fig.3 Distribution of monthly mean nitrous oxide concentration in China and surrounding countries (2011)

3 結(jié) 論

在前述氧化亞氮廓線反演研究的基礎(chǔ)上，優(yōu)化了高光譜反演通道選取，在地面驗(yàn)證的基礎(chǔ)上，完善反演算法，并給出了我國(guó)及周邊國(guó)家氧化亞氮濃度的時(shí)空分布圖，結(jié)合我國(guó)農(nóng)業(yè)發(fā)展的實(shí)際情況，分析了我國(guó)氧化亞氮濃度的月度變化、季節(jié)變化和年際變化，得到我國(guó)氧化亞氮濃度的時(shí)空變化特征。在下一步研究中，將把算法推廣到同類(lèi)載荷跨軌紅外探測(cè)儀(The Cross-Track Infrared Sounder, CrIS)和紅外大氣探測(cè)儀(The Infrared Atmospheric Sounding Interferometer, IASI)中，通過(guò)和AIRS數(shù)據(jù)的結(jié)合將使我們能夠獲得20多年的氧化亞氮觀測(cè)數(shù)據(jù)，作為目前地面觀測(cè)、航空觀測(cè)和平流層衛(wèi)星觀測(cè)的補(bǔ)充數(shù)據(jù)，將有助于我們獲得氧化亞氮的三維立體分布、變化趨勢(shì)以及在大氣中的傳輸?shù)?，為我?guó)氧化亞氮減排政策提供科學(xué)依據(jù)。

圖4 2012年我國(guó)及周邊國(guó)家的N2O濃度月均值變化Fig.4 Distribution of monthly mean nitrous oxide concentration in China and surrounding countries(2012)

圖5 2011年我國(guó)大氣N2O的季節(jié)變化Fig.5 Distribution of seasonal mean nitrous oxide concentration in China(2011)

圖6 2004年、2006年、2011年—2013年我國(guó)大氣N2O濃度分布情況Fig.6 Distribution of nitrous oxide concentration in China from 2004, 2006, 2011 to 2013