電壓和頻率對(duì)CO2 介質(zhì)阻擋放電特性影響的實(shí)驗(yàn)研究

王 聰，葉田園，趙越陽(yáng)，常正實(shí)*

（1.西安交通大學(xué) 電氣工程學(xué)院，西安710049；2.北京衛(wèi)星環(huán)境工程研究所，北京100094；3.航天機(jī)電產(chǎn)品環(huán)境可靠性試驗(yàn)技術(shù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100094）

0 引言

隨著礦物燃料（如煤、石油等）使用量的急劇增長(zhǎng)，排放出大量的CO2等溫室氣體，導(dǎo)致全球氣候變暖，威脅自然生態(tài)系統(tǒng)的平衡。如何有效控制已排放CO2的水平，在排放源頭對(duì)CO2進(jìn)行轉(zhuǎn)化利用以及降低碳排放，成為備受關(guān)注的課題。同時(shí)，火星表面大氣環(huán)境主要成分是CO2（95.6%）[1]，利用火星表面豐富的CO2資源生產(chǎn)燃料、改善火星環(huán)境、構(gòu)建火星能源基地，對(duì)于開(kāi)發(fā)火星資源、延伸深空探測(cè)半徑具有重要意義。由于CO2分子結(jié)構(gòu)十分穩(wěn)定[2-3]，高化學(xué)惰性使其難以活化[4]，通常在高溫、催化下才能將其分解[5]；而CO2加氫燃料化過(guò)程是放熱反應(yīng)，高溫不利于反應(yīng)的進(jìn)行，因此在低溫下實(shí)現(xiàn)CO2的分解活化是其燃料化的關(guān)鍵。等離子體作為一種有效的分子活化手段[6-7]，能夠利用放電產(chǎn)生的高能電子和活性物種活化CO2分子，使其在常溫下實(shí)現(xiàn)分解轉(zhuǎn)化，降低反應(yīng)能耗[8]。綜上，開(kāi)展不同條件下CO2放電特性的研究，進(jìn)而優(yōu)化放電條件，對(duì)于揭示CO2分解機(jī)理、促進(jìn)CO2資源化進(jìn)程十分重要。

近年來(lái)，關(guān)于CO2放電轉(zhuǎn)化的研究逐漸增多。Danhua Mei 等[9]利用同軸圓筒型介質(zhì)阻擋放電結(jié)構(gòu)研究等離子體參數(shù)對(duì)CO2分解的影響發(fā)現(xiàn)，放電功率是影響CO2轉(zhuǎn)化效率的重要因素，而CO2流速是影響能量效率的重要參數(shù)，當(dāng)放電功率為15.8 W、CO2流速為41.9 mL·min-1時(shí)，CO2轉(zhuǎn)化效率和能量效率分別為14.3%和8%。Shaojun Xu 等[10]發(fā)現(xiàn)，在等離子反應(yīng)器中填充BaTiO3能夠提高CO2的轉(zhuǎn)化效率和能量效率，當(dāng)輸入能量密度為36 kJ·L-1時(shí)，純CO2氣體的轉(zhuǎn)化效率為19%，而摻雜80%的Ar 或N2時(shí)，轉(zhuǎn)化效率可分別提高至36%和35%。

目前關(guān)于CO2轉(zhuǎn)化的研究多集中于提高CO2轉(zhuǎn)化效率方面，對(duì)于CO2放電特性的研究較少，但是分析CO2放電特性對(duì)于探討CO2的放電機(jī)理以及調(diào)控CO2的能源轉(zhuǎn)化具有重要意義。為進(jìn)一步提高轉(zhuǎn)化效率，推進(jìn)CO2的燃料化進(jìn)程，有必要對(duì)不同條件下的CO2放電特性進(jìn)行研究。本文設(shè)計(jì)了棒?棒介質(zhì)阻擋放電結(jié)構(gòu)，施加kHz 正弦交流電壓，研究了電極間隙為2 mm 時(shí)，電壓幅值和電源頻率對(duì)大氣壓下CO2的介質(zhì)阻擋放電光電特性（包括電壓/電流波形、放電起始電壓和熄滅電壓、放電功率和放電圖像）的影響規(guī)律，可為優(yōu)化CO2放電轉(zhuǎn)化的運(yùn)行參數(shù)，拓展低氣壓條件下的CO2能源化研究積累經(jīng)驗(yàn)和數(shù)據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

本文采用的棒?棒介質(zhì)阻擋放電結(jié)構(gòu)如圖1所示，銅棒電極直徑為4 mm，外部覆蓋一層內(nèi)、外直徑分別為4 mm 和6 mm 的氧化鋁陶瓷作為阻擋介質(zhì)材料，電極長(zhǎng)度均為80 mm，間隙0.5～20 mm 可調(diào)，左側(cè)接地，右側(cè)連接幅值和頻率均可調(diào)的交流正弦高壓。利用電位移平臺(tái)將棒?棒電極間隙調(diào)至本次實(shí)驗(yàn)設(shè)定的固定間隙2 mm，實(shí)驗(yàn)氣體采用高純CO2（99.999%，5N）；實(shí)驗(yàn)前先將腔體抽真空至5 Pa，然后利用高純CO2沖洗真空腔2～3次，以降低殘余空氣對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響；沖洗完畢后，將高純CO2通過(guò)流量控制器通入真空腔至1個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓。

圖1 棒?棒介質(zhì)阻擋放電結(jié)構(gòu)Fig.1 Discharge structure of rod-to-rod dielectric barrier

為研究CO2放電等離子體的光電特性，搭建光電特性測(cè)試系統(tǒng)如圖2所示。實(shí)驗(yàn)時(shí)，采用中心頻率為20 kHz和40 kHz 的驅(qū)動(dòng)電源，頻率10～50 kHz可調(diào)；電壓信號(hào)通過(guò)高壓探頭（P6015A）進(jìn)行測(cè)量，電流信號(hào)利用電流互感器（Pearson 2877）或無(wú)感電阻進(jìn)行測(cè)量，并連接四通道示波器（Lecroy Wave 400）進(jìn)行數(shù)據(jù)記錄；利用ICCD（Andor iStar334T）獲取不同條件下以及不同時(shí)刻的放電圖像。

本文中的回路放電電流采用電流互感器采集，回路電流包括位移電流和傳導(dǎo)電流，其中位移電流為容性電流，電流超前電壓約90°，因此放電功率P采用定義法進(jìn)行計(jì)算，計(jì)算公式為

為了得到清晰的放電圖像，不同電壓和頻率下的整體放電圖像由1個(gè)完整周期的放電圖像累積100次得到，不同時(shí)刻的放電圖像根據(jù)放電電流脈寬設(shè)置合適的拍攝步長(zhǎng)累積200次得到，單次放電圖像拍攝曝光時(shí)間設(shè)置為2 ms。

圖2 CO2 放電等離子體的光電特性測(cè)試平臺(tái)Fig.2 Platform for testing the optical and electrical characteristics of CO2 discharge plasma

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 電學(xué)特性

2.1.1 電壓/電流波形

保持電極間隙2 mm 和電源頻率20 kHz 不變，不同外施電壓下（本文所指電壓值均為峰?峰值）的電壓/電流波形如圖3所示。為了使放電相對(duì)穩(wěn)定，調(diào)節(jié)外施電壓分別為16 kV、18 kV、20 kV 和22 kV。由圖3可以發(fā)現(xiàn)：在電壓上升階段出現(xiàn)電流脈沖；隨著電壓增大，電流脈沖數(shù)增多，幅值逐漸增大；電壓由16 kV 增大至22 kV 時(shí)，半個(gè)電壓周期內(nèi)電流脈沖由2個(gè)增至10個(gè)，說(shuō)明放電隨電壓的增大而更加劇烈。

圖3 不同外施電壓下CO2 介質(zhì)阻擋放電的電壓/電流波形Fig.3 Voltage and current waveforms of CO2 dielectric barrier discharge at different applied voltages

由圖3還可以看到，電壓大小會(huì)對(duì)放電起始時(shí)刻產(chǎn)生重要影響。在18～22 kV 的范圍內(nèi)，隨著電壓的增大，放電發(fā)生的時(shí)刻明顯提前。這是因?yàn)樯洗畏烹姰a(chǎn)生的空間電荷在介質(zhì)表面積聚建立反向電場(chǎng)——電壓越大，積聚的表面電荷越多，反向電場(chǎng)越強(qiáng)，該電場(chǎng)與外施電壓產(chǎn)生的電場(chǎng)相互疊加，使放電在電壓過(guò)零前發(fā)生。

2.1.2 放電起始電壓與熄滅電壓

保持電極間隙2 mm 不變，選取電源諧振頻率附近的頻率范圍（15～35 kHz），統(tǒng)計(jì)放電起始電壓和熄滅電壓如圖4所示。其中2種電壓的記錄方法如下：將電壓從0開(kāi)始緩慢增大，放電起始時(shí)刻的電壓記為放電起始電壓；經(jīng)過(guò)一段時(shí)間后，將電壓緩慢降低，直至放電熄滅，此時(shí)的電壓記為熄滅電壓。

圖4 電源頻率對(duì)放電起始電壓和熄滅電壓的影響Fig.4 Effect of power frequency on the threshold discharge voltage and theextinction voltage

由圖4可以看出，在所有頻率范圍內(nèi)，放電起始電壓大于熄滅電壓，隨著電源頻率由18 kHz 增大至34 kHz，放電起始電壓由約17.01 kV 增大至約17.36 kV，熄滅電壓由約13.85 kV 減小至約13.16 kV?？梢?jiàn)頻率變化對(duì)起始放電電壓和熄滅電壓的影響甚微。熄滅電壓隨頻率增大而略有減小的原因是：當(dāng)頻率增大后，相鄰2次放電的間隔變小，帶電粒子耗散減少；此外，頻率增大后，相同時(shí)間內(nèi)發(fā)生放電的次數(shù)更多，因而間隙中聚集更多的帶電粒子，一定程度上降低了間隙的擊穿電壓，使放電更容易維持[11]。

2.1.3 放電功率

保持電極間隙2 mm 不變，計(jì)算不同頻率（16 kHz、20 kHz、24 kHz、28 kHz 和32 kHz）下的放電功率隨電壓變化如圖5所示?？梢园l(fā)現(xiàn)：不同頻率下放電功率均隨外施電壓的增大而增大；當(dāng)外施電壓較低時(shí)，功率變化曲線的斜率較小，表明此時(shí)放電功率變化范圍很?。划?dāng)外施電壓較大時(shí)，功率變化曲線的斜率明顯增大，表明此時(shí)放電功率隨電壓的增大而有較大的變化。結(jié)合放電圖像來(lái)看，這是因?yàn)椋弘妷狠^低時(shí)，僅在兩電極距離最近處產(chǎn)生絲狀放電，放電通道少，放電區(qū)域?。划?dāng)電壓增大到一定程度后，放電細(xì)絲逐漸增多，且放電開(kāi)始沿氧化鋁陶瓷表面擴(kuò)展至更大區(qū)域，表現(xiàn)為放電功率明顯提高。同一電壓下，放電功率隨頻率的增大略有增大。

圖5 不同頻率下放電功率隨電壓的變化Fig.5 Discharge power against voltage at different frequencies

2.2 光學(xué)特性

2.2.1 不同電壓下的放電圖像

分別保持電源頻率16 kHz 和20 kHz 不變，采集不同電壓下的放電圖像如圖6所示，放電圖像均由1個(gè)周期內(nèi)的放電圖像累積100次得到。可以發(fā)現(xiàn)：2種頻率下放電圖像隨電壓變化的趨勢(shì)基本一致，隨著電壓的增大，放電強(qiáng)度逐漸增大，放電區(qū)域逐漸增大；當(dāng)電壓較低時(shí)，僅在間隙最小處產(chǎn)生絲狀放電，累積圖像表現(xiàn)為1根放電細(xì)絲通道，如圖6(a)中16 kV 時(shí)的放電圖像以及圖6(b)中15 kV、16 kV和18 kV 時(shí)的放電圖像；隨著電壓增大，間隙其他部位開(kāi)始產(chǎn)生放電，表現(xiàn)為隨機(jī)運(yùn)動(dòng)的絲狀放電，但間隙最小處的放電出現(xiàn)概率最大，累積圖像表現(xiàn)為中間放電通道明亮，上下兩側(cè)放電通道較暗，如圖6(a)中18 kV 和20 kV 時(shí)的放電圖像以及圖6(b)中22 kV 時(shí)的放電圖像；電壓進(jìn)一步增大之后，放電區(qū)域逐漸沿氧化鋁陶瓷表面向左右兩側(cè)拓展，且放電逐漸趨于均勻，如圖6(a)中24 kV 和26 kV 時(shí)的放電圖像。

圖6 不同頻率、不同電壓下的放電圖像Fig.6 Discharge images for different frequencies with the voltage asa parameter

為了進(jìn)一步說(shuō)明隨機(jī)運(yùn)動(dòng)的絲狀放電現(xiàn)象，保持電源頻率為20 kHz，外施電壓為19.5 kV，采用單張模式多次采集放電圖像，如圖7 所示，曝光時(shí)間設(shè)置為2 ms以便獲得清晰的放電圖像。可以發(fā)現(xiàn)，此時(shí)放電表現(xiàn)為隨機(jī)運(yùn)動(dòng)的絲狀放電，放電通道個(gè)數(shù)和位置均不固定。為研究該條件下放電的統(tǒng)計(jì)效果，采集1個(gè)周期的放電圖像并累積100次，得到放電圖像如圖8所示?？梢?jiàn)，放電圖像中間明亮，上下兩側(cè)較暗，說(shuō)明雖然此時(shí)絲狀放電通道的位置表現(xiàn)出很大的隨機(jī)性，但間隙最小處的放電通道出現(xiàn)次數(shù)最多。這是因?yàn)殚g隙外施電壓不變時(shí)，間隙越小，對(duì)應(yīng)電場(chǎng)越大，放電更易產(chǎn)生和維持。

圖7 電壓為19.5 kV 時(shí)的單次采集放電圖像Fig.7 Discharge image at a voltage of 19.5 kV

圖8 電壓為19.5 kV 時(shí)的累積放電圖像Fig.8 Cumulative discharge image at a voltage of 19.5 kV

2.2.2 不同電源頻率下的放電圖像

為分析不同電源頻率下的放電現(xiàn)象，保持電極間隙2 mm 不變，采集16 kV、18 kV 和20 kV 外施電壓下不同電源頻率（16 kHz、20 kHz、24 kHz 和28 kHz）下的放電圖像，如圖9所示。由于頻率跨度范圍小，為了觀察到放電圖像隨頻率變化的規(guī)律，將曝光時(shí)間設(shè)置為2 ms，累積50次。由圖9可以發(fā)現(xiàn)：當(dāng)電壓為16 kV 和18 kV 時(shí)，放電強(qiáng)度隨著頻率的增大略有增大；當(dāng)電壓為20 kV 時(shí)，放電強(qiáng)度隨頻率的增大明顯增大。這是因?yàn)樵谙嗤毓鈺r(shí)間內(nèi)，頻率越高，電壓周期越多，放電次數(shù)越多，表現(xiàn)為放電更強(qiáng)。但頻率對(duì)放電區(qū)域的影響較小，電壓為16 kV、18 kV 和20 kV 時(shí)，放電區(qū)域均未隨頻率變化而明顯改變。

圖9 不同頻率、不同電壓下的放電圖像Fig.9 Discharge images for different voltages with the frequency as a parameter

為進(jìn)一步定性分析電源頻率對(duì)放電強(qiáng)度的影響，利用MatLab軟件對(duì)不同頻率下放電圖像的灰度值進(jìn)行提取，并將放電區(qū)域所有像素點(diǎn)的灰度值相加，代表該頻率下的總體放電強(qiáng)度。統(tǒng)計(jì)圖9中放電圖像的相對(duì)光強(qiáng)來(lái)表征放電強(qiáng)度，如圖10所示?？梢钥吹剑烹姀?qiáng)度隨頻率的增大而增大，且電壓為20 kV 時(shí)的放電強(qiáng)度明顯大于16 kV 和18 kV 時(shí)的。這是因?yàn)椋?dāng)電壓增大至20 kV 時(shí)，放電區(qū)域已經(jīng)開(kāi)始沿氧化鋁陶瓷表面向左右兩側(cè)擴(kuò)展，明顯大于16 kV 和18 kV 時(shí)的情況，因而具有較大的放電強(qiáng)度。

圖10 不同頻率、不同電壓下的放電強(qiáng)度Fig.10 Discharge intensity at different frequencies with the voltage as a parameter

2.2.3 不同時(shí)刻的放電圖像

從CO2在不同電壓下放電的電壓/電流波形可以發(fā)現(xiàn)，在1個(gè)電壓周期內(nèi)出現(xiàn)多個(gè)放電電流脈沖。為了明確不同電流脈沖對(duì)應(yīng)的放電現(xiàn)象，對(duì)每個(gè)脈沖產(chǎn)生的放電圖像進(jìn)行采集分析。

固定電壓15 kV、電源頻率20 kHz，此時(shí)每個(gè)電壓周期出現(xiàn)4個(gè)放電電流脈沖。分別采集每個(gè)放電脈沖對(duì)應(yīng)的放電圖像。根據(jù)放電電流脈沖寬度和幅值確定采集區(qū)間和拍攝時(shí)延，其中第1個(gè)脈沖不增加延遲、曝光時(shí)間為4.6μs，第2個(gè)脈沖延遲6 μs、曝光時(shí)間為4.6μs，第3個(gè)脈沖延遲25.2μs、曝光時(shí)間為4.8μs，第4個(gè)脈沖延遲31.0μs，曝光時(shí)間為4.4μs。門(mén)寬檢測(cè)信號(hào)如圖11所示，4個(gè)放電電流脈沖依次標(biāo)記為(a)、(b)、(c)和(d)，對(duì)應(yīng)放電圖像如圖12(a)、(b)、(c)和(d)所示。

圖11 不同時(shí)刻放電圖像拍攝門(mén)寬Fig.11 Gate width for discharge images at different times

從圖12可以發(fā)現(xiàn)：正、負(fù)放電均為貫穿電極間隙的絲狀放電，且在間隙最小處發(fā)生；同時(shí)，正、負(fù)放電均在瞬時(shí)陰極出現(xiàn)明亮區(qū)域。分析可知，4個(gè)脈沖均為發(fā)生在同一位置的放電，對(duì)應(yīng)同一位置不同時(shí)刻的擊穿過(guò)程，正、負(fù)放電第2個(gè)脈沖對(duì)應(yīng)放電圖像的光強(qiáng)均強(qiáng)于第1個(gè)脈沖，且第2次放電在瞬時(shí)陰極形成的亮區(qū)均大于第1 個(gè)脈沖。

圖12 不同時(shí)刻的放電圖像Fig.12 Dischargeimagesat different times

為進(jìn)一步描述不同時(shí)刻的放電過(guò)程，利用MatLab提取圖12中放電圖像的灰度值，將灰度值在與間隙垂直的方向上求和，得到灰度值沿間隙方向（即電極軸向）變化的曲線如圖13所示。為得到整體的灰度值分布，在圖13中繪制出了6 mm 長(zhǎng)度的灰度值分布，其中2～4 mm 為放電間隙。由圖13可以發(fā)現(xiàn)：正、負(fù)放電圖像的灰度值在瞬時(shí)陽(yáng)極和瞬時(shí)陰極出現(xiàn)2個(gè)峰值，且瞬時(shí)陰極放電強(qiáng)度大于瞬時(shí)陽(yáng)極；正、負(fù)放電中，第2次放電的放電強(qiáng)度和放電區(qū)域整體大于第1次放電。這是因?yàn)閹щ娏Ｗ雍纳⑿枰欢〞r(shí)間，捕捉第2個(gè)脈沖對(duì)應(yīng)的放電圖像時(shí)，間隙中還殘留著第1次放電產(chǎn)生的帶電粒子、亞穩(wěn)態(tài)和激發(fā)態(tài)粒子。結(jié)合圖11中的電壓/電流波形可以發(fā)現(xiàn)，正、負(fù)放電第2個(gè)脈沖的峰值小于第1個(gè)脈沖。這主要是因?yàn)榈?次放電產(chǎn)生的電子在第2次放電開(kāi)始時(shí)未完全消散，為第2次放電提供了更多的種子電子，降低了氣隙的擊穿電壓，表現(xiàn)為放電電流峰值的降低。

圖13 不同時(shí)刻放電圖像灰度值沿間隙方向變化曲線Fig.13 The grey value of the image along with the direction of the gap

3 結(jié)論

本文設(shè)計(jì)了棒?棒型介質(zhì)阻擋放電結(jié)構(gòu)，固定電極間隙2 mm 不變，研究了電壓幅值和電源頻率對(duì)CO2介質(zhì)阻擋放電光電特性的影響，主要結(jié)論如下：

1）在半個(gè)電壓周期內(nèi)出現(xiàn)多個(gè)微電流脈沖，隨著電壓的增大，電流脈沖數(shù)增多，放電電流峰值增大，放電時(shí)刻提前；隨電源頻率的增大，起始放電電壓略有增大，熄滅電壓略有降低，但變化不大，即電源頻率對(duì)起始放電電壓和熄滅電壓的影響較小。

2）放電功率隨電壓幅值和頻率的增大而增大，但電壓幅值對(duì)放電功率的影響更明顯，電壓較低時(shí)，功率變化率較??；電壓較高時(shí)，功率變化率較大，主要與放電強(qiáng)度及放電區(qū)域有關(guān)。電壓較低時(shí)，間隙只有1個(gè)絲狀放電通道；隨著電壓的增大，放電表現(xiàn)為隨機(jī)運(yùn)動(dòng)的絲狀放電；電壓進(jìn)一步增大，放電區(qū)域逐漸沿介質(zhì)表面擴(kuò)展，且放電趨于均勻。隨著電源頻率的增大，放電逐漸增強(qiáng)，但放電區(qū)域基本不變。

3）對(duì)不同時(shí)刻的放電圖像研究發(fā)現(xiàn)，電壓為15 kV 時(shí)，1個(gè)電壓周期內(nèi)出現(xiàn)4個(gè)電流脈沖，正、負(fù)放電均在瞬時(shí)陰極出現(xiàn)明亮區(qū)域，且4個(gè)放電電流脈沖對(duì)應(yīng)同一位置、不同時(shí)刻的擊穿過(guò)程，正、負(fù)放電第2個(gè)脈沖對(duì)應(yīng)放電圖像的相對(duì)光強(qiáng)大于第1個(gè)脈沖，這與間隙第1次放電中殘余的帶電粒子、亞穩(wěn)態(tài)粒子和激發(fā)態(tài)粒子有關(guān)。

從提升CO2燃料化效果的角度出發(fā)，更大的電流峰值、放電功率和放電區(qū)域更利于CO2的分解與轉(zhuǎn)化，根據(jù)以上實(shí)驗(yàn)結(jié)論可知，更大的電壓幅值和電源頻率將有利于CO2轉(zhuǎn)化效率的提高。