氧化鋅/氧化鉭雙介質(zhì)層憶阻器的突觸特性分析

胡敏銳，周海芳，賴云鋒

(福州大學(xué)物理與信息工程學(xué)院, 福建 福州 350108)

0 引言

傳統(tǒng)計(jì)算機(jī)受到馮·諾依曼架構(gòu)瓶頸的限制，已難以滿足人們的要求. 像人腦一樣決策、 學(xué)習(xí)、 記憶和存儲(chǔ)是未來計(jì)算機(jī)發(fā)展的方向和目標(biāo)，其中突觸仿生和突觸可塑性模擬被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)高效類腦人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的第一步[1-2]. 為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，當(dāng)前人們利用CMOS器件模擬生物行為，這不僅需要大量的器件還導(dǎo)致大量的能耗[3-4]. 新興的憶阻器件有獨(dú)特的類生物突觸非線性電學(xué)傳輸特性和電阻記憶行為，單個(gè)器件就能模擬生物突觸的部分行為[5-6]. 此外，憶阻器有著結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、 高開關(guān)速度、 高集成度并與CMOS工藝兼容等優(yōu)勢(shì)，因而備受青睞[7-8]. 近年來，學(xué)者們嘗試用新型材料進(jìn)行突觸仿生研究，均取得了一定的成果. 如，文獻(xiàn)[9]使用基于金屬氧化物的憶阻器(Pd/Al2O3/TaOx/Ta)成功模擬了脈沖增強(qiáng)可塑性(paired-pulse facilitation，PPF)、 長(zhǎng)程增強(qiáng)可塑性(long-term potentiation，LTP)和長(zhǎng)程抑制可塑性(long-term depression，LTD)； 文獻(xiàn)[10]使用基于有機(jī)材料的憶阻器(Ag/PEDOT: PSS/Ta)模擬了突觸放電時(shí)序依賴可塑性(spiking-timing-dependent plasticity，STDP)； 文獻(xiàn)[11]使用基于二維材料的憶阻器(IZO/GO/ITO)模擬了突觸放電速率依賴可塑性(spiking-rate-dependent plasticity，SRDP). 但在使用何種材料的憶阻器作為電子突觸的問題上并未達(dá)成一致, 在性能和功能方面，現(xiàn)有的憶阻器件與生物突觸仍存在差距. 所以，在嘗試新材料和優(yōu)化現(xiàn)有憶阻器件的突觸性能方面仍有大量的工作需要開展.

氧化鉭是優(yōu)良的阻變材料，經(jīng)過研究發(fā)現(xiàn)氧化鉭基憶阻器有著優(yōu)異的耐擦寫性和較大的電導(dǎo)調(diào)節(jié)范圍[12-13]，這有助于突觸功能的實(shí)現(xiàn)，但其高低阻態(tài)突變切換行為和高運(yùn)行功耗對(duì)突觸可塑性的模擬并不友好[1, 14]. 氧化鋅材料是一種有著良好的生物相容性、 成本低廉、 環(huán)境友好的阻變材料[15-17]，目前使用ZnO/TaOx雙介質(zhì)層憶阻器來模擬生物突觸可塑性的研究較少，因而對(duì)其突觸性能研究有一定的意義. 本研究擬通過在氧化鉭基單介質(zhì)層憶阻器件(Ti/TaOx/ITO)中引入氧化鋅介質(zhì)層的方法來改進(jìn)器件性能，并對(duì)學(xué)習(xí)飽和、 經(jīng)驗(yàn)學(xué)習(xí)、 短時(shí)程記憶向長(zhǎng)時(shí)程記憶轉(zhuǎn)換等突觸行為進(jìn)行了模擬.

1 實(shí)驗(yàn)部分

采用氧化銦錫(ITO)導(dǎo)電玻璃作為器件底電極和襯底，其ITO薄膜厚度為180 nm. 按照去離子水—丙酮—酒精—去離子水流程，依次對(duì)ITO玻璃超聲清洗15 min，然后用高純氬氣吹干，去除ITO玻璃表面的雜質(zhì). 使用JD-500Ⅱ型超高真空多靶磁控濺射鍍膜機(jī)來制備TaOx、 ZnO和Ti薄膜. 將玻璃基片放入鍍膜腔室并抽至高真空(10-3Pa以下)，接著通入氬氣，氣壓調(diào)至0.6 Pa，使用40 W功率在ITO襯底上濺射30 nm厚的TaOx薄膜，最后依次使用光刻和直流磁控濺射技術(shù)在器件上制作直徑為50 μm、 厚度為100 nm的鈦電極，濺射氣壓和功率分別為0.5 Pa和40 W. 最終得到Ti/TaOx/ITO器件，標(biāo)記為S1，結(jié)構(gòu)如圖1(a)所示. 在S1的基礎(chǔ)上，使用磁控濺射在氧化鉭薄膜上濺射15 nm厚的ZnO薄膜，濺射氣壓和濺射功率分別為0.5 Pa和70 W，光刻制作電極后得到Ti/ZnO/TaOx/ITO器件，標(biāo)記為S2，結(jié)構(gòu)如圖1(b)所示. 本研究采用Keithley 4200-SCS半導(dǎo)體參數(shù)測(cè)試儀測(cè)試器件的電學(xué)性能.

圖1 器件的電流-電壓曲線及器件結(jié)構(gòu)示意Fig.1 The current-voltage curves and device structures

2 結(jié)果與分析

圖1(a)～(b)分別為器件S1(單阻變介質(zhì)層器件，以下簡(jiǎn)稱單層器件)和器件S2(雙阻變介質(zhì)層器件，以下簡(jiǎn)稱雙層器件)的器件結(jié)構(gòu)圖及典型的I-U曲線圖，其中圖1(b)為雙層器件S2循環(huán)100次的I-U曲線圖. 通過對(duì)比可知，盡管兩者的Set和Reset極性相反，但兩者都表現(xiàn)出雙極性阻變行為. 與S1單層器件相比，S2雙層器件的功耗有所下降(S1器件的Set和Reset功率大約為1和20 mW，而S2對(duì)應(yīng)的Set和Reset功率只有100和10 nW左右)，并且反復(fù)擦寫更加穩(wěn)定. S1單層器件在Set和Reset過程中，表現(xiàn)出突變的電阻切換，相比之下，S2雙層器件表現(xiàn)出更連續(xù)的電阻切換行為. 逐漸變化的電阻調(diào)制行為與生物突觸權(quán)重(神經(jīng)元間的連接強(qiáng)度)的變化行為比較接近[1]. 因此，S2器件更適合用來模擬生物突觸的可塑性.

具有電導(dǎo)線性調(diào)制能力的憶阻器可用于模式識(shí)別并有助于提高模式識(shí)別的精度[18-19]. 為此，分別對(duì)器件S1和S2的電導(dǎo)調(diào)制線性度進(jìn)行測(cè)量. 在器件上電極施加20個(gè)相同的電壓訓(xùn)練脈沖，脈沖的幅度/脈寬為+3 V/10 ms，脈沖之間間隔為100 ms，每個(gè)刺激脈沖后附帶一個(gè)幅度為+0.3 V的讀脈沖來讀取器件的電導(dǎo)值； 正向脈沖施加完畢后，立即在上電極上施加20個(gè)-3 V/10 ms的負(fù)向電壓脈沖，脈沖間隔為100 ms. 重復(fù)以上操作，在器件S1和器件S2上分別測(cè)得電導(dǎo)隨脈沖變化的三組數(shù)據(jù)，如圖2(a)～(b)所示, 圖2(c)為電壓脈沖示意圖. 可以看出圖2(b)相對(duì)于圖2(a)的電導(dǎo)調(diào)制線性度有一定的提高，特別是施加正脈沖序列時(shí)(電導(dǎo)上升)，隨著脈沖的不斷施加，S2器件的電導(dǎo)變化近似呈一條直線，而S1器件的電導(dǎo)會(huì)逐漸趨于飽和. 在基于氧化物的憶阻器中，氧空位和氧離子的遷移和積累引起介質(zhì)層的電阻變化是一種被廣泛接受的阻變機(jī)制. 在器件S1中，當(dāng)在上電極上施加正偏壓時(shí)，器件內(nèi)會(huì)產(chǎn)生氧離子和氧空位. 氧空位會(huì)向底電極遷移，并在底電極發(fā)生積累，逐漸形成導(dǎo)電通道； 氧離子會(huì)向上電極(Ti)遷移，氧離子會(huì)逐漸與鈦電極發(fā)生反應(yīng)，形成氧化鈦層. 而文獻(xiàn)[20]認(rèn)為電極氧化層的形成會(huì)引起電導(dǎo)飽和效應(yīng)的產(chǎn)生，其主要原因?yàn)楫?dāng)氧化層逐漸增厚，不僅會(huì)阻礙氧離子與鈦電極進(jìn)一步反應(yīng)，還會(huì)分走介質(zhì)層上的部分電壓，導(dǎo)致氧離子和氧空位的遷移速度逐漸變慢，最終使器件產(chǎn)生電導(dǎo)飽和效應(yīng). 而S2器件中引入了氧化鋅層，在制備過程中，由于ZnO和TaOx的吉布斯自由能不同(ΔGf, ZnO=-318.2 kJ·mol-1; ΔGf, TaOx=-1 904 kJ·mol-1)，ZnO的吉布斯自由能更高，ZnO中的氧離子會(huì)進(jìn)入TaOx介質(zhì)層中，所以ZnO層的氧空位濃度較高，當(dāng)在正電極上施加正偏壓時(shí)，氧離子要先從TaOx層進(jìn)入氧化鋅層，然后再遷移到鈦電極附近進(jìn)行反應(yīng)，氧化鋅層會(huì)捕獲一部分的氧離子，阻礙電極氧化層(TiOx)的形成，使氧空位和氧離子得以以較為均勻的速度進(jìn)行遷移，從而緩解電導(dǎo)飽和效應(yīng)，提升電導(dǎo)調(diào)制線性度. 所以，相較S1單介質(zhì)層器件，加入ZnO層的S2器件，在電導(dǎo)調(diào)制線性度方面有所改善.

圖2 電壓脈沖訓(xùn)練下器件電導(dǎo)的變化Fig.2 Modulation of conductance by voltage pulse

綜上所述，S2器件有著更低的功耗、 更連續(xù)的電阻變化和更好的電導(dǎo)線性調(diào)制能力，這表明S2器件具備作為電子突觸應(yīng)用的可能[2]. 因此，對(duì)S2器件的突觸性能進(jìn)行了一系列的研究. 生物中的突觸的連接強(qiáng)度會(huì)隨著前后神經(jīng)元的活動(dòng)而發(fā)生改變，與刺激信號(hào)的時(shí)序、 頻率以及強(qiáng)度等相關(guān). 為了進(jìn)一步分析電子突觸的學(xué)習(xí)行為，分別研究了電壓脈沖的幅值大小、 脈寬和間隔對(duì)器件電導(dǎo)調(diào)制的影響. 根據(jù)控制變量法，分別改變訓(xùn)練脈沖的幅值(2、 4和5 V)、 脈寬(5、 50和100 ms)和脈沖間隔(60、 200 和400 ms)，測(cè)得器件電導(dǎo)隨脈沖的變化趨勢(shì)圖，分別如圖3(a)～(c)所示(訓(xùn)練脈沖示意圖如圖3(d)所示).

由圖3可知，當(dāng)持續(xù)地施加訓(xùn)練脈沖時(shí)，器件電導(dǎo)的增加速度會(huì)變慢，最終器件電導(dǎo)會(huì)達(dá)到一個(gè)上限，該上限隨著脈沖幅度或脈寬的增大而增大，隨脈沖間隔的增大而減小. 從突觸的角度看，學(xué)習(xí)效果在指數(shù)學(xué)習(xí)過程的早期最為明顯，隨著學(xué)習(xí)過程的繼續(xù)，突觸權(quán)重(器件電導(dǎo)值)只會(huì)略微增強(qiáng)，最后達(dá)到飽和，這與生物突觸的學(xué)習(xí)飽和現(xiàn)象是一致的[21]. 這種飽和現(xiàn)象常見于生物突觸的長(zhǎng)時(shí)程增強(qiáng)和長(zhǎng)時(shí)程抑制當(dāng)中，當(dāng)突觸權(quán)重達(dá)到飽和時(shí)，即使繼續(xù)刺激也無法引起突觸的增強(qiáng)或抑制，以達(dá)到穩(wěn)定神經(jīng)回路的作用[9, 22]. 此處飽和效應(yīng)的產(chǎn)生可以解釋為，在S2器件中，盡管加入的ZnO層能延緩電導(dǎo)飽和效應(yīng)的產(chǎn)生，但隨著ZnO中的氧空位被逐漸消耗，ZnO層無法再捕獲氧離子，氧離子會(huì)直接穿過ZnO層與鈦電極進(jìn)行反應(yīng)，產(chǎn)生較厚的電極氧化層(TiOx)，阻礙氧空位和氧離子的繼續(xù)遷移，最終會(huì)導(dǎo)致器件發(fā)生電導(dǎo)飽和行為.

圖4為模擬生物突觸的學(xué)習(xí)遺忘再學(xué)習(xí)特性. 首次對(duì)器件進(jìn)行電壓脈沖訓(xùn)練，用了20個(gè)相同的電壓脈沖使器件電導(dǎo)從0.4增加到0.8 nS，訓(xùn)練脈沖的幅值為+3 V，脈寬為60 ms(如圖4(a)所示)，脈沖間隔為100 ms； 撤去訓(xùn)練脈沖后，電導(dǎo)迅速下降，20 s左右電導(dǎo)基本回到初始狀態(tài)，這個(gè)過程與突觸的學(xué)習(xí)-遺忘過程類似(圖4(b))； 120 s后再次用相同的脈沖去刺激器件時(shí)，僅用了9個(gè)脈沖就使器件電導(dǎo)值達(dá)到了0.8 nS，再次學(xué)習(xí)會(huì)比第一次學(xué)習(xí)的效率高，這類似經(jīng)驗(yàn)學(xué)習(xí)的過程(詳見圖4(c)). 可以看到，通過電壓脈沖的訓(xùn)練，器件很好地模擬了突觸學(xué)習(xí)-遺忘-再學(xué)習(xí)行為[23].

圖4 經(jīng)驗(yàn)學(xué)習(xí)Fig.4 Experiential learning

人腦的短時(shí)程記憶 (short time memory, STM) 持續(xù)時(shí)間很短, 只能通過刺激被短暫的維持, 而長(zhǎng)時(shí)程記憶 (long time memory, LTM) 持續(xù)較長(zhǎng), 其不需要用隨后的刺激來維持, 因?yàn)橐呀?jīng)在突觸的結(jié)構(gòu)上產(chǎn)生了一些變化，而經(jīng)過訓(xùn)練后，短時(shí)程記憶是可以向長(zhǎng)時(shí)程記憶轉(zhuǎn)變的[1]. 在器件內(nèi)模擬了類似于短時(shí)程記憶向長(zhǎng)時(shí)程記憶轉(zhuǎn)變的過程. 圖5為短時(shí)程記憶向長(zhǎng)時(shí)程記憶轉(zhuǎn)變的模擬過程. 在實(shí)驗(yàn)時(shí)，器件均會(huì)被施加六個(gè)連續(xù)的電壓脈沖，每個(gè)電壓脈沖的施加有一定的時(shí)間間隔，在這個(gè)時(shí)間間隔內(nèi)對(duì)器件電導(dǎo)進(jìn)行持續(xù)地測(cè)量. 如圖5(a)所示，器件經(jīng)過單個(gè)脈沖的訓(xùn)練之后，雖然電導(dǎo)值會(huì)發(fā)生變化，但是也會(huì)迅速遺忘，經(jīng)過6個(gè)脈沖訓(xùn)練之后，最終電導(dǎo)值與初始電導(dǎo)值相比未發(fā)生明顯變化，這類似于突觸的短時(shí)程記憶，突觸在受到刺激后迅速恢復(fù)原來的狀態(tài). 根據(jù)圖3的結(jié)果，可以得到，訓(xùn)練脈沖的間隔、 幅度和脈寬均會(huì)對(duì)器件的電導(dǎo)變化產(chǎn)生影響. 所以，將訓(xùn)練脈沖的脈沖間隔縮短到0.5 s，器件電導(dǎo)隨時(shí)間的變化關(guān)系如圖5(b)所示. 可以看到，經(jīng)過脈沖訓(xùn)練后最終電導(dǎo)值與初始值發(fā)生了較為明顯的改變(從0.2變到3 nS). 類似地，將訓(xùn)練脈沖的幅值提升至5 V(圖5(c)). 在訓(xùn)練脈沖撤去后再次對(duì)器件的電導(dǎo)進(jìn)行了測(cè)量，測(cè)量時(shí)間持續(xù)160 s，如圖5(d)所示； 或?qū)⒚}寬提升至0.1 s圖5(e)). 圖5(f)為撤去訓(xùn)練脈沖后的器件電導(dǎo)隨時(shí)間變化圖. 可以觀察到，訓(xùn)練完畢后器件電導(dǎo)相對(duì)于初始電導(dǎo)皆有較大的提升，圖5(c)中電導(dǎo)從0.2變到1.0 nS; 圖5(e)中電導(dǎo)從0.2變到2.0 nS. 同時(shí)，圖5(c)中初始電導(dǎo)約為0.2 nS，穩(wěn)定電導(dǎo)約為0.5 nS； 圖5(e)中初始電導(dǎo)為0.2 nS，穩(wěn)定電導(dǎo)約為0.6 nS，電導(dǎo)值雖有所下降，但終會(huì)趨于穩(wěn)定，且穩(wěn)定值相對(duì)于初始值有明顯的變化，這表明器件已經(jīng)完成了短時(shí)記憶向長(zhǎng)時(shí)記憶的轉(zhuǎn)變. 值得注意的是，此器件有著較低的電導(dǎo)，在電壓訓(xùn)練脈沖下，這意味著更低的功耗[24]. 綜上所述，該器件可以通過控制訓(xùn)練脈沖的參數(shù)來較好地模擬突觸的短時(shí)記憶向長(zhǎng)時(shí)記憶轉(zhuǎn)變的行為.

圖5 短時(shí)程記憶向長(zhǎng)時(shí)程記憶轉(zhuǎn)變過程模擬Fig.5 Simulation of the transition process from short-term memory to long-term memory

3 結(jié)語

本研究通過微電子加工工藝在Ti/TaOx/ITO中引入了氧化鋅介質(zhì)層，分析發(fā)現(xiàn)改進(jìn)后器件(Ti/ZnO/TaOx/ITO雙層介質(zhì)憶阻器)的功耗降低，且有著電阻漸變的行為，這有利于生物突觸功能的實(shí)現(xiàn). 通過使用電壓脈沖對(duì)Ti/ZnO/TaOx/ITO雙介質(zhì)層憶阻器進(jìn)行訓(xùn)練，很好地模擬了學(xué)習(xí)飽和、 經(jīng)驗(yàn)學(xué)習(xí)以及短時(shí)程向長(zhǎng)時(shí)程記憶轉(zhuǎn)變等生物突觸行為. 此外，該器件有著較好的電導(dǎo)調(diào)制線性度，這將有利于其在模式識(shí)別中的應(yīng)用.