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    不同勢能模型下的水分子動力學性質

    2020-12-21 03:58俞聯(lián)夢
    工業(yè)技術創(chuàng)新 2020年5期
    關鍵詞:水分子動力學

    摘? ?要: 采用分子動力學方法,對SPC、SPCE、TIP3P、TIP4P、TIP5P五種勢能模型下水分子的熱力學性質、徑向分布函數(shù)、自擴散系數(shù)進行計算,優(yōu)選最適合于水分子動力學性質研究的勢能模型。研究發(fā)現(xiàn):1)采用SPCE模型通過模擬得到的內(nèi)能、汽化焓最為準確,其他模型受到了模型固有性質和系綜(大量宏觀上完全相同的體系的抽象集合)的影響,模擬結果不甚理想;2)采用SPCE、TIP4P、TIP5P模型可以較好地反映水分子短程有序、長程無序的微觀結構;3)采用SPCE模型通過模擬得到的自擴散系數(shù)相對誤差僅為0.39%,遠好于其他模型。結果表明,SPCE模型能夠較真實地反映水分子的熱力學性質、微觀結構和自擴散特性等動力學性質。

    關鍵詞: 水分子;勢能模型;動力學;徑向分布函數(shù);自擴散系數(shù)

    中圖分類號:O645? ? 文獻標識碼:A? ? 文章編號:2095-8412 (2020) 05-085-05

    工業(yè)技術創(chuàng)新 URL: http://gyjs.cbpt.cnki.net? ? DOI: 10.14103/j.issn.2095-8412.2020.05.016

    引言

    水是生命的源泉,水分子的研究對水的開發(fā)利用具有非常重要的意義。分子動力學(MD)方法是模擬水分子動力學性質的一種非常有效的方法,一直受到國內(nèi)外研究者的關注[1-3]。

    單個水分子看似結構比較簡單,但氫鍵的作用使得水分子相互聚合,形成多分子聚合物,水分子的微觀結構發(fā)生了復雜化。采用分子動力學方法研究水分子,最重要的也是選擇分子間的相互作用勢。在水分子動力學計算中,可以選擇多種勢能模型,包括量子力學從頭計算模型(如MCY模型[4])、半經(jīng)驗模型(如ST2、SPC、SPCE、TIP3P、TIP4P、TIP5P)等[5-8]。MCY模型結構較為復雜,計算時間成本較高,因此在實際應用中更多采用半經(jīng)驗模型。

    本文對水分子的SPC、SPCE、TIP3P、TIP4P、TIP5P等勢能模型進行計算,考察水分子的熱力學性質、徑向分布函數(shù)、自擴散系數(shù),優(yōu)選最適合于水分子動力學性質研究的勢能模型。

    1? 勢能模型

    SPC、SPCE、TIP3P、TIP4P、TIP5P這幾種模型都是剛體固定點電荷模型,計算時選用非極性作用Lennard-Jones勢模,分布為有效電荷表征電子云。

    勢能函的公式為

    式(1)由長程靜電相互作用和短程Lennard-Jones作用兩個部分構成。為分子對作用勢能,、分別表示為、原子對、作循環(huán),為原子所帶電荷,為原子所帶電荷,為原子間距離,為兩個分子的氧原子間作用距離,、為氧原子Lennard-Jones作用參數(shù)。此外,設為O-H鍵鍵長,為H-O-H鍵角,代表玻爾茲曼常數(shù),是熱力學溫度單位。具體參數(shù)[9-10]如表1所示。

    勢能的截斷,會使計算時能量在邊界處發(fā)生斷裂,導致哈密頓函數(shù)不守恒。采用上移的勢能函數(shù)[7]來彌補缺陷,計算公式為

    其中,表示上移的位能,表示勢能的截斷半徑。

    2? 模擬方法

    模擬的水分子總數(shù)為300個,模擬溫度為298 K、壓強為1 atm(常溫常壓),模擬系綜(系綜表示大量宏觀上完全相同的體系的抽象集合)為正則系綜(NVT),水的起始密度設為1.0 g/cm3。

    計算模型設為面心立方晶格,計算開始時水分子取向隨機,各分子的起始速度按Maxwell-Boltzmann分布取樣,對溫度的控制采用速度標定法,以確保體系總動量為零。

    計算過程中采用最小鏡像準則和兩體有效勢基本近似,周期性邊界條件采用立方結構[11],計算盒子尺寸由密度確定。采用球形截去法,設置截斷半徑為0.9 nm。采用長程校正法校正截斷半徑之外的分子間相互作用能,長程靜電相互作用采用Ewald加和法[12]進行計算。

    幾何構型的固定采用SHAKE算法,采用5階Gear預估—校正法[13]求解運動方程。計算時所取時間步長為2 fs,每次模擬總時間為300 ps,前200 ps使體系達到平衡,后100 ps用于進行統(tǒng)計計算各種物理性質。

    3? 結果與討論

    3.1? 熱力學性質

    計算常溫常壓下,不同勢能模型下水的內(nèi)能、汽化焓,并把所得結果與實驗值和其他文獻值進行比較。

    汽化焓計算公式為

    其中,H表示焓值,E代表體系內(nèi)能,P是壓強,V是體積,T是溫度,R是普適氣體常量。

    模擬結果與比較如表2所示,其中MC代表量子力學從頭計算模型。選用SPCE模型模擬得到的水的內(nèi)能、汽化焓與實驗值和其他文獻值較接近,而其他模型可能受到了模型固有性質和系綜的影響,模擬結果不太理想。總之,采用SPCE模型計算水分子的熱力學性質最為合適。

    3.2? 徑向分布函數(shù)

    徑向分布函數(shù)是反映流體微觀結構的物理量,它表明了與某個原子距離為的單位體積元內(nèi)出現(xiàn)的分子數(shù),表達式為

    其中,為體系的體積,為分子數(shù),為兩個分子的質心的距離,為函數(shù)。

    計算常溫常壓下水分子在不同勢能模型下的gOO(O-O徑向分布)、gHO(H-O徑向分布)、gHH(H-H徑向分布),并與實驗值[12]進行比較。

    圖1a所示為O-O徑向分布函數(shù)與實驗值??梢钥闯?,不同勢能模型的O-O徑向分布函數(shù)與實驗值的峰值變化趨勢都相符,其中SPCE、TIP4P和TIP5P三個模型與實驗值一樣出現(xiàn)了三個峰值,SPC、TIP3P只有一個峰值。綜合來看,在研究水的O-O徑向分布函數(shù)時,選用TIP5P模型更為合適。此外,SPCE、TIP4P和TIP5P模型的第二峰值出現(xiàn)在0.45 nm,第三峰值出現(xiàn)在0.68 nm,這與文獻[15]使用蒙特卡羅方法所得結果相一致。

    圖1b所示為H-O徑向分布函數(shù)與實驗值。比較不同模型的峰值出現(xiàn)的位置,出現(xiàn)第一峰值和第二峰值的位置與實驗值相吻合,第一峰值的出現(xiàn)是氫原子與氧原子形成的共價鍵產(chǎn)生的結果。

    圖1c所示為H-H徑向分布函數(shù)與實驗值。觀察第一峰值的峰位和第二峰值的峰位,其分別反映的是中心水分子與近臨水分子、第二配位圈水分子間的H-H距離。SPC和TIP3P模型的H-H徑向分布函數(shù)與實驗值吻合得不太理想,其他模型的模擬均與實驗值吻合的較好。

    綜合分析徑向分布函數(shù),可以發(fā)現(xiàn)隨著r的增加,函數(shù)趨于緩和,這種現(xiàn)象反映了水分子短程有序、長程無序的微觀結構特征。綜上所述,選用SPCE、TIP4P和TIP5P三種勢能模型可以較好地反映出水分子的微觀結構。

    3.3? 自擴散系數(shù)

    可以用兩種方法計算自擴散系數(shù),一種是對均方位移(Mean Square Displacement,簡稱MSD)求斜率的Einstein方法[12],另一種是對速度自相關函數(shù)求積分的Green-Kubo方法。Einstein方法的公式為

    其中,為水分子的質量,為玻爾茲曼常數(shù),為體系的溫度,、分別為0時刻和時刻粒子的速度。

    采用以上兩種方法分別計算水的自擴散系數(shù)。圖2所示采用Einstein方法為不同模型計算的均方位移??梢钥闯鼍轿灰菩甭视尚〉酱蠓謩e對應SPCE、TIP5P、TIP4P、SPC和TIP3P模型,表明自擴散系數(shù)也依次增大。

    表3給出了采用兩種方法計算的自擴散系數(shù)與其他文獻[17]所得結果及實驗值[18]的比較??梢钥闯?,采用Einstein方法計算的自擴散系數(shù)要比Green-Kubo方法更為理想,所得結果比文獻[17]的值更符合實驗值。采用Einstein方法計算所得結果比Green-Kubo方法小,這與速度自相關函數(shù)的積分區(qū)間選取有關,從而導致了松弛時間的差異,即當速度自相關函數(shù)從1突降到0附近后,一直在0附近保持振蕩,這表明此后粒子的速度與時間不再相關。松弛時間一般很難準確確定,這將會影響到自擴散系數(shù)積分區(qū)間的選取。SPCE模型得到的結果與實驗值最接近,相對誤差僅為0.39%。TIP5P模擬結果次之,相對誤差為13.87%,但比SPC、TIP3P、TIP4P模擬結果要好得多。在TIP3P模型中,兩種方法得到的結果與實驗值相差最大,分析其原因可能是此模型下氫氧有效電荷數(shù)相差較大,使得氧原子束縛了氫原子。SPC和TIP4P計算結果也與實驗值相差較大,但是相比文獻[17]要好得多。

    4? 結束語

    勢能模型的選取是分子動力學計算的關鍵。本文采用分子動力學方法計算了五個勢能模型下水分子的內(nèi)能、汽化焓、徑向分布函數(shù)及自擴散系數(shù)。

    綜合分析發(fā)現(xiàn),SPCE模型最適用于水分子動力學性質的研究,能夠較真實地反映水分子的熱力學性質、微觀結構和自擴散特性,值得學者廣泛關注。

    基金項目

    教育后勤疫情防控專項課題(課題編號:ZXYBKT202022)

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    作者簡介:

    俞聯(lián)夢(1983—),通信作者,女,云南大理人,碩士研究生,講師,從事高校教學工作。主要研究方向:分子動力學。

    E-mail: 175365186@qq.com

    (收稿日期:2020-06-18)

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