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    大孔吸附樹脂純化鐵莧菜總黃酮的工藝研究

    2014-04-23 14:16:14楊艷俊吉惠杰李成成
    關(guān)鍵詞:大孔蘆丁提取液

    楊艷俊,吉惠杰,李成成

    (吉林化工學院 化學與制藥工程學院,吉林 吉林 132022)

    0 引言

    鐵莧菜(A.australis)是大戟科鐵莧菜屬的一年生草本植物.鐵莧菜生于曠野、路邊等較濕潤的地方,廣泛分布于黃河流域中下游及長江以南各地[1],又名人莧、血見愁、海蚌含珠、撮斗裝珍珠、葉里含珠、野麻草等[2],為大戟科植物鐵莧菜全草,味苦澀性平[3],具有清熱解毒、消積、止痢和止血的功效,可用于治療痢疾、吐血、便血、崩漏、創(chuàng)傷出血等[4].鐵覓菜可以顯著改善腹瀉、便血、體質(zhì)量減輕、結(jié)腸腸膜潰瘍糜爛、充血水腫等癥狀,對于潰瘍性結(jié)腸炎具有療效[5],不同的提取液的抗菌效果也不盡相同[6-7],并且具有抗氧化作用[8].鐵莧菜有明顯的袪痰止咳作用[9],并且具有促進心肌組織的正?;墓δ躘10].鐵莧菜的化學成分包括黃酮類化合物[11-12]、沒食子酸[13]、谷甾醇等甾醇類化合物[14]和多種揮發(fā)性成分[15].其中黃酮類化合物有蘆丁[4]、白楊素、高良姜黃素、山萘酚苷[16],黃酮類化合物具有多種生物活性,如抗氧化、抗炎、抗微生物、抗腫瘤等作用[17].

    近年來,大孔吸附樹脂被廣泛應用于醫(yī)藥、環(huán)保和食品等領(lǐng)域,在中草藥研究方面也被廣泛應用.本試驗通過幾種不同極性的大孔吸附樹脂純化鐵莧菜總黃酮,篩選適合應用的樹脂,并且對純化工藝進行研究.鐵莧菜這一寶貴資源的高效利用,對促進優(yōu)勢資源轉(zhuǎn)化有著重要的意義.

    1 材料與方法

    1.1 材料

    鐵莧菜購于河北安國市冷背藥材有限公司;蘆丁為自制,含量≥96%;無水乙醇、鹽酸、氫氧化鈉、亞硝酸鈉、硝酸鋁等均為分析純;AB-8、HPD-100、D-101、DM-301、DM130 由天津市海光化工有限公司生產(chǎn).

    1.2 儀器與設備

    RT-08 粉碎機:榮聰精密科技有限公司;KQ-250B 超聲儀:昆山市超聲儀器有限公司;TU-1810紫外可見分光光度計:上海精密科學儀器有限公司.

    1.3 試驗方法

    1.3.1 對照品溶液的配制

    精確稱取干燥至恒質(zhì)量的蘆丁10 mg,加入60%的乙醇適量,超聲處理使之溶解,用60%的乙醇定容至100 mL,配制成濃度為0.1 mg/mL 的蘆丁溶液,備用.

    1.3.2 供試品溶液的制備

    將鐵莧菜用粉碎機粉碎,過40 目篩,取50 g,分別加入15 倍生藥量的80%乙醇,85 ℃加熱微沸回流提取2 次,時間為每次5 h,合并提取液,過濾,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至無醇味,即得鐵莧菜提取液,備用.

    1.3.3 供試品最大吸收波長的測定

    取上述供試品溶液1 mL 于25 mL 容量瓶中,加入5%的NaNO2溶液0.8 mL,搖勻,放置6 min,加入10% 的Al(NO3)3溶液0.8 mL,放置6 min 后再加入1 mol/L 的NaOH 溶液10 mL,搖勻顯色,定容,用紫外可見分光光度計測得最大吸收波長為500 nm.

    1.3.4 線性關(guān)系考察

    精確稱取0.1 mg/mL 蘆丁標準溶液0.0、2.0、4.0、6.0、8.0、10.0、12.0 mL 分置于25 mL 容量瓶中,加入上述顯色劑顯色,定容,以零管為空白.在500 nm 處測定吸光度.以蘆丁濃度為橫坐標,吸光度為縱坐標,繪制標準曲線.求得標準曲線方程為:y=10.832C-0.001 5(C 的單位為mg/mL),R2=0.999 7,蘆丁質(zhì)量濃度在0.000 8~0.004 8 mg/mL范圍內(nèi)與吸光度呈良好的線性關(guān)系.

    1.3.5 精密度試驗

    取上述8.0 mL 標準品溶液,依照紫外分光光度法在500 nm 處連續(xù)測定6 次,求得吸光度平均值為0.318,RSD 為0.345 1%,結(jié)果表明精密度較好.

    2 結(jié)果與分析

    2.1 樹脂吸附與解吸能力考察

    2.1.1 樹脂靜態(tài)吸附與解吸考察

    取處理后的樹脂AB-8、D-101、HPD-100、DM301、DM130 各4 g,加入到100 mL 錐形瓶中,加入40 mL 總黃酮質(zhì)量濃度為1.344 5 mg/mL 的提取液,每5 min 振搖一次,每次10 s,共2 h,靜置48 h,過濾.取樹脂吸附后的藥液2 mL 于25 mL 容量瓶中,加入顯色劑,在500 nm 處測定吸光度A,計算吸附率.將靜態(tài)吸附的樹脂抽濾至干,室溫條件下,加入100 mL 75%乙醇解吸,每5 min振搖1 次,每次10 s,共2 h,靜置48 h,過濾.分別取解吸后的藥液4 mL 于25 mL 容量瓶中,加入顯色劑,在500 nm 處測定吸光度A,計算解吸率.結(jié)果見表1.

    表1 鐵莧菜總黃酮的靜態(tài)吸附率與解吸率

    從表1 可以看出,5 種樹脂的靜態(tài)吸附率較高的是D-101、HPD-100、DM301,其中解吸率較高的是D-101.考察這3 種樹脂的動態(tài)吸附與解吸效果,選出最適合的樹脂.

    2.1.2 樹脂動態(tài)吸附與解吸考察

    取處理后的樹脂D-101、HPD-100、DM301,各15 g,濕法加入到樹脂柱中,分別加入150 mL 總黃酮質(zhì)量濃度為1.217 5 mg/mL 的提取液,以2 BV/h的流速進行動態(tài)吸附,收集吸附后的溶液3 mL 于25 mL 容量瓶中,加入顯色劑,定容,在500 nm 處測吸光度.再用250 mL 75%乙醇以2 BV/h 的流速進行解吸,分別收集解吸液4 mL 于25 mL 容量瓶中,加入顯色劑,定容,在500 nm 處測定吸光度.3 種樹脂在相同條件下的動態(tài)吸附與解吸效果,見表2.

    表2 鐵莧菜總黃酮的動態(tài)吸附率與解析率

    由表2 可以看出,DM301 的吸附與解吸效果較D-101 好,DM301 的吸附率雖然比HPD-100 的低,但解吸率比HPD-100 的高,以黃酮的解析量來看DM301 最高,故選擇DM301 進行樹脂進一步工藝優(yōu)化研究.

    2.2 DM301 型大孔吸附樹脂工藝優(yōu)化研究

    2.2.1 上樣液質(zhì)量濃度的考察

    取DM301 大孔吸附樹脂5 份,各6 g,濕法裝柱,分別加入鐵莧菜總黃酮提取液(總黃酮質(zhì)量濃度為2.924 mg/mL)以及稀釋0、2、4、8、16 倍的樣品溶液(體積分別為22.5、45、90、180、360 mL),先以2 BV/h 的流速進行吸附,分別收集過柱液并記錄體積,然后以75%乙醇各50 mL 以2 BV/h 的流速進行解吸,分別收集洗脫液并記錄體積,在500 nm 處測定吸光度,計算吸附率與解吸率.

    表3 上樣液質(zhì)量濃度考察結(jié)果

    由表3 可知,隨著上柱藥液質(zhì)量濃度的降低,吸附率逐漸下降,而解吸率逐漸升高,但隨著解吸率的升高,解吸量下降.綜合考慮,選擇質(zhì)量濃度為1.462 mg/mL.

    2.2.2 動態(tài)吸附曲線的考察

    取DM301 樹脂6 g(9 mL),濕法加入到樹脂柱中,加入適量總黃酮質(zhì)量濃度為1.462 mg/mL 的鐵莧菜提取液,以1 BV/h 的流速進行動態(tài)吸附,收集流出液,開始時每1 BV(9 mL)為一個流份,共5 個,以后每5 mL 為一個流份,選擇不同流份依次顯色,于500 nm 處測定總黃酮含量,以流出液體積為橫坐標,流出液中總黃酮質(zhì)量濃度為縱坐標,作動態(tài)吸附曲線,計算樹脂吸附量,結(jié)果見圖1.

    由圖1 可以看出,當?shù)降? 個點時,吸附余液的濃度大于原液濃度的1/10,此時達到了目標物的泄露點,樹脂吸附黃酮量為65.79 mg.

    圖1 動態(tài)吸附曲線

    2.2.3 吸附速率的考察

    取DM301 大孔吸附樹脂,濕法裝柱,加入鐵莧菜總黃酮提取液(總黃酮質(zhì)量濃度為1.462 mg/mL)45 mL,分別以1、2、3、4、5 BV/h 的流速進行吸附,分別收集過柱液并記錄體積,取各樹脂吸附后的藥液于500 nm 處測定吸光度,計算吸附率.然后以75%乙醇各30 mL 以2 BV/h 的流速進行解吸,分別收集洗脫液并記錄體積,于500 nm 處測定吸光度,計算解吸率,結(jié)果見表4.

    由表4 可以看出,吸附速率的大小對吸附率沒有太大影響,但解吸率隨著吸附速率的加快而降低,2 BV/h 時解吸率最大,其原因可能是吸附速率的快慢對樹脂吸附是否均勻有影響,吸附速率較快,樹脂吸附較均勻,解吸率較低,綜合考慮吸附速率選2 BV/h 為宜.

    表4 吸附速率考察結(jié)果

    2.2.4 解吸液質(zhì)量濃度的考察

    取DM301 大孔吸附樹脂,濕法裝柱,分別加入鐵莧菜總黃酮提取液(總黃酮質(zhì)量濃度為1.416 mg/mL)45 mL,以2 BV/h 的流速進行吸附后,收集過柱液并記錄體積,分別以30%、50%、75%、95%乙醇各30 mL 以2 BV/h 的流速進行解吸,分別收集洗脫液并記錄體積,于500 nm 處測定吸光度,計算解吸率,結(jié)果見表5.

    由表5 可以看出,在其他純化條件相同時,隨著解吸液乙醇濃度的增大,解吸率先增大后減小,所以最佳解吸液乙醇濃度為75%.

    表5 解吸液乙醇濃度考察結(jié)果

    2.2.5 解吸速率考察

    取DM301 大孔吸附樹脂5 份,各6 g,濕法裝柱,分別加入鐵莧菜總黃酮提取液(總黃酮質(zhì)量濃度為1.395 mg/mL)45 mL,以2 BV/h 的流速進行吸附后,分別收集過柱液并記錄體積,分別以75%乙醇各30 mL 以1、2、3、4、5 BV/h 的流速進行解吸,分別收集洗脫液并記錄體積,于500 nm 處測定吸光度,計算解吸率,見表6.

    表6 解吸速率考察結(jié)果

    2.2.6 洗脫終點考察

    取DM301 大孔吸附樹脂1 份6 g,濕法裝柱,分別加入鐵莧菜總黃酮提取液(總黃酮質(zhì)量濃度為1.489 mg/mL)45 mL,以2 BV/h 的流速進行吸附后,收集過柱液并記錄體積,以75%乙醇適量以2 BV/h 的流速進行解吸,分別收集1/3 BV 的洗脫液,于500 nm 處測定吸光度,計算總黃酮含量,結(jié)果見圖2.

    由圖2 可以看出,當洗脫液用量到第10 個點時(10/3 BV),洗脫液中總黃酮的質(zhì)量濃度已經(jīng)較低,當洗脫液用量到第12 個點時(4 BV)時,已經(jīng)基本將總黃酮洗脫完全,為避免造成資源浪費,選擇洗脫液用量為10/3 BV(30 mL).

    圖2 洗脫終點曲線

    2.2.7 上柱液pH 考察

    取DM301 大孔吸附樹脂7 份,各6 g,濕法裝柱,分別加入鐵莧菜提取液(總黃酮質(zhì)量濃度為1.489 mg/mL)45 mL,分別將pH 調(diào)為1、2、3、4、5、7、9 的溶液加入柱內(nèi),以2 BV/h 的流速進行吸附,收集過柱液,于500 nm 處測定吸光度,計算吸附率.然后以75%乙醇各30 mL 以2 BV/h 的流速進行解吸,收集洗脫液,于500 nm 處測定吸光度,計算解吸率.結(jié)果見表7.

    表7 上柱液體pH 的考察結(jié)果

    由表7 可以看出,在其他純化條件相同時,隨著上柱液體pH 值的增大,吸附率先增大后減小,吸附率與解吸率有明顯的變化趨勢,綜合考慮吸附率與解吸率,上柱藥液pH 值選擇為4.

    2.3 驗證試驗

    為了考察上述優(yōu)化工藝的穩(wěn)定性,采用最佳工藝條件,進行3 次驗證性試驗,計算干浸膏中總黃酮的純度,結(jié)果見表8.

    表8 工藝驗證試驗考察結(jié)果

    由表8 可以看出,經(jīng)DM301 大孔吸附樹脂處理的鐵莧菜提取液,干浸膏中總黃酮純度由7.4%提高到平均30.9%,且具有較好的重現(xiàn)性.

    3 結(jié)論

    對5 種不同型號的大孔吸附樹脂進行了鐵莧菜總黃酮純化試驗,5 種樹脂均為非極性或弱極性的樹脂,適于對黃酮類化合物進行純化,從吸附量確定了DM301 型大孔吸附樹脂分離純化鐵莧菜總黃酮的效果比較理想.其最佳工藝為:上柱藥液質(zhì)量濃度為1.462 mg/mL,藥液pH 值為4,吸附速率為2 BV/h,再用10/3 BV 的75%乙醇以2 BV/h 的流速洗脫,解吸率平均可達到90%,干浸膏中總黃酮的含量由原來的7.4%提高到30.9%,樹脂富集倍數(shù)約為4.5 倍,表明DM301 型大孔吸附樹脂對鐵莧菜總黃酮具有一定的純化性能,為鐵莧菜總黃酮的工業(yè)化生產(chǎn)提供了理論依據(jù).

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