淡水環(huán)境中氮污染同位素示蹤的研究進(jìn)展

孫亞喬，王曉冬，校康，段磊，呂梓昊

長安大學(xué)水利與環(huán)境學(xué)院/旱區(qū)地下水文與生態(tài)效應(yīng)教育部重點實驗室，陜西 西安 710000

水體氮污染是全球關(guān)注的熱點，早在20世紀(jì)60年代，國際上就有關(guān)于地下水硝酸鹽污染的研究。氮素過量，會使水體自凈能力下降，造成水質(zhì)惡化和水體富營養(yǎng)化，從而影響人類健康。經(jīng)常被稱作“三氮”的是無機(jī)氮化合物：氨氮、亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮。世界衛(wèi)生組織規(guī)定飲用水中硝態(tài)氮含量不能超過10 mol·L-1（Fukada et al.，2003），若飲用水中硝酸鹽含量超標(biāo)，易導(dǎo)致嬰幼兒高鐵血紅蛋白癥和成年人胃癌等疾病（Amir et al.，2002）。水體氮污染主要來源于兩個方面，一方面是以大氣沉降和土壤有機(jī)氮為主的天然源，另一方面是以人造化肥、生活污水、畜牧糞便、工業(yè)污水和固體廢棄物的淋濾為主的人為源。

不同來源的硝酸鹽氮同位素信號不同，因此可利用穩(wěn)定氮同位素識別技術(shù)來來解決污染來源問題。最早利用天然氮同位素定量分析污染源的貢獻(xiàn)率時未考慮分餾等條件的影響，因此存在很大爭議，但也引起了學(xué)界研究同位素識別氮污染源的浪潮（Kohl et al.，1971）。Kreitler（1975a，1979b）總結(jié)吸取Kohl的教訓(xùn)，改變實驗方法，測定不同土壤的硝酸鹽的δ15N值，確定了德克薩斯州氮污染來源要是土壤有機(jī)氮引起，而密蘇里州氮污染來源要是由動物糞便導(dǎo)致。但是部分δ15N值范圍過大，存在重疊無法區(qū)分，并且氮遷移過程氮同位素會發(fā)生分餾，所以單純的氮同位素識別污染源不那么準(zhǔn)確，因此Amberger et al.（1987）首次測定了硝酸鹽中的氧同位素，以彌補(bǔ)氮同位素的不足；Bottcher et al（1990）利用硝酸鹽的氮氧雙同位素研究反硝化作用，發(fā)現(xiàn)反硝化作用是硝酸鹽減少的主要原因，并且δ15N與δ18O的比例是2?1，呈線性關(guān)系。氮氧同位素的聯(lián)用能更精確判斷硝酸鹽的來源，還能區(qū)分硝化與反硝化作用，因此可用來研究地下水的混合作用。但氮氧同位素技術(shù)同樣有其局限性，氮循環(huán)各過程中復(fù)雜的同位素分餾可能改變NO3-污染源的δ15N-NO3-和δ18O-NO3-值，使人們在利用N、O穩(wěn)定同位素判斷NO3-污染源時產(chǎn)生偏差。此后，研究者發(fā)現(xiàn)水化學(xué)結(jié)合多種同位素聯(lián)用能更準(zhǔn)確測定復(fù)雜水環(huán)境中硝酸鹽的污染源。邵益生等（1992）在國內(nèi)率先利用硝酸鹽穩(wěn)定氮同位素技術(shù)分析研究北京郊區(qū)污水灌溉對地下水氮污染的影響，發(fā)現(xiàn)糞便入滲和生活污水是主要的污染源。隨后邢光熹等（2001）、Jin et al.（2004）、張翠云等（2004）、肖化云等（2004）、李思亮等（2005）、高彥芳等（2007）分別對太湖、杭州地下水、石家莊市地下水、紅楓湖、貴陽地下水、金佛山地下水等水體從不同條件環(huán)境用氮同位素、氮氧同位素等技術(shù)識別污染源，直到目前傅雪梅等（2020）對河北省張家口某供水區(qū)地下水應(yīng)用水化學(xué)結(jié)合雙同位素技術(shù)識別了氮污染源，這種同位素示蹤技術(shù)已經(jīng)相對成熟。

污染源的確定為氮污染的治理修復(fù)提供了科學(xué)的證據(jù)，對保持水質(zhì)和實現(xiàn)水資源的可持續(xù)性具有重要意義（Fenech et al.，2012）?，F(xiàn)階段，中國利用氮氧同位素識別污染源的增長迅速，但多種同位素聯(lián)合測定的較少。對于同位素定性識別分析的研究已經(jīng)較為成熟，能較準(zhǔn)確識別氮污染的來源，但還沒有一種方法可以準(zhǔn)確區(qū)分硝酸鹽的所有來源，對定量分析的研究也有不足，難以精確計算出各個污染來源的氮素貢獻(xiàn)率。

1 中國水環(huán)境氮污染分布特征

中國有一半城市的地下水不同程度受到污染，北方城市比南方城市污染較為嚴(yán)重，其中北方以華北地區(qū)污染最為嚴(yán)重（朱兆良等，2006），南方以滇池流域污染最為嚴(yán)重（李德生等，2015），九五規(guī)劃針對污染較為嚴(yán)重的遼河、海河、淮河、太湖、巢湖、滇池提出“三湖三河”治理。

圖1 中國地表水和地下水氮污染分布Fig.1 Distribution of surface and groundwater nitrogen pollution in China

中國地表水和地下水的氮污染分布見圖1，從圖1可以看出中國地下水和地表水由南到北，從東到西都有不同程度的氮污染，同一地區(qū)地下水和地表水污染類型具有顯著的一致性，當(dāng)?shù)乇硭廴緡?yán)重時，地下水面臨著被污染的風(fēng)險；地下水污染嚴(yán)重時，地表水被污染的風(fēng)險同樣很大。根據(jù)地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)GB/T14848—2017和地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)GB3838—2002評價全國地下水和地表水的氮污染程度，地表水和地下水環(huán)境污染程度見表1。從表1中可以看出，地下水的氮污染類型主要是硝態(tài)氮污染，污染等級程度達(dá)到Ⅲ級的較多，說明地下水中硝酸鹽含量較高，污染范圍廣；地表水的氮污染達(dá)到Ⅳ和Ⅴ級的較多，水體中總氮含量較高，造成嚴(yán)重的氮污染。綜合表1和圖1，氨氮和總氮污染較重的主要分布在中國東部和南部，尤其是海河流域、華北平原地區(qū)以及南方部分湖泊和河流，硝酸鹽污染則無明顯的地域區(qū)別。地下水和地表水的污染程度表明中國氮污染情況對人體身體健康仍然存在較大風(fēng)險，為控制氮污染，有效措施就是限制源頭含氮化合物的輸入。

2 水環(huán)境氮污染來源分析方法

污染源會影響水體水質(zhì)，不同污染源對水環(huán)境的影響不相同。對于氮污染來源由定性識別分析發(fā)展到定量示蹤分析，由一開始簡單的化學(xué)分析，發(fā)展到現(xiàn)在水化學(xué)法結(jié)合多種同位素示蹤分析等，不同氮污染源對水體貢獻(xiàn)量也越來越精確。如表2，列舉了一些學(xué)者對氮污染識別技術(shù)的應(yīng)用，并在前輩的研究中不斷總結(jié)與進(jìn)步，為氮污染來源分析研究做出了貢獻(xiàn)。

2.1 傳統(tǒng)水化學(xué)方法

傳統(tǒng)的水化學(xué)分析法，其中氮素的測定方法主要有，使用堿性過硫酸鉀氧化-紫外分光光度法測定總氮，使用納氏分光光度法測定氨氮（郭卉等，2016），使用酚二磺酸分光光度法測定硝態(tài)氮，使用N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法測定亞硝態(tài)氮等。呂曉立等（2019）在研究蘭州地下水“三氮”污染特征及其成因時就應(yīng)用了這種傳統(tǒng)的水化學(xué)法來分析測定硝態(tài)氮及氨氮。張妍等（2018）研究渭河流域關(guān)中段地表水硝酸鹽的污染時，應(yīng)用離子色譜儀測定硝酸鹽和亞硝酸鹽的質(zhì)量濃度，用分光光度計測定氨氮的質(zhì)量濃度，判斷三氮的污染程度。確定氮污染的類型，再分析可能的污染源。還可通過Ca2+、Mg2+、SO42-等與NO3-的相關(guān)性，推測污染是否源自農(nóng)業(yè)化肥，也可通過鹵族元素與NO3-的比值大小判別硝酸鹽的來源等（杜新強(qiáng)等，2018）。

2.2 穩(wěn)定氮同位素示蹤法

氮在自然界中一共有7種同位素，除了14N和15N是穩(wěn)定同位素外，其他5種同位素是半衰期很短的放射性同位素。14N和15N的自然豐度分別為99.633 7%和0.366 3%（Robinson et al.，2001），15N/14N值在不同地域和不同高度的大氣中恒為1/272。因同位素分餾作用，不同物質(zhì)具有不同的14N和15N豐度。氮的同位素分餾分為動力學(xué)非平衡分餾和熱力學(xué)平衡分餾（郭林臻等，2016）。不同來源的污染源會因同位素的動力學(xué)非平衡分餾而展示出不同的同位素特征值。

表1 中國部分研究區(qū)的地下水和地表水的氮污染類型Table 1 Nitrogen pollution levels of surface and ground water in China

氮素中，15N/14N值的差值稱為δ15N：

δ15N (‰)=[(15N/14N)樣品/(15N/14N)標(biāo)準(zhǔn)-1]×1 000

因不同物質(zhì)的15N/14N值不同，所以不同污染源一定有不同的δ15N值，由此可以用于識別氮源。Heaton et al.（1986）研究總結(jié)出來3種主要的污染源的δ15N典型值域，其中土壤有機(jī)氮硝酸鹽的δ15N值：4‰—9‰，人工制造的無機(jī)化肥中硝酸鹽的δ15N值：-4‰—4‰，人畜糞便和生活污水：8‰—20‰。Wilson et al.（1994）分析了合成氨肥轉(zhuǎn)化成硝酸鹽的δ15N值-16‰—6‰。隨后，眾多研究者利用穩(wěn)定氮同位素研究分析不同研究區(qū)的δ15N值，得出的特征值基本相似，但也有差異。因為即使在很小的范圍內(nèi)，不同區(qū)域的硝酸鹽來源也可能有很大的差異，有差異的結(jié)合研究區(qū)實際背景環(huán)境分析其原因。比如與國外文獻(xiàn)研究得出的大氣氮沉降δ15N值為-13‰—13‰，而中國大氣降水中NO3-中δ15N的典型值域為-3‰—7‰，而銨根δ15N為-9‰—9‰。相比較，中國大氣氮沉降δ15N典型值域較窄（徐志偉，2014）。除大氣降水中δ15N值不同外，還有人畜糞便和生活污水等也不盡相同，其因素與氣候、土壤深度、植被類型等有關(guān)。

表2 氮污染識別和示蹤的研究進(jìn)展Table 2 Progress of nitrogen contamination isotope identification and tracer research

2.3 氮氧同位素示蹤法

氧的穩(wěn)定同位素有3種：16O、17O和18O。Kendall(1998)通過對全球不同地區(qū)進(jìn)行大氣降水NO3--δ18O值進(jìn)行綜合分析，表明δ18O值為25‰—70‰。相比較中國大氣降水中NO3--δ18O值為20‰—90‰，差異較大。目前中國對水體NO3-不同污染源的研究樣本還相對較少，研究重點主要在于氮氧同位素的識別技術(shù)上，雙同位素相結(jié)合的方法使研究結(jié)果更精確。國外應(yīng)用雙同位素的研究有：Wassenaar et al.（1995）以加拿大不列顛哥倫比亞省某地區(qū)地下水為研究對象，應(yīng)用氮氧同位素技術(shù)識別出研究區(qū)的主要氮源為：動物糞便，化肥等。Rivers et al.（1996）則以英國諾丁漢地下水為研究對象，利用氮氧同位素技術(shù)識別出研究區(qū)的主要氮源為：土壤有機(jī)氮。Pardo et al.（2004）應(yīng)用氮氧同位素識別了新罕布什爾州地區(qū)的地下水氮源主要是氮的硝化作用。Johannsen et al.（2008）利用氮氧雙氧同位素識別德國的5條河流的氮污染來源主要是有機(jī)肥料，土壤氮和生活污水。國內(nèi)的利用氮氧雙同位素識別地下水和地表水的研究有：劉君等（2009）對石家莊地區(qū)地下水進(jìn)行氮氧同位素示蹤，結(jié)果表明化肥和動物糞便是主要的氮污染來源。李清光等（2012）應(yīng)用氮氧同位素識別了滇池流域地下水的污染來源，主要是：生活污水，農(nóng)業(yè)化肥和大氣沉降。孔曉樂等（2018）對白洋淀地區(qū)地下水進(jìn)行氮氧同位素識別氮污染源，結(jié)果表明土壤，化肥，生活污水是主要氮源。國內(nèi)外對氮氧同位素技術(shù)識別氮污染是應(yīng)用最多的，不同來源的硝酸鹽氮氧同位素的值域范圍顯著不同，所以可以利用氮與氧同位素相組合來識別污染源，并且理論上比單一的氮或氧同位素識別硝酸鹽污染源很準(zhǔn)確。

2.4 多種同位素示蹤結(jié)合水化學(xué)法

隨著科學(xué)的進(jìn)步與發(fā)展，為了定性和定量識別出水體中氮的污染來源，基于水化學(xué)分析方法耦δ15N-NO3-，δ18O-NO3-雙同位素示蹤技術(shù)的應(yīng)用成為研究熱點。傅雪梅等對河北省張家口市某供水區(qū)的地下水進(jìn)行采樣分析氮的污染來源，就是應(yīng)用基于研究區(qū)的土地利用類型，綜合水化學(xué)結(jié)合氮氧同位素的示蹤技術(shù)判斷出研究區(qū)的主要污染源為糞便及生活污水、降水及化肥和土壤氮。其中水化學(xué)指標(biāo)主要分析硝酸鹽氮、亞硝酸鹽氮、氨氮、硫酸根離子和氯離子的濃度變化，根據(jù)這幾個水化學(xué)指標(biāo)的時空變化特征分析出研究區(qū)的污染特征和可能的污染源，為氮氧同位素識別污染源提供證據(jù)。而孔曉樂等則是先通過水化學(xué)結(jié)合氫氧同位素技術(shù)分析出白洋淀流域地下水與地表水的轉(zhuǎn)化關(guān)系，再應(yīng)用硝酸鹽穩(wěn)定氮同位素確定污染源。其中水化學(xué)指標(biāo)主要是K+、Ca2+、Na+、Mg2+、Cl-、SO42-、NO3-、HCO3-和CO32-等離子的濃度，同位素主要分析δ2H、δ18O和δ15N值，根據(jù)研究區(qū)地下水和地表水的理化性質(zhì)結(jié)合同位素的分析判斷出地下水和地表水的轉(zhuǎn)化關(guān)系，繼而明確污染類型，最后確定污染源。除了氧同位素，B等同位素的富集值與δ15N值的測定分析相輔相成，能解決不同來源和過程產(chǎn)生δ15N同位素特征重疊而引起的δ15N變化的解釋（Olha Nikolenko，2018）。不同來源的硼的同位素組成差異明顯(有報導(dǎo)稱水中δ11B范圍達(dá)80%)，且B的同位素組成不受脫硝過程的影響，適合于研究物質(zhì)起源和污染物示蹤（尹德忠，2000）。δ11B是區(qū)分動物廢物（6.9‰—42.1‰）與生活污水（-7.7‰—12.9‰）的有效指標(biāo)（Xue et al.，2009a）。天然硼在無污染地區(qū)的濃度很低，在糞便和污水中的濃度較高，在一系列的研究過程中，如Widory et al.（2005）在法國某研究區(qū)已經(jīng)使用δ11B來評估生活污水對硝酸鹽的貢獻(xiàn)。結(jié)合使用δ11B和δ15N以及其他水化學(xué)物質(zhì)濃度可以區(qū)分硝酸鹽的多個來源，但吸附-脫附相互作用等可能會影響硼同位素的組成。

水化學(xué)結(jié)合多種同位素示蹤分析方法是現(xiàn)在識別氮污染源最主要的應(yīng)用技術(shù)，分析不同地區(qū)地下水和地表水的氮污染，選擇需要測定的水化學(xué)指標(biāo)與穩(wěn)定同位素，判斷出其主要的污染源。

2.5 穩(wěn)定同位素混合模型

穩(wěn)定同位素混合模型，或同位素線性混合模型，由Phillips et al.（2004）為定量評估氮源貢獻(xiàn)率所提出。此模型基于雙同位素和理論上當(dāng)?shù)廴驹床怀^3種時，可以量化出每個污染源的貢獻(xiàn)率。趙慶良等（2016年）利用氮氧同位素示蹤北京城區(qū)河流的硝酸鹽的研究，就應(yīng)用了氮氧穩(wěn)定同位素混合模型來量化了各污染源的貢獻(xiàn)率。但此模型也有明顯的局限性，就是不能定量分析當(dāng)污染源超過3種的情況。Moore et al.（2010）解決了這個缺陷，提出了貝葉斯同位素混合模型。隨后，Parnell et al.（2010）基于貝葉斯同位素混合模型，開發(fā)了一種運(yùn)行R統(tǒng)計計算程序的模型，叫做同位素源解析模型（SIAR）。SIAR是狄利克雷分布基礎(chǔ)上建立了一個邏輯先驗分布，來估算各來源貢獻(xiàn)比例的可能分布，然后確定各來源對混合物的貢獻(xiàn)比例的概率分布。此模型可以定量計算出地下水和河流中硝酸鹽的貢獻(xiàn)比，Xue et al（2009a）首先成功運(yùn)用氮氧硼3種同位素和SIAR模型對比利時弗拉芒區(qū)地表水進(jìn)行NO3-源定量分析，之后又利用SIAR模型計算得到了夏季和冬季6個不同點的5種硝酸鹽源的貢獻(xiàn)比例（Xue et al.，2012b）。

3 水環(huán)境中氮遷移轉(zhuǎn)化的同位素示蹤

氮存在3種形態(tài)，分子氮、有機(jī)氮化合物和無機(jī)氮化合物。理論上各種形態(tài)之間的轉(zhuǎn)化關(guān)系：大氣中的分子氮經(jīng)過干、濕沉降，被固氮菌固定成氨；氨溶于水生成NH4+，而水中的氨氮首先在亞硝酸菌的作用下被氧化成亞硝酸鹽，然后在硝酸菌的作用下進(jìn)一步氧化成硝酸鹽；硝酸鹽經(jīng)過反硝化作用被還原成氮?dú)?。還有一部分氨氮和硝酸鹽氮被動植物同化為有機(jī)氮，動植物殘體腐敗又被氨化細(xì)菌轉(zhuǎn)化成氨，有機(jī)氮和無機(jī)氮由此循環(huán)往復(fù)（周群英，2008）。為了解決地表水、地下水受氮污染所帶來的風(fēng)險，必須對氮素遷移和轉(zhuǎn)化進(jìn)行全面的科學(xué)認(rèn)識。在利用同位素識別示蹤污染源時，不同來源的污染源會因同位素的動力學(xué)分餾而展示出不同的同位素特征值。同時硝酸鹽同位素因分餾作用而難以識別追蹤污染源，三氮的遷移轉(zhuǎn)化作用包括礦化、吸附、固氮、硝化、反硝化作用等會影響同位素分餾。

3.1 地下水氮污染遷移轉(zhuǎn)化

由于地下水環(huán)境因素的影響，地下水氮污染以硝酸鹽污染為主（見表1）。當(dāng)三氮同時從土壤進(jìn)入地下水，會由于地下水的埋深等因素影響三氮對地下水的污染濃度。土壤膠體帶有大量負(fù)電荷，對氨氮有一定的吸附作用（雒蕓蕓等，2013），而硝酸鹽同樣帶有負(fù)電荷，所以難以被土壤吸附。污染源進(jìn)入地下后，氮在包氣帶中通過各種轉(zhuǎn)化形成以遷移的NO3-，所以一般在淺層地下水中污染程度相對較重且呈面狀分布的是硝酸鹽（段磊等，2011）。張翠云等（2012）對石家莊南部污灌區(qū)進(jìn)行氮同位素示蹤，發(fā)現(xiàn)其污染類型是硝酸氮，且主要污染源是灌溉的污水，其次是人畜糞便。綜合全國地下水硝態(tài)氮污染，主要發(fā)生在農(nóng)業(yè)集中地區(qū)，造成這種現(xiàn)狀的原因是農(nóng)業(yè)氮肥的大量輸入。。

當(dāng)?shù)叵滤疄榘钡廴緯r，則是由于土壤有機(jī)氮礦化作用。林學(xué)鈺（2000）研究松嫩平原地下水發(fā)現(xiàn)，地下水氮污染類型是氨氮，主要是受承壓含水層的還原條件及沉積物的影響，其中約60%區(qū)域的為天然背景值超標(biāo)。Du et al.（2017）發(fā)現(xiàn)江漢平原淺層地下水氮污染類型是氨氮，也是由土壤有機(jī)氮礦化所致?？傮w上，目前發(fā)現(xiàn)的地下水氨氮污染都是由天然氮礦化所致，但研究成果較少。對于亞硝酸鹽污染，因其不穩(wěn)定，所以地下水主要氮污染類型很難直接確定其為亞硝酸鹽污染。

3.2 地表水氮污染遷移轉(zhuǎn)化

當(dāng)?shù)乇硭憩F(xiàn)出氮污染時，一般主要是由污染源直接排放所致，也有與受氮污染的地下水進(jìn)行水質(zhì)交換所致。肖化云等用氮同位素示蹤貴州紅楓湖，其輸入河流羊昌河硝態(tài)氮的δ15N值全年平均為13.74‰，高于受農(nóng)業(yè)污染河流的特征值（8.11‰），而低于受工業(yè)廢水污染的特征值（15.68‰），這反映了紅楓湖的氮污染是有污染源直接排放所致，且污染類型是農(nóng)業(yè)退水和工業(yè)廢水的一種混合特征。Yue et al.（2014）利用氮氧同位素識別了松花江流域氮污染，發(fā)現(xiàn)其主要為硝酸氮污染，在豐水期，松花江的硝酸氮主要來源氮肥和污水；在枯水期，NO3-通常來自土壤有機(jī)氮和污水。這說明農(nóng)業(yè)活動是導(dǎo)致氮污染的主要原因。榮楠等（2016）研究海河流域發(fā)現(xiàn)，雖然海河流域氮污染現(xiàn)狀依然嚴(yán)重，但污染整體呈現(xiàn)好轉(zhuǎn)趨勢；工業(yè)污染、農(nóng)業(yè)面源污染與畜禽養(yǎng)殖污染是導(dǎo)致氮污染嚴(yán)重的主要因素，而氨氮為海河流域氮污染的主要因子。

利用同位素示蹤技術(shù)來識別地表水和地下水的污染源，分析其污染類型及遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律，對預(yù)防和治理水體中氮污染有很大的實際效果。隨著技術(shù)的進(jìn)步，科學(xué)研究的深入，對氮污染的認(rèn)識越來越全面，全國各地水體氮污染狀況呈現(xiàn)好轉(zhuǎn)的趨勢，受氮污染的地區(qū)越來越少。

4 總結(jié)與展望

（1）中國淡水資源并不算豐富，甚至是嚴(yán)重缺乏。在稀缺的淡水資源中，地下水和地表水還面臨著氮污染的威脅。中國的地下水主要是硝態(tài)氮污染，地表水是氨氮和總氮濃度較高?？傮w來說，中國的東部和南部的地表水受氨氮和總氮的污染較重，地表水則沒有明顯的地域性。面臨氮污染的威脅，最有效的治理措施就是減少氮素的輸入，所以識別出氮污染來源就顯得尤為重要。

（2）為識別出氮污染的來源，國內(nèi)外研究者已經(jīng)從定性分析發(fā)展到定量分析，從傳統(tǒng)的水化學(xué)分析法到多種同位素示蹤，并結(jié)合數(shù)學(xué)模型分析?，F(xiàn)階段利用最多的技術(shù)手段是氮氧同位素結(jié)合穩(wěn)定同位素模型技術(shù)。不同來源硝酸鹽的同位素組成具有較大的時空差異，時間的變化和地區(qū)條件的不同，同位素的值也不同。為了對水體氮源進(jìn)行快速、準(zhǔn)確地分析，應(yīng)收集不同地區(qū)的不同氮源的各種穩(wěn)定同位素值，以建立全球和區(qū)域同位素數(shù)據(jù)庫。未來分析氮污染源的貢獻(xiàn)率仍會是研究重點，所以優(yōu)化數(shù)學(xué)模型，進(jìn)一步提高模型分析數(shù)據(jù)的精確性非常重要。

（3）氮從污染源到水體中會經(jīng)歷多種物理、生物和化學(xué)反應(yīng)，在地下水和地表水的補(bǔ)給過程中，無法確定同位素的分級分餾，無法徹底分析硝酸鹽的原始的各種穩(wěn)定同位素組成的變化程度以及變化對研究結(jié)果的影響，因此研究氮的遷移轉(zhuǎn)化具有重要意義。