加速器氚靶膜厚誤差對(duì)BIXS方法反演的影響

張 哲，張偉光，安 竹，孫洪偉，胡雙林

(1.中國工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所，四川 綿陽 621900；2.四川大學(xué) 原子核科學(xué)技術(shù)研究所，輻射物理及技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610064)

精確測(cè)量氚的含量及深度分布對(duì)聚變能源研究、核技術(shù)應(yīng)用和國防建設(shè)等領(lǐng)域有重要意義[1]。目前氚分析的方法很多，分為無損分析和有損分析兩類[2]。有損分析方法能對(duì)整個(gè)樣品的氚含量和氚深度分布進(jìn)行分析，但勞動(dòng)強(qiáng)度大，會(huì)產(chǎn)生放射性廢物，且不能在線分析，因此在實(shí)際應(yīng)用時(shí)受限很大；無損分析方法是通過測(cè)量氚β衰變放出的β射線，受β射線能量(平均能量5.6 keV，最大能量18.6 keV)的限制，通常只能進(jìn)行表面測(cè)量。粒子束分析方法的分析深度也受入射能量和深度分辨率的影響，一般為10 μm左右，且不能在線分析。

BIXS(β-ray induced X-ray spectrometry)是日本Matsuyama等[3-6]發(fā)展的一項(xiàng)氚無損分析方法，其原理是通過測(cè)量β衰變放出的β射線在材料中產(chǎn)生的韌致輻射及特征X射線，來反演得到材料中的氚含量和氚深度分布。由于X射線較β射線更易穿出樣品，BIXS方法對(duì)金屬材料的分析深度可達(dá)100 μm左右，對(duì)非金屬材料分析深度可達(dá)1 mm左右。此外，BIXS方法可在線分析。在BIXS方法中，β衰變的內(nèi)軔致輻射[7-8]、樣品表面的粗糙度[8-9]、樣品的氚含量[10-11]、測(cè)量設(shè)備與蒙特卡羅模擬模型的幾何尺寸的誤差[8-9]、反演的程序[10,12-13]等會(huì)影響反演的結(jié)果，從而引起氚量和氚深度分布的誤差。而蒙特卡羅模擬時(shí)的氚靶膜厚與實(shí)際的氚靶膜厚的誤差也會(huì)對(duì)反演結(jié)果有一定的影響，本文將對(duì)此問題開展研究。

1 BIXS方法

BIXS方法[3-6,13-14]是以氚β衰變放出的β射線與樣品材料相互作用為理論基礎(chǔ)，原理如圖1所示。金屬氚化物表面吸附層的氚衰變產(chǎn)生的β射線從金屬材料表面逃離并與周圍的工作氣體Ar作用，產(chǎn)生Ar的特征X射線，體相內(nèi)的氚衰變產(chǎn)生的β射線與含氚材料的原子碰撞，產(chǎn)生連續(xù)韌致輻射X射線和特征X射線，通過X射線探測(cè)器探測(cè)得到X射線總能譜。

將金屬含氚物平均分為N層，設(shè)每層氚均勻分布，則：

(1)

其中：S(E)為X射線探測(cè)器探測(cè)得到的X射線能譜；fi(E)為僅第i層含有單位氚量時(shí)的X射線能譜，即基函數(shù)譜；ai為第i層的氚含量?；诿商乜_方法程序PENELOPE可模擬得到每層的fi(E)，通過反演計(jì)算得到的ai便是氚含量和氚深度分布。由于fi(E)所組成的矩陣條件數(shù)很大，式(1)是1個(gè)病態(tài)問題，即原始數(shù)據(jù)在經(jīng)典意義下的近似解不存在，或原始數(shù)據(jù)微小的擾動(dòng)導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果劇烈變化。Tikhonov正則化法是一種具有完備理論的用來解決病態(tài)反演問題的方法，基于蒙特卡羅模擬和Tikhonov正則化方法，BIXS方法可對(duì)樣品的氚含量和氚深度分布進(jìn)行可靠分析。由于蒙特卡羅方法的靈活性，這種方法適用于較復(fù)雜的實(shí)際情況。此外，如果氚靶膜厚未知，則無法分層，也就無法模擬基函數(shù)譜，因此目前BIXS方法不適用于未知靶膜的氚含量。

圖1 BIXS方法基本原理Fig.1 Basic principle of BIXS method

2 結(jié)果與討論

2.1 模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

依據(jù)控制變量法設(shè)計(jì)模擬實(shí)驗(yàn)，在其他建模條件(如幾何模型、反演的條件、氚靶靶膜的氚濃度分布等)不變的情況下，僅改變模擬時(shí)的氚靶膜厚，將反演的氚量與理論計(jì)算的氚量比較，以此得到膜厚誤差對(duì)BIXS方法反演的影響。

本文的氚靶靶膜是鈦膜，以某一厚度的靶膜為基準(zhǔn)，將靶膜均勻分為10層，基于蒙特卡羅模擬程序PENELOPE，模擬得到每層的反演基函數(shù)譜fi(E)，如圖2所示。氚在靶膜中有4類典型的分布：遞減分布、遞增分布、均勻分布和正態(tài)分布[10]，本文對(duì)此4種分布分別進(jìn)行模擬實(shí)驗(yàn)。以基準(zhǔn)厚度含氚靶膜為基準(zhǔn)，以2%為階梯，上、下各模擬3種厚度含氚靶膜的基函數(shù)譜，根據(jù)基函數(shù)譜構(gòu)造4種氚分布情況下的X射線能譜，如圖3所示。

設(shè)定反演的相關(guān)條件后，依據(jù)基準(zhǔn)厚度含

氚靶膜的X射線能譜和基函數(shù)譜，可反演得到其氚量，設(shè)此氚量為基準(zhǔn)氚量?；?種氚深度分布函數(shù)和膜厚易計(jì)算出其他6種厚度的理論氚量，依據(jù)其他6種厚度靶膜的X射線能譜和基準(zhǔn)厚度含氚靶膜的基函數(shù)譜，可反演得到對(duì)應(yīng)的反演氚量，反演氚量相對(duì)于理論氚量的誤差就是要尋求的影響結(jié)果，其結(jié)果列于表1。

圖2 基準(zhǔn)厚度含氚靶膜的基函數(shù)譜Fig.2 Basic function spectrum of tritium film with base thickness

圖3 4種氚分布的不同厚度靶膜的X射線能譜Fig.3 X-ray spectrometry of tritium film of four kinds of tritium distributions with different thicknesses

表1 4種氚分布情況下不同膜厚誤差對(duì)BIXS方法反演的影響Table 1 Effect of different thicknesses error of tritium films with four kinds of tritium distributionson inversion of BIXS method

由表1可知，膜厚誤差對(duì)氚遞增分布的BIXS方法反演影響最大，對(duì)氚遞減分布的影響最小。其原因由圖3可知，遞增分布時(shí)膜厚誤差導(dǎo)致的X射線能譜差別相對(duì)最大，而遞減分布時(shí)膜厚誤差導(dǎo)致的X射線能譜差別相對(duì)最小。由文獻(xiàn)[14]可知，BIXS方法測(cè)氚總量與PVT方法[15]測(cè)氚總量符合很好，兩種方法的相對(duì)誤差在5%以內(nèi)，因此膜厚誤差是不可忽視的一個(gè)因素，尤其是對(duì)氚遞增分布的靶膜。

2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

模擬實(shí)驗(yàn)是在基函數(shù)譜fi(E)厚度不變的情況下通過改變模擬譜S(E)的厚度來分析，實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證是在實(shí)驗(yàn)譜S(E)不變的情況下通過改變基函數(shù)譜fi(E)的厚度來分析。

實(shí)驗(yàn)選取4種膜厚的氚靶，厚度的測(cè)量采用稱重法，測(cè)量儀器是絕對(duì)精度為0.001 mg的百萬分之一電子天平，在相同充氚工藝下充氚，盡量使氚靶的氚量一致，數(shù)據(jù)處理時(shí)對(duì)厚度和氚量進(jìn)行歸一化處理?；诟呒冩N探測(cè)器測(cè)量4種厚度氚靶的X射線能譜，基于PENELOPE程序模擬4種厚度氚靶的基函數(shù)譜，其中1#靶反演時(shí)的BIXS擬合譜如圖4所示。

圖4 1#靶的BIXS擬合能譜Fig.4 X-ray fit spectrum of BIXS of 1# target

圖5 氚的深度分布Fig.5 Tritium depth distribution

通過BIXS方法反演得到的4個(gè)靶的深度分布如圖5所示，其中的氚量是氚含量相對(duì)值，3#靶的氚量相對(duì)較大。由圖5可知，4個(gè)靶的氚深度分布均是遞減分布，將4個(gè)靶的深度分布進(jìn)行線性擬合，可知4個(gè)靶的斜率大致相當(dāng)，2#靶和3#靶的斜率稍大些。BIXS方法反演結(jié)果與PVT方法的結(jié)果列于表2，其中3#靶的氚量相對(duì)較高，這與張偉光等[14]的結(jié)論一致，即BIXS方法反演的結(jié)果與PVT方法的結(jié)果一致，兩者的相對(duì)偏差平均在5%左右。

表2 BIXS方法反演結(jié)果Table 2 Inversion outcomes of BIXS method

在4個(gè)實(shí)驗(yàn)靶的實(shí)驗(yàn)譜S(E)不變的情況下，通過改變基函數(shù)譜fi(E)的厚度誤差來分析膜厚誤差對(duì)BIXS方法反演的影響，計(jì)算時(shí)以基準(zhǔn)厚度的基函數(shù)譜反演氚量為基準(zhǔn)，其他厚度基函數(shù)譜的反演氚量與該反演氚量相比較，其結(jié)果列于表3。

表3 基函數(shù)譜的膜厚誤差對(duì)BIXS方法反演的影響Table 3 Effect of film thickness error of basic function spectrum on inversion of BIXS method

從表3可知，當(dāng)氚的深度分布為遞減分布、基函數(shù)譜的膜厚與含氚靶膜的厚度誤差為-6%時(shí)，對(duì)BIXS方法反演造成的影響為：1#和4#靶的實(shí)驗(yàn)結(jié)果均為1%左右，2#靶的實(shí)驗(yàn)結(jié)果為1.14%，原因是2#靶的斜率較大；2#和3#靶的斜率相近，而3#靶實(shí)驗(yàn)結(jié)果也為1%左右，其原因是3#靶的氚量相對(duì)較大。在其他條件(如樣品的氚量和表面的粗糙度、建模幾何尺寸的誤差、反演的程序等)一致的情況下，在相同的膜厚誤差下，斜率越大，導(dǎo)致的BIXS方法反演的氚量的誤差也越大。從表1也可看出，遞減分布、均勻分布和遞增分布的斜率逐漸變大，對(duì)BIXS方法反演的影響也逐漸變大，其中遞減分布的斜率為負(fù)數(shù)，均勻分布的斜率為0，遞增分布的斜率為正數(shù)；斜率越大，膜厚誤差對(duì)BIXS方法反演造成的影響就越大。

3 結(jié)論

本文基于蒙特卡羅模擬程序PENELOPE，模擬分析4種典型的氚在靶膜中分布的基函數(shù)譜和X射線能譜，通過對(duì)比反演氚量和理論氚量的誤差可知，膜厚誤差對(duì)BIXS方法反演的影響不可忽視，其中對(duì)氚遞增分布的影響最大，對(duì)氚遞減分布的影響最小，這是因?yàn)檫f增分布時(shí)膜厚誤差導(dǎo)致的X射線能譜差別相對(duì)最大，而遞減分布時(shí)膜厚誤差導(dǎo)致的X射線能譜差別相對(duì)最小。通過實(shí)驗(yàn)結(jié)果并結(jié)合模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果的分析可知，氚在靶膜中的3種深度分布，即遞減分布、均勻分布和遞增分布的斜率逐漸變大，斜率越大，膜厚誤差對(duì)BIXS方法反演造成的影響就越大。

在基于BIXS方法測(cè)量含氚靶靶膜的氚量時(shí)，需膜厚的數(shù)據(jù)，對(duì)于未知膜厚的含氚靶，目前的BIXS方法無法適用，本文對(duì)于該問題的研究有一定的指導(dǎo)意義。