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    鋼廠燒結(jié)煙氣高硫高塵SCR工藝受硫酸氫銨影響的分析與對(duì)策

    2020-10-23 10:43:00曹劍棟
    化工環(huán)保 2020年5期
    關(guān)鍵詞:煙道入口反應(yīng)器

    曹劍棟

    (上海寶鋼節(jié)能環(huán)保技術(shù)有限公司,上海 201900)

    氮氧化物(NOx)是燒結(jié)工藝生產(chǎn)過程中排放的主要大氣污染物之一,對(duì)于人體健康和大氣環(huán)境造成諸多危害[1-2]。在燒結(jié)煙氣脫硝領(lǐng)域,選擇性催化還原(SCR)法是一種成熟工藝,已得到廣泛應(yīng)用。SCR工藝段一般布置在脫硫及除塵系統(tǒng)后,采用低硫低塵SCR法。但對(duì)于某些工況,例如脫硫系統(tǒng)采用的是濕法噴淋工藝,其出口煙氣溫度低,易腐蝕脫硝入口煙道及回轉(zhuǎn)式氣-氣換熱器(GGH)的冷端換熱元件,則會(huì)考慮將脫硝工藝段布置在脫硫及除塵系統(tǒng)前,即采用高硫高塵SCR法。此法可有效避免脫硝設(shè)備的腐蝕,同時(shí)可減少GGH的換熱面積。

    鋼鐵廠的燒結(jié)煙氣溫度低、含塵量及含濕量高、成分復(fù)雜,這些工況對(duì)于高硫高塵SCR法的工藝設(shè)計(jì)及設(shè)備選型提出了更高的要求。SO2在催化劑的作用下會(huì)被氧化為SO3,與NH3反應(yīng)生成硫酸氫銨(ABS)而使催化劑失活;煙道及反應(yīng)器的設(shè)計(jì)易造成堵灰,影響氨氣均布;噴氨及吹灰的控制邏輯影響性能指標(biāo)等。上述問題是決定高硫高塵SCR脫硝系統(tǒng)能否穩(wěn)定運(yùn)行的核心環(huán)節(jié)。

    因此,筆者在對(duì)ABS的形成原因、影響因素及常規(guī)工藝控制進(jìn)行研究分析后,提出了具有針對(duì)性的措施及方法,有效控制和緩解了NH3、SO3、粉塵濃度及溫度等因素對(duì)系統(tǒng)的影響,并在河北某鋼廠燒結(jié)煙氣綜合治理項(xiàng)目中進(jìn)行了成功實(shí)踐。為保障高硫高塵SCR脫硝系統(tǒng)高效、穩(wěn)定運(yùn)行提供借鑒,同時(shí)對(duì)于滿足國家日益嚴(yán)苛的NOx排放指標(biāo)具有重要意義。

    1 工藝流程和設(shè)備

    高硫高塵SCR法多應(yīng)用在電廠鍋爐煙氣脫硝系統(tǒng)[3],系統(tǒng)布置在鍋爐空預(yù)器和省煤器之間,此區(qū)間煙溫為350~450 ℃,是適合中高溫SCR反應(yīng)的溫度窗口。在燒結(jié)煙氣凈化領(lǐng)域,其工藝流程如圖2所示。燒結(jié)原煙氣由燒結(jié)主抽風(fēng)機(jī)出口引出(當(dāng)主抽風(fēng)機(jī)風(fēng)門開度達(dá)到60%以上時(shí),煙溫約130~150℃),首先進(jìn)入脫硝系統(tǒng),依次經(jīng)GGH、加熱爐、反應(yīng)器、噴氨格柵(AIG)后再進(jìn)入脫硫、除塵系統(tǒng)。為達(dá)到脫硝反應(yīng)溫度,采用加熱爐進(jìn)行補(bǔ)熱,采用GGH進(jìn)行熱量內(nèi)循環(huán),GGH熱端出口煙溫為280 ℃,經(jīng)加熱爐補(bǔ)熱30 ℃后,使反應(yīng)溫度至少達(dá)到310 ℃,GGH冷端出口煙氣溫升為燒結(jié)出口煙溫+30 ℃。經(jīng)處理后的凈煙氣由增壓風(fēng)機(jī)增壓后,通過煙囪排放。

    圖1 高硫高塵SCR法煙氣脫硝工藝流程

    高硫高塵SCR法煙氣脫硝的工藝系統(tǒng)主要由GGH、加熱爐、反應(yīng)器(催化劑)、AIG、吹灰器等核心設(shè)備所組成[4]。

    2 影響因素分析

    本小節(jié)的實(shí)驗(yàn)裝置由模擬煙氣瓶(含NH3,N2,NO)、電加熱器、SO3氧化發(fā)生器、SCR反應(yīng)器、催化劑單元、煙風(fēng)管道、抽風(fēng)機(jī)組成。該系統(tǒng)可模擬燒結(jié)煙氣運(yùn)行參數(shù),煙氣量調(diào)節(jié)范圍0~50 Nm3/h、煙溫調(diào)節(jié)范圍220~420 ℃、NH3體積分?jǐn)?shù)0~15×10-6、NO體積分?jǐn)?shù)0~20×10-6、SO3體積分?jǐn)?shù)為0~25×10-6。SCR反應(yīng)器內(nèi)含催化劑單元,截面為50 mm×50 mm,長度為1 m。采用富士公司TH-870型煙氣連續(xù)分析儀(CEMS)檢測(cè)反應(yīng)器進(jìn)出口煙氣成分。脫硝效率(η,%)和催化劑活性(K,Nm/h)分別按式(1)和式(2)計(jì)算。

    式中:ρ1和ρ2分別為反應(yīng)器入口和出口煙氣中的NOx質(zhì)量濃度,mg/Nm3;va為面速度,即流經(jīng)催化劑的煙氣流量與催化劑反應(yīng)面積之比,Nm/h。

    2.1 ABS的生成

    SCR脫硝通過向煙道內(nèi)噴入還原劑NH3,在催化劑的作用下和煙氣中的NOx發(fā)生SCR反應(yīng)。在實(shí)際運(yùn)行中,為實(shí)現(xiàn)超低排放,常對(duì)噴氨量采取“過噴”,故NH3無法和煙氣中的NOx完全反應(yīng),少量未反應(yīng)完的NH3會(huì)形成氨逃逸。催化劑中的活性組分V2O5會(huì)使至少1%的SO2被氧化為SO3。燒結(jié)煙氣本身含有一定量的水分。ABS的生成源于NH3、SO3和H2O間的反應(yīng),其主要反應(yīng)方程式如下:

    ABS是一種硫銨鹽,熔點(diǎn)為147 ℃,沸點(diǎn)為491 ℃,處于液相區(qū)的ABS具有極強(qiáng)的黏性、吸濕性和腐蝕性,在吸附了燒結(jié)原煙氣中大量的飛灰后,易黏附于催化劑表面,堵塞催化劑孔道,覆蓋其活性位,嚴(yán)重影響脫硝效率[5-7]。ABS的生成受諸多因素的影響。馬雙忱等[8]研究了溫度和反應(yīng)物體積分?jǐn)?shù)對(duì)ABS形成機(jī)理的影響,結(jié)果表明:ABS的形成是溫度和反應(yīng)物體積分?jǐn)?shù)的函數(shù),其形成溫度為220~261 ℃,并隨反應(yīng)物NH3和H2SO4體積分?jǐn)?shù)的增大而升高,其中NH3占主導(dǎo)地位。ANDO[9]在研究了粉塵的吸附能力后指出,粉塵對(duì)NH3和SO3具有一定的吸附性。MENASHA等[10]研究了SO3和NH3的反應(yīng),結(jié)果表明:ABS的生成反應(yīng)是氣相反應(yīng),ABS的生成溫度為220~320 ℃。綜上可知,NH3、SO3和溫度等是影響ABS生成的主要因素。

    此外,經(jīng)脫硝處理后的凈煙氣在引風(fēng)機(jī)的增壓下,流經(jīng)催化劑下游的高溫?zé)煹乐?。在氣相中,殘余的NH3、SO3和煙氣中13%~16%(w)的水繼續(xù)發(fā)生副反應(yīng),生成ABS。由于濃度的衰減,其反應(yīng)速率較催化劑床層表面略有降低,但液固共相的ABS黏性較強(qiáng),在有大量ABS存在的氣相條件下,ABS會(huì)吸附在與煙氣接觸的設(shè)備表面,長時(shí)間堆積會(huì)造成下游除塵設(shè)備的上箱體、中箱體、灰斗中出現(xiàn)不同程度的板結(jié)現(xiàn)象。除塵器的反吹頻率、振打頻率將提高,如控制不當(dāng),會(huì)進(jìn)一步影響除塵效率。

    2.1.1 NH3濃度對(duì)ABS生成量的影響

    氨逃逸量隨脫硝效率的升高而增加,是NH3濃度升高的主要來源。氨逃逸量主要取決于設(shè)計(jì)和實(shí)際NH3與NOx的摩爾比的差值,以及催化劑活性余量等[11]。燒結(jié)行業(yè)設(shè)計(jì)氨逃逸量一般控制在3×10-6(φ,下同)以下。在SO3濃度一定的情況下,NH3濃度的升高直接導(dǎo)致NH4+和SO42-生成量的增加[8],從而間接導(dǎo)致ABS生成量的增加。

    2.1.2 NH3和SO3濃度對(duì)ABS形成溫度的影響

    ABS為一種灰白色黏性狀粉末物質(zhì),實(shí)驗(yàn)中通過觀察其在加熱器(管式爐,沿長度方向溫度降低)內(nèi)出現(xiàn)的位置,即可知其形成溫度。SO3主要來自催化劑中活性組分V2O5對(duì)SO2的氧化,氧化率為1.0%~1.5%。NH3和SO3濃度對(duì)ABS形成溫度的影響見圖2。由圖2可知,NH3和SO3濃度的降低將直接導(dǎo)致ABS形成溫度的降低。燒結(jié)原煙氣中水分含量為13%~16%(w),煙氣中的飛灰在吸收水分后極易吸附NH3和SO3,使反應(yīng)物的濃度降低,致使ABS形成溫度降低,從而間接導(dǎo)致ABS生成量的增加。

    圖2 NH3和SO3濃度對(duì)ABS形成溫度的影響

    2.1.3 溫度對(duì)催化活性的影響

    ABS露點(diǎn)溫度決定最低連續(xù)噴氨溫度(MOT)。煙溫比ABS露點(diǎn)溫度高,不會(huì)發(fā)生ABS液化堵塞催化劑活性位。李靖華等[12]研究了ABS分解的動(dòng)力學(xué),結(jié)果表明:ABS分解溫度為308~419 ℃。在實(shí)際運(yùn)行中,可評(píng)估實(shí)際煙溫和MOT的差值,通過采用加熱爐補(bǔ)熱的形式來提高M(jìn)OT至ABS分解溫度以上,避免因ABS造成催化劑失活。MOT對(duì)催化劑活性的影響見圖3。

    圖3 MOT對(duì)催化劑活性的影響

    由圖3可知,MOT的升高會(huì)使催化劑相對(duì)活性(催化劑活性與其初裝活性的比值)近似線性地增大。

    2.2 工藝控制

    傳統(tǒng)噴氨量的調(diào)節(jié)采用的是串級(jí)控制模式,即在反應(yīng)器出口設(shè)置CEMS,將NOx排放濃度實(shí)測(cè)值和目標(biāo)值的差值送入PLC(可編程邏輯控制器)控制系統(tǒng),經(jīng)計(jì)算、處理和比較后,得到NH3與NOx的摩爾比和NH3流量設(shè)定值,實(shí)際測(cè)得的NH3流量則作為反饋信號(hào),二者的差值作為對(duì)噴氨調(diào)節(jié)閥的自動(dòng)調(diào)節(jié)信號(hào)。在實(shí)際運(yùn)行中,由于采用的是串級(jí)控制,出口CEMS的測(cè)量信號(hào)反饋會(huì)出現(xiàn)明顯滯后,直接導(dǎo)致實(shí)際噴氨量出現(xiàn)波動(dòng),并間接導(dǎo)致氨逃逸及NOx排放超標(biāo)的情況發(fā)生。

    催化劑吹灰器的控制以催化劑層壓差為反饋信號(hào),在實(shí)際運(yùn)行中,燒結(jié)煙氣流經(jīng)催化劑時(shí)會(huì)在其表面積聚粉塵,增加催化劑層阻力。當(dāng)壓差達(dá)到設(shè)定值時(shí)再啟動(dòng)吹灰程序,無法有效及時(shí)清灰,燒結(jié)煙氣中的水分會(huì)加劇堵灰,催化劑層阻力隨著時(shí)間的推移逐漸增大,影響系統(tǒng)運(yùn)行。

    3 措施及方法

    3.1 提高M(jìn)OT

    MOT與煙氣中NH3和SO3的體積分?jǐn)?shù)成正相關(guān)性[13-14],在高硫高塵SCR脫硝工藝中需要將MOT維持在310 ℃及以上,高于ABS分解溫度,可有效阻止其生成、保證系統(tǒng)脫硝效率、提高SCR低負(fù)荷運(yùn)行能力。

    河北某鋼廠1臺(tái)130 m2燒結(jié)機(jī),脫硫系統(tǒng)采用的是濕法噴淋工藝,其NOx排放濃度無法達(dá)到40 mg/Nm3的排放要求,需要增設(shè)煙氣脫硝裝置。工程于2018年6月開工,2019年1月投產(chǎn)并通過環(huán)保驗(yàn)收,采用高硫高塵SCR法煙氣脫硝工藝。該裝置在試運(yùn)行期間,在煙溫310~315 ℃的區(qū)間內(nèi)連續(xù)運(yùn)行30 d的脫硝效率和NOx排放濃度數(shù)據(jù)見圖4。由圖4可知,試運(yùn)行期間,裝置的脫硝效率不低于92%,NOx排放質(zhì)量濃度不高于40 mg/Nm3,可以保證在燒結(jié)機(jī)負(fù)荷波動(dòng)下達(dá)到NOx排放要求。檢測(cè)發(fā)現(xiàn),系統(tǒng)的SO2入口質(zhì)量濃度波動(dòng)大,最高值達(dá)到2 500 mg/Nm3,但NOx排放質(zhì)量濃度始終在40 mg/Nm3以下,可見該系統(tǒng)對(duì)于高硫煙塵的工況適應(yīng)性強(qiáng)。

    3.2 催化劑的選擇

    控制催化劑活性組分V2O5的含量不超過1%(w),可在滿足脫硝效率的同時(shí)控制SO2氧化率。選用WO3和MoO3助劑,增強(qiáng)其酸性[15]。KOBAYASHI等[16]認(rèn)為,酸性增強(qiáng)有助于降低釩鈦系和錳系催化劑的SO2氧化率,有助于提高對(duì)NH3的吸附能力,進(jìn)而降低氨逃逸量。本工作選擇蜂窩式催化劑,其抗灰抗磨性高。根據(jù)毛細(xì)冷凝現(xiàn)象,適當(dāng)增大孔徑1.15%且孔數(shù)不低于25孔,可提高其抗硫性,進(jìn)而抑制SO3生成。催化劑的主要指標(biāo)要求見表1。

    圖4 試運(yùn)行期間脫硝效率和NOx排放濃度的變化

    表1 催化劑的主要指標(biāo)要求

    3.3 數(shù)值模擬

    借助FLUENT軟件進(jìn)行數(shù)值模擬分析[17],對(duì)高溫?zé)煹兰胺磻?yīng)器進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì),使頂層催化劑入口煙氣參數(shù)分布滿足速度場(chǎng)最大標(biāo)準(zhǔn)偏差不高于±10%、溫度場(chǎng)最大標(biāo)準(zhǔn)偏差不高于±10 ℃、NH3與NOx的摩爾比最大標(biāo)準(zhǔn)偏差不高于±5%的技術(shù)要求,并最大限度減少系統(tǒng)阻力和粉塵積聚。依據(jù)模擬結(jié)果,在高溫?zé)煹乐练磻?yīng)器入口的彎頭處設(shè)置導(dǎo)流板,經(jīng)優(yōu)化設(shè)計(jì)后的頂層催化劑入口速度場(chǎng)、溫度場(chǎng)、NH3濃度和壓力場(chǎng)的分布見圖5(X為煙道橫向長度,Y為煙道縱向長度)。由圖5可知,設(shè)置導(dǎo)流板后,可減小高溫?zé)煹乐猩仙裏煔馇邢蚍至?,減少煙氣回流,保證NH3濃度分布均勻,降低氨逃逸量。由軟件計(jì)算可得,第一層催化劑入口截面速度偏差系數(shù)為2.12%,溫度場(chǎng)偏差系數(shù)為2.63℃,NH3與NOx的摩爾比偏差系數(shù)為4.67%,角度偏差為5.86°,脫硝系統(tǒng)阻損不高于1 000 Pa,均達(dá)到技術(shù)要求。

    圖5 頂層催化劑入口速度場(chǎng)(a)、溫度場(chǎng)(b)、NH3濃度(c)和壓力場(chǎng)(d)的分布

    3.4 優(yōu)化控制邏輯

    噴氨量的調(diào)節(jié)采用帶前饋信號(hào)的串級(jí)控制模式。在反應(yīng)器入口設(shè)置CEMS,將煙氣量、入口及出口NOx濃度作為前饋信號(hào)送入PLC[18],計(jì)算得到NOx脫除量,進(jìn)而得到噴氨量。將噴氨量作為噴氨調(diào)節(jié)閥的開度預(yù)設(shè)定值,同時(shí)將出口NOx濃度作為二次調(diào)節(jié)信號(hào),以此來快速響應(yīng)機(jī)組負(fù)荷波動(dòng),有效避免信號(hào)反饋滯后的情況,使噴氨量的調(diào)節(jié)精度更高,保證系統(tǒng)氨逃逸量和NOx排放濃度達(dá)到設(shè)計(jì)要求。

    控制催化劑吹灰器的時(shí)間頻次,設(shè)定為4~5 h/次。有效避免催化劑因粉塵積聚引起堵灰,維持單層催化劑阻力在150~200 Pa,保證系統(tǒng)性能指標(biāo)。

    4 工程實(shí)踐

    上述河北某鋼廠燒結(jié)機(jī)增設(shè)的高硫高塵SCR法煙氣脫硝工藝裝置,目前已穩(wěn)定運(yùn)行近一年半。筆者跟蹤記錄其運(yùn)行數(shù)據(jù),各主要指標(biāo)的設(shè)計(jì)值和實(shí)測(cè)值見表2。

    表2 主要指標(biāo)的設(shè)計(jì)值和實(shí)測(cè)值

    由表2可知,主要指標(biāo)的實(shí)測(cè)值均達(dá)到設(shè)計(jì)指標(biāo)要求。脫硝效率不低于94.1%,NOx排放質(zhì)量濃度不高于36.5 mg/Nm3。當(dāng)SO2入口質(zhì)量濃度為2 500 mg/Nm3、粉塵入口質(zhì)量濃度接近80 mg/Nm3時(shí),系統(tǒng)依舊運(yùn)行穩(wěn)定,說明工程改造成功。

    5 結(jié)論

    a)NH3、SO3、粉塵濃度和溫度等是影響ABS生成的主要因素。

    b)在實(shí)際運(yùn)行中,MOT應(yīng)高于ABS分解溫度且不低于310 ℃,可有效抑制ABS生成,保證系統(tǒng)脫硝效率及SCR低負(fù)荷運(yùn)行能力。

    c)催化劑活性組分V2O5含量不高于1%。采用WO3和MoO3助劑,增強(qiáng)其酸性,降低氨逃逸量。催化劑采用蜂窩式,并適當(dāng)增大孔徑1.15%,且孔數(shù)不低于25孔。

    d)根據(jù)數(shù)值模擬結(jié)果,在高溫?zé)煹乐练磻?yīng)器入口的彎頭處設(shè)置導(dǎo)流板可保證氨氣均布,第一層催化劑入口截面速度偏差系數(shù)為2.12%,溫度場(chǎng)偏差系數(shù)為2.63 ℃,NH3與NOx的摩爾比偏差系數(shù)為4.67%,角度偏差為5.86°,脫硝系統(tǒng)阻損不高于1 000 Pa,均達(dá)到技術(shù)要求。

    e)采用帶前饋信號(hào)的串級(jí)控制模式調(diào)節(jié)噴氨量,控制催化劑吹灰器的時(shí)間頻次(4~5 h/次),可有效防止催化劑失活和堵灰。

    f)河北某鋼廠采用高硫高塵SCR法煙氣脫硝工藝后,脫硝效率不低于94.1%,NOx排放質(zhì)量濃度不高于36.5 mg/Nm3,符合40 mg/Nm3的設(shè)計(jì)要求。

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