液態(tài)熔鹽堆常用燃料鹽增殖能力比較分析

唐海波，張彬航，侯周森，袁顯寶，張永紅,*

(1.三峽大學(xué) 機械與動力學(xué)院，湖北 宜昌 443002；2江蘇玖清玖藍環(huán)?？萍加邢薰?，江蘇 南京 210019)

熔鹽堆作為第四代先進核能系統(tǒng)，具有高溫、低壓、在線換料、燃燒釷燃料等顯著特征，在反應(yīng)堆安全性、燃料利用率、擴展核燃料使用范圍等方面有獨特的優(yōu)勢。1946年美國橡樹嶺國家實驗室提出的ARE 系統(tǒng)，經(jīng)過幾十年的研究，熔鹽堆研究已經(jīng)取得了重大的進展。目前，基于熔鹽增殖堆(MSBR[1])概念衍生而來的熔鹽堆增殖性能研究是一個重點研究方向[2,3]。

在全世界核能研究歷史中發(fā)現(xiàn)，238U在經(jīng)過一定時間的中子輻照后，能轉(zhuǎn)換為易裂變核239Pu，后來被證明在固態(tài)燃料的快中子增殖堆中的多次循環(huán)能實現(xiàn)核燃料的增殖。232Th是另外一種可以通過中子輻照后轉(zhuǎn)換為易裂變核的核素，近年來，隨著熔鹽堆入選第四代核能系統(tǒng)，232Th—233U增殖方案成為一個重點研究方向。熔鹽堆采用液態(tài)燃料，可以實現(xiàn)連續(xù)換料和在線裂變產(chǎn)物去除，能顯著搞高反應(yīng)堆中子經(jīng)濟性，使熔鹽堆具有比其他類型反應(yīng)堆更高的增殖系數(shù)。

本文基于文獻中[5,6]的快中子堆、熱中子堆模型，采用MCNP5程序，計算了熔鹽堆中常用的幾種燃料鹽在反應(yīng)堆壽期初的轉(zhuǎn)換系數(shù)，并從中子平衡角度分析了影響增殖的因素。

1 燃料鹽成分介紹

為了研究熔鹽的增殖性能，所有堆型使用的燃料鹽和增殖鹽均為相同的成分，其中每種堆型分別對每種鹽分進行了232Th—233U和238U—239Pu的替換計算，燃料鹽詳細成分參數(shù)如表1所示[4]。

表1 九種燃料鹽的成分Table 1 The composition of nine fuel salts

表1中的7Li富集度為99.995%。鹽分中的HM表示重金屬燃料，232Th—233U或238U—239Pu。在增殖區(qū)，所有堆型選用的鹽的成分均為77.5%7LiF—22.5 %HMF4。即，在進行釷-鈾燃料循環(huán)的計算時，成分為77.5%7LiF—22.5%ThF4；在進行鈾—钚循環(huán)的計算時，以天然鈾為增殖原料，成分為77.5%7LiF—22.5 %UF4(0.7%235U—99.3%238U)。

結(jié)構(gòu)材料采用C276哈氏合金，具有優(yōu)秀的耐高溫、耐腐蝕性和中子屏蔽性能，是一種被廣泛運用于反應(yīng)堆的合金材料，密度為8.90 g/cm3，其材料成分如表2所示。

表2 C276哈氏合金成分表Table 2 The composition of C276

慢化劑石墨選取其在750 ℃左右的密度為2.25 g/cm3，碳化硼(B4C)，碳化硼作為中子屏蔽層，密度為2.52 g/cm3。

由于熔鹽堆可以實現(xiàn)在線換料，所以堆芯初始剩余反應(yīng)性較低，堆芯可以通過在線連續(xù)換料維持反應(yīng)堆臨界，因此本工作中設(shè)置一個接近于1的初始反應(yīng)性。本設(shè)計在計算時以堆內(nèi)的有效增殖因數(shù)keff設(shè)置為1.05±0.005為標(biāo)準(zhǔn)。堆芯正常運行時應(yīng)溫度在700～800 ℃范圍內(nèi)，本文中取平均值，設(shè)置溫度為750 ℃。

2 快中子增殖堆

基于Chenggang Yu[5]等人在研究熔鹽快堆嬗變次錒系元素研究中分析的快中子增殖堆幾何模型參數(shù)，建立快中子增殖堆，如圖1所示。在該快堆模型中，燃料區(qū)設(shè)計半徑為132.5 cm，高度為124 cm，裝載燃料鹽；徑向增殖區(qū)設(shè)計厚度為50 cm，高度為103 cm的圓環(huán)，裝載著增殖鹽；增殖區(qū)外為設(shè)計厚度為2 cm C276哈氏合金隔離層，用以隔離增殖區(qū)和燃料區(qū)；中子吸收層用以吸收泄漏的中子，設(shè)計厚度為10 cm，高度為107 cm，使用了具有強吸收能力的B4C材料；中子反射層用以反射從堆芯上下方向泄露的中子，其設(shè)計半徑為132.5 cm，上層下高度均為60 cm，使用了C276哈氏合金；最外中子屏蔽層，用以屏蔽泄露的中子，設(shè)計厚度為10 cm，使用的材料也是C276哈氏合金。該堆芯整體外直徑為285 cm，外高度為264 cm。

圖1 快中子增殖堆示意圖Fig.1 Schematic diagram of fast neutron breeder reactor

在該堆型的增殖性能分析中，重點考慮中子學(xué)性能而不考慮工程和燃料的限制。調(diào)節(jié)鹽分中233U(235U)與232Th(238U)的比例，采用MCNP5計算初始反應(yīng)性，使keff值在1.05±0.005的范圍內(nèi)，分別得到釷—鈾循環(huán)與鈾—钚循環(huán)的轉(zhuǎn)換系數(shù)，計算結(jié)果如表3、表4所示。

表3 快中子堆釷-鈾循環(huán)初始keff 、CRTable 3 Initial keff and CR of thorium-uranium cycle in fast reactor

表4 快中子堆鈾-钚循環(huán)初始keff、CRTable 4 Initial keff and CR of uranium-plutonium cycle in fast reactor

從表3、表4中計算數(shù)據(jù)可以清晰的看出，在保持反應(yīng)堆的keff為設(shè)定值的情況下，釷—鈾循環(huán)的轉(zhuǎn)換比約為鈾—钚循環(huán)的轉(zhuǎn)換比的1.5倍，主要是因為在快中子區(qū)233U平均每次裂變中子數(shù)比235U多，同樣因為平均裂變中子數(shù)的原因，導(dǎo)致了反應(yīng)堆維持臨界狀態(tài)時所需要易裂變核235U量更高。另外，裂變中子的利用率也是影響轉(zhuǎn)換比的一個重要因素，從表3、表4中可以看到采用LiF熔鹽比采用 NaF熔鹽轉(zhuǎn)換比普遍較高，主要是由于Na相對于Li有更大的吸收截面，因而含Li熔鹽的燃料具有更高的中子利用率。

表5中給出了在快中子堆中主要核素中子吸收情況，表中數(shù)據(jù)表明，232Th的中子俘獲能力顯著強于238U的中子俘獲能力，而238U和232Th的中子俘獲能力直接影響燃料在反應(yīng)堆內(nèi)的轉(zhuǎn)化比，這是釷—鈾循環(huán)的轉(zhuǎn)換比約為鈾-钚循環(huán)高的另外一個因素。另外，235U的中子俘獲份額占比在15%到20%之間，而233U的中子俘獲在5%到6%之間，235U中子俘獲份額是233U中子俘獲的3倍，因此，在該快堆中，采用233U—232Th燃料循環(huán)中子經(jīng)濟性更好。

表5 快堆的俘獲/裂變權(quán)重表Table 5 the Capture/Fission of Fast Reactor

3 熱中子增殖堆

基于R.J.Sheu[6]等人在熔鹽堆的燃耗研究中提供熱中子堆參數(shù)，建立如圖2所示模型。該堆型為環(huán)形結(jié)構(gòu)，包含兩個由石墨隔離的燃燒區(qū)。燃料區(qū)裝載相同的燃料鹽，中心燃燒區(qū)的設(shè)計半徑為38.5 cm，外圍燃燒區(qū)的設(shè)計厚度為19 cm，兩區(qū)高度均為174.8 cm；石墨慢化層設(shè)計厚度為18.5 cm，高度為174.8 cm，材料為石墨的圓環(huán)；最外層為中子屏蔽層，厚度為5 cm，使用的材料為C276哈氏合金。堆芯整體外直徑為200 cm，高度為184.8 cm。

微調(diào)熔鹽中燃料成分配比，采用MCNP5計算初始反應(yīng)性，使keff值在1.05±0.005的范圍內(nèi)，分別得到釷鈾循環(huán)與鈾钚循環(huán)下的轉(zhuǎn)換系數(shù)，計算結(jié)果如表6、表7所示。

圖2 熱中子堆示意圖Fig.2 Schematic diagram of thermal neutron reactor

表6 熱中子堆釷-鈾循環(huán)初始keff 、CRTable 6 Initial keff and CR of thorium-uranium cycle in thermal reactor

表7 熱中子堆鈾-钚循環(huán)初始keff 、CRTable 7 Initial keff and CR of uranium-plutonium cycle in thermal reactor

從表6、表7中計算數(shù)據(jù)可以看出，在保持反應(yīng)堆的keff為設(shè)定值的情況下，兩種燃料循環(huán)模式下可得到快堆中同樣的結(jié)論，即由于233U平均每次裂變中子數(shù)比235U多，釷—鈾循環(huán)的轉(zhuǎn)換比約為鈾—钚循環(huán)的轉(zhuǎn)換比的1.5倍，反應(yīng)堆達到臨界狀態(tài)時所需要235U含量相對于233U更高。而在熱堆中，Na吸收中子對轉(zhuǎn)換比的影響相對快堆中小，主要與該堆能譜有關(guān)[6]，在該能譜的堆中，Li、Na元素對中子的吸收所占份額小，對整個堆中中子的影響大大弱化。

表8中數(shù)據(jù)是熱堆中主要燃料核的中子吸收數(shù)據(jù)，232Th的中子俘獲能力同樣強于238U的中子俘獲能力，而235U的中子俘獲份額較大，遠大于233U的中子俘獲份額，因此，在熱堆中，釷—鈾燃料循環(huán)的轉(zhuǎn)換比優(yōu)于鈾—钚燃料循環(huán)。

表8 熱中子堆的俘獲/裂變權(quán)重表Table 8 the Capture/Fission ofThermal Reactor

4 結(jié)論

本文分析了9類熔鹽堆中常用的燃料鹽分別在快中子堆和熱中子堆壽期初的燃料轉(zhuǎn)換比，并從中子平衡角度分析了影響反應(yīng)堆燃料轉(zhuǎn)換比的中子學(xué)因素：由于233U在全能區(qū)內(nèi)平均每次裂變中子數(shù)比235U多，因此，在快堆和熱堆中，233U比235U有更好的增殖表現(xiàn)；對于同樣采用233U或235U的燃料時，燃料成分中含有Na元素的燃料轉(zhuǎn)換比偏小，主要是由于Na元素相對于Li元素具有更大的吸收截面，影響了中子利用率；另外，233U發(fā)生俘獲反應(yīng)的占比為235U的30%左右，即233U燃料中子有效吸收更高。綜上所述，從反應(yīng)堆初態(tài)臨界性能來看，反應(yīng)堆中采用233U燃料具有更好的中子經(jīng)濟性。

但是由于本工作中只分析了反應(yīng)堆壽期初的情況，隨著燃耗深度的增加，堆內(nèi)裂變產(chǎn)物及次錒系核素的累積對反應(yīng)堆能譜和堆內(nèi)中子吸收相對于壽期初有很大改變，因此，分析熔鹽堆中燃料增殖性能還需要重點分析燃料在燃燒過程中的中子吸收、中子能譜等參數(shù)，這部分工作將在后續(xù)完成。