內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)絕對測量87Kr放射性活度濃度研究

肖玉琴

摘要：為對87Kr放射性活度濃度開展絕對測量，本文研究圍繞一種內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)進行研究，通過測試內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)的壁效應(yīng)、端效應(yīng)、死時間、本底、坪特性等性能可以發(fā)現(xiàn)，該系統(tǒng)能夠較好服務(wù)于87Kr放射性活度濃度的絕對測量。最終，研究得到了40.64（1±0.9%）Bq/mL的測量結(jié)果。

關(guān)鍵詞：內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng);放射性活度濃度;絕對測量;87Kr

前言：基于內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)的絕對測量、基于HPGeγ能譜法的相對測量均屬于氣體放射性活度常用的測量方法。在氣體放射性活度絕對測量中，作為國際公認準確度較高的測量裝置，內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)以長度補償法為基礎(chǔ)。為保證內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)較好服務(wù)于氣體放射性活度測量，正是本文圍繞該課題開展具體研究的原因所在。

一、測量原理

作為國際公認的氣體放射性活度絕對測量裝置，內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)在長度補償法支持下具備較高的測量準確度，在壽命較長的核素活度絕對測量中，如放射性氣體14C、35S、3H、85Kr，內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)的應(yīng)用極為廣泛，且多數(shù)時候能夠取得較為準確的絕對測量結(jié)果。對于本文研究的87Kr來說，作為一種短壽命氣體放射性核素，87Kr的擁有76.3±0.6min的半衰期，在測試核燃料裂變?nèi)己模怏w裂變產(chǎn)物法）中，87Kr屬于重要的核素之一。為準確測量87Kr放射性活度濃度，基于長度補償法的內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)針對性建設(shè)極為關(guān)鍵[1]。

對于基于長度補償法的內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)來說，端效應(yīng)屬于其存在的最大問題，而通過采用結(jié)構(gòu)完全相同、長度不同的計數(shù)管，并保證靈敏體積之差與計數(shù)管體積之差相等，端效應(yīng)對內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)絕對測量造成的影響即可有效消除。將工作氣體和待測的放射性氣體均勻混合，即可向內(nèi)充氣正比計數(shù)管內(nèi)充入混合氣體，這相當于探測介質(zhì)在每一衰變核周圍充滿，且存在4π的探測立體角，源的自吸收可由此規(guī)避，放射性氣體發(fā)射的β射線在靈敏體積內(nèi)可100%被探測。在靈敏體積確定后，定標器負責記錄計數(shù)管所探測到的信號，基于死時間、本底、甄別閾、壁效應(yīng)對得到的計數(shù)率開展針對性校正，即可通過內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)完成87Kr放射性活度濃度的絕對測量，得到放射性活度濃度A，具體計算公式如下：

（1）

式中的N1、V分別為靈敏體積內(nèi)的計數(shù)率（扣除本底后）、正比計數(shù)管的靈敏體積，δ1為死時間，δ2為甄別閾，δ3為壁效應(yīng)校正系數(shù)。

二、實驗裝置

為滿足87Kr放射性活度濃度絕對測量需要，本文采用由四部分組成的內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)，包括廢氣收集系統(tǒng)、充放氣真空系統(tǒng)、數(shù)據(jù)獲取和處理系統(tǒng)、正比計數(shù)管（3支）。系統(tǒng)設(shè)有內(nèi)部結(jié)構(gòu)和直徑完全相同的三支長度不同計數(shù)管，分別為短、中、長內(nèi)充氣正比計數(shù)管。采用無氧高導電性銅作為圓筒型計數(shù)管的陰極（壁），外徑為38.10mm，長度分別為94.0mm、188.0mm、281.9mm，空間體積分別為90.00mL、179.53mL、268.84mL。采用1/4英寸標準閥門作為充氣閥門，數(shù)據(jù)獲取和處理系統(tǒng)含有甄別器6路，分6路同時計數(shù)。采用由閥門及Swagelok管件連接組成的充放氣真空系統(tǒng)。結(jié)合具體測試可以確定，研究采用的內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)存在10-7Pa·L·s-1以下的漏率，而通過廢氣罐收集管路中的廢氣，即可避免環(huán)境污染問題出現(xiàn)[2]。

三、具體實驗及結(jié)果討論

（一）坪曲線與本底

在充放氣真空系統(tǒng)上分別接入內(nèi)充氣正比計數(shù)管，充入99.99%的純甲烷（工作氣體）至所需壓力，正比計數(shù)管的坪特性測試采用65Zn（外γ源）進行。設(shè)置1.0V的單道下閾，計數(shù)管的高壓緩慢改變，即可得到坪曲線。在50kPa和100kPa兩種氣壓條件下，采用65Zn對坪特性進行測試，可確定短正比管、中正比管、長正比管在50kPa氣壓條件下的高壓分別處于2200～2500區(qū)間、2100～2500區(qū)間、2100～2500區(qū)間，坪斜分別為0.44%/100V、0.40%/100V、0.36%/100V。在100kPa氣壓條件下，高壓均處于2750～3300區(qū)間，坪斜分別為0.44%/100V、0.44%/100V、0.34%/100V。結(jié)合上述數(shù)據(jù)進行分析可以確定，3支計數(shù)管在100kPa氣壓條件下的坪特性良好，存在550V的坪長以及小于0.5%/100V的坪斜。同時，坪電壓在50kPa氣壓條件下向低電壓移動，這是由于自由程因氣壓低而變大，電子在平均自由程上因較低的電壓獲得了足夠大的能量，新的離子對會因此產(chǎn)生。基于實驗可以確定，短、中、長3支正比計數(shù)管的本底計數(shù)率分別為1s-1、2s-1、3s-1。

（二）系統(tǒng)死時間測量與控制

插入6個門產(chǎn)生器與定標器和6路甄別器之間，死時間控制采用改變門產(chǎn)生器門寬的方式，各路的死時間測量采用雙振蕩器，可測得6路死時間分別為1.98μs、2.01μs、2.02μs、2.00μs、2.02μs、2.01μs。由于屬于非擴展型死時間，需采用式（2）進行死時間校正，式中的N2、τ分別為直接讀出的計數(shù)率（定標器）、系統(tǒng)死時間。

（2）

（三）87Kr測量

由86Kr（99.46%豐度）在反應(yīng)堆中輻照，即可獲取87Kr。在充放氣真空系統(tǒng)上將由此獲得的87Kr混合純甲烷，即可向正比計數(shù)管中同時充入混合氣體，開展針對性的絕對測量。采用6路甄別器進行實驗，甄別閾分別取3.0V、2.6V、2.2V、1.8V、1.4V、1.0V。開展具體實驗可得到甄別閾與相應(yīng)計數(shù)率的線性關(guān)系，需基于本底及死時間對計數(shù)率進行修正，甄別閾的影響通過將甄別曲線外推到零閾值即可消除。分別線性外推計數(shù)管坪上的2400V、2300V、2200V3條高壓曲線，即可得到0.2%的計數(shù)率平均值（3個零甄別閾）相對標準偏差，可以將其視作外推甄別閾產(chǎn)生的不確定度?；趯嶒灴梢源_定，87Kr在堆輻照后含有半衰期為4.48h的少量85Krm，以及半衰期為16.8h、59.4d的少量125Xe、125I，因此需設(shè)法扣除相關(guān)干擾。對于半衰期長的125I，可忽略其影響。

基于對1個樣品進行的測量可以發(fā)現(xiàn)，在測量時間為20s下，3次測量得到的放射性活度濃度結(jié)果分別為40.73Bq/mL、40.69Bq/mL、40.51Bq/mL，開展進一步計算可求得放射性活度濃度的最終值，即40.64Bq/mL，存在0.2%的相對標準偏差。圍繞放射性濃度測量不確定度進行研究，可最終得到40.64（1±0.9%）Bq/mL的結(jié)果。

結(jié)論：綜上所述，內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)可較好服務(wù)于87Kr放射性活度濃度的絕對測量。在此基礎(chǔ)上，本文涉及的測量原理、實驗裝置、坪曲線與本底、系統(tǒng)死時間測量與控制、87Kr測量等內(nèi)容，則提供了可行性較高的內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)應(yīng)用路徑。為更好服務(wù)于87Kr放射性活度濃度的絕對測量，相關(guān)理論與設(shè)備的升級探索同樣需要得到業(yè)內(nèi)人士的重視。

參考文獻：

[1]李奇，樊元慶，王世聯(lián).低本底內(nèi)充氣正比計數(shù)管測量～（37）Ar活度[J].原子能科學技術(shù)，2019，53（04）：734-738.

[2]李奇，王世聯(lián)，樊元慶.用內(nèi)充氣正比計數(shù)管準確測量～（131）Xe～m活度濃度[J].核技術(shù)，2018，41（01）：49-53.

基金項目：國家重點研發(fā)計劃重點專項（ZLJC1605—3，科技部課題編號2016YFF0200803）