先進材料焊接現狀及進展

摘要：隨著現代科學技術的發(fā)展，對焊接質量及結構性能的要求越來越高，各種先進及特殊材料的焊接近年來不斷涌現。先進材料極大的推動了科學技術進步和社會發(fā)展，并在電子、能源、車輛制造、航空航天、核工業(yè)等部門中得到了應用。先進材料的焊接涉及面很廣泛，其主要特點是高性能、高硬度、焊接難度大，受到人們的關注。僅以先進陶瓷、金屬間化合物、C/C復合材料為例，闡述先進材料特種焊接現狀及研究進展，對推進先進材料焊接研究及發(fā)展有一定的意義。

關鍵詞：先進材料;特種焊接;金屬間化合物;C/C復合材料

中圖分類號：TG40? ? ? ? ? ? 文獻標志碼：A? ? ? ? ? ?文章編號：1001-2003（2020）09-0103-08

DOI：10.7512/j.issn.1001-2303.2020.09.11

0? ? 前言

先進材料是指具有比傳統(tǒng)鋼鐵和有色金屬更優(yōu)異的性能、能夠滿足高新技術發(fā)展需求和具有特殊性能及用途的工程材料。先進材料的連接在工程結構中會出現較多的問題，有時甚至會阻礙整個工程的進展。一些先進材料的連接，采用常規(guī)的焊接方法難以完成，日益受到工程界人士的重視[1]。先進材料焊接涉及面很廣，并且處于不斷地開發(fā)和應用中。文中僅對工程中經常涉及到的先進材料（如高技術陶瓷、金屬間化合物、C/C復合材料等）的焊接特點、研發(fā)現狀及發(fā)展等作簡明闡述。

1 先進陶瓷材料

先進陶瓷材料又稱高技術陶瓷、新型陶瓷或高性能陶瓷，是以精制的高純、超細人工合成的無機化合物為原料，采用精密控制的制備工藝獲得的具有優(yōu)異性能的新一代陶瓷。先進陶瓷是隨著現代電器，電子、航空、原子能、冶金、機械、化學等工業(yè)以及計算機、空間技術、新能源開發(fā)等技術的進步而發(fā)展起來的，其原料豐富、應用領域廣闊。但由于陶瓷塑性和韌性差，加工困難，不易制成大型或形狀復雜的構件。

在實際應用中，常采用連接技術制成陶瓷-金屬復合構件，這樣既能發(fā)揮陶瓷與金屬各自的性能優(yōu)勢，又能降低生產成本，陶瓷與金屬焊接具有良好的應用前景[2]。例如用于汽車發(fā)動機增壓器轉子（可以降低尾氣排放）、陶瓷/鋼搖桿、陶瓷/金屬挺柱、火花塞、高壓絕緣子、電子元器件（如真空管外殼、整流器外殼）等。而研究開發(fā)高效陶瓷發(fā)動機成為世界各國高新技術競爭的熱點之一。例如，使用陶瓷發(fā)動機可將工作溫度從

1 000 ℃提高到1 300 ℃，熱效率從30%提高到50%，質量減輕20%，節(jié)省燃料30%～50%。據美國福特汽車公司的專家估計，如果全美國的車輛都采用陶瓷發(fā)動機，那么每年至少可節(jié)約石油5億桶。

日本將結構陶瓷看作是繼微電子之后又一個可帶來巨大效益的新領域，研制的213 kW陶瓷發(fā)動機已經形成規(guī)模生產。德國對陶瓷內燃機的研發(fā)也走在世界前列，德國奔馳汽車公司研制的“2000年轎車”就是由陶瓷燃氣輪機驅動的。在歐洲“尤里卡計劃”中，法國、德國和瑞典三個國家已經研制出功率為147 kW的陶瓷渦輪噴氣發(fā)動機，其工作溫度可達1 600 ℃，比普通發(fā)動機高出600 ℃以上。

1.1 陶瓷與金屬連接存在的問題

由于陶瓷材料與金屬原子結構之間存在本質上的差別，因此無論是與金屬連接還是陶瓷本身的連接都存在不少問題。陶瓷與金屬材料焊接中出現的主要問題有：

（1）焊接應力和裂紋。

陶瓷的線脹系數較小，與金屬的線脹系數相差很大（見圖1），例如SiC和Si3N4的線脹系數分別只有4×10-6/K和3×10-6/K，而鋁和鐵的線脹系數分別高達23.6×10-6/K和11.7×10-6/K。此外，陶瓷的彈性模量也很高，在焊接加熱和冷卻過程中，陶瓷和金屬會產生差異很大的膨脹和收縮，在接頭附近產生較大的熱應力。熱應力的分布極不均勻，使接合界面產生應力集中，從而造成接頭區(qū)產生裂紋，導致連接陶瓷接頭的斷裂破壞。

控制陶瓷與金屬焊接接頭應力集中的方法有：一是在焊接時盡可能地減少焊接部位及其附近的溫度梯度，控制加熱和冷卻速度，降低冷卻速度有利于應力松弛從而減小應力。二是采用金屬中間層，在陶瓷與金屬之間加入塑性材料或線脹系數接近陶瓷的金屬。擴散焊時采用中間層可以降低擴散溫度、減小壓力和減少保溫時間，以促進界面擴散和去除雜質元素，同時降低接頭區(qū)的殘余應力。例如在陶瓷與Fe-Ni-Co合金之間，加入厚度20 μm的Cu箔作為過渡層，加熱溫度1 050 ℃、保溫時間10 min、壓力15 MPa下可得到抗拉強度72 MPa的擴散焊接頭。

（2）陶瓷與金屬很難潤濕。

陶瓷材料潤濕性很差或根本不潤濕。故采用釬焊或擴散焊的方法連接陶瓷與金屬材料，由于熔融金屬在陶瓷表面很難潤濕，難以選擇合適的釬料與基體結合。為了使陶瓷與金屬達到釬焊連接的目的，需使釬料對陶瓷表面產生潤濕，或提高對陶瓷的潤濕性。

在陶瓷連接過程中，也可在陶瓷表面進行金屬化處理（用物理或化學的方法覆上一層金屬），然后再進行陶瓷/陶瓷或陶瓷/金屬的連接。這種方法實際上就是將陶瓷/陶瓷或陶瓷/金屬的連接轉變成金屬之間的連接，但是該方法的結合強度不高，主要用于密封的焊縫。采用活性金屬Ti在界面反應形成Ti的化合物，也可獲得良好的潤濕性。

由于陶瓷/金屬之間的連接是通過過渡層（擴散層或反應層）結合的，陶瓷/過渡層/金屬之間的界面反應對接頭的成形和性能有很大的影響。界面反應的物相結構是影響陶瓷/金屬結合的關鍵。

在陶瓷與金屬擴散焊時，陶瓷/金屬界面發(fā)生反應形成化合物，所形成的物相結構取決于陶瓷與金屬（包括中間層）的種類，也與焊接條件（如加熱溫度、表面狀態(tài)、中間合金及厚度等）有關。例如，SiC陶瓷與金屬的界面反應一般生成該金屬的碳化物、硅化物或三元化合物，有時還生成四元、多元化合物或非晶相。Al2O3陶瓷與金屬的界面反應一般生成該金屬的氧化物、鋁化物或三元化合物，如Al2O3與Ti的反應生成TiO和TiAlx。Al2O3陶瓷與金屬接頭中可能出現的界面反應產物如表1所示。

（3）易生成脆性化合物，降低界面接合強度。

由于陶瓷和金屬的物理化學性能差別很大，連接時界面處除存在鍵型轉換外，還容易發(fā)生各種化學反應，在結合界面生成各種碳化物、氮化物、硅化物、氧化物以及多元化合物等。這些化合物硬度高、脆性大，降低了陶瓷/金屬界面接合強度，也是導致裂紋產生和接頭脆性斷裂的主要原因。確定界面脆性化合物相時，由于一些輕元素（C、N、B等）的定量分析誤差很大，需制備多種試樣進行標定。多元化合物的相結構確定一般通過X射線衍射方法和標準衍射圖譜進行對比，但有些化合物沒有標準圖譜，使得物相確定有一定的難度。

陶瓷與金屬接頭在界面間存在著原子結構能級的差異，兩種材料間的界面反應對接頭的形成、微觀組織和性能有很大的影響。陶瓷材料主要含有離子鍵或共價鍵，表現出非常穩(wěn)定的電子配位，很難被金屬鍵的熔融金屬潤濕，所以采用通常的熔焊方法使金屬與陶瓷產生熔合是很困難的。用金屬釬料釬焊陶瓷/陶瓷或陶瓷/金屬材料時，要么對陶瓷表面先進行金屬化處理，對被焊陶瓷進行表面改性，或是在釬料中加入活性元素，使釬料與陶瓷之間發(fā)生化學反應，從而使陶瓷的表面分解形成新相，產生化學吸附機制，以形成結合牢固的陶瓷/金屬界面，保證其界面接合強度。在陶瓷和金屬之間插入中間緩沖層也可降低應力，提高接頭強度。

1.2 陶瓷與金屬的連接方法

陶瓷與金屬之間的連接方法包括機械連接、粘接和焊接。常用的焊接方法主要有釬焊連接、擴散連接、電子束焊、激光焊等，如表2所示。

（1）陶瓷與金屬釬焊連接。

分為間接釬焊和直接釬焊。間接釬焊是先在陶瓷表面進行金屬化，再用普通釬料進行釬焊。陶瓷表面金屬化最常用的方法是Mo-Mn法，此外還有物理氣相沉積（PVD）、化學氣相沉積（CVD）、熱噴涂法以及離子注入法等。間接釬焊工藝復雜，應用受到一定限制。

直接釬焊法是在釬料中加入活性元素，如過渡金屬Ti、Zr、Hf、Nb、Ta等，通過化學反應使陶瓷表面發(fā)生分解，形成反應層。反應層主要由金屬與陶瓷的化合物組成，這些產物大多表現出與金屬相同的結構，因此可以被熔化的金屬潤濕。直接釬焊陶瓷的關鍵是使用活性釬料，在釬料能夠潤濕陶瓷的前提下，還要考慮高溫釬焊時陶瓷與金屬線脹系數差異是否會引起裂紋。

（2）固態(tài)擴散連接。

固態(tài)擴散連接主要采用真空擴散連接，也有采用熱等靜壓法擴散連接的。它是陶瓷/金屬連接常用的方法，是指在一定的溫度和壓力下，被連接接觸表面局部發(fā)生塑性變形，或通過被連接表面產生的瞬態(tài)液相而擴大被連接面的物理接觸，界面原子間相互擴散而形成整體可靠連接的過程。其特點是接頭質量穩(wěn)定、連接強度高、接頭高溫性能和耐腐蝕性能好。

固相擴散連接中界面的結合是靠塑性變形、擴散和蠕變機制實現的，其連接溫度較高，陶瓷/金屬固相擴散連接溫度通常為金屬熔點的70%～90%。由于陶瓷和金屬的線脹系數和彈性模量不匹配，易在界面附近產生很大的應力，很難實現直接固相擴散連接。為緩解陶瓷與金屬接頭殘余應力以及控制界面反應，抑制或改變界面反應產物以提高接頭性能，常采用加中間層的擴散焊。

（3）陶瓷與金屬的熔化焊。

陶瓷具有很高的熔點，在高溫下具有極好的化學穩(wěn)定性，因此一般的熔化焊很難進行陶瓷/金屬的連接。陶瓷與金屬的熔化焊方法主要包括電子束焊、激光焊等。因為陶瓷材料極脆，塑、韌性很低，采用熔化焊方法雖然速度快、效率高，可以形成高溫下性能穩(wěn)定的連接接頭，但是為了降低焊接應力，防止裂紋的產生，必須采用輔助熱源進行預熱和緩冷，工藝參數難以控制，設備投資昂貴，使其應用受到很大的限制。近年來，陶瓷與金屬的電子束焊和激光焊正在擴大其應用。

2 金屬間化合物

金屬間化合物（IMC）是指由兩種或更多種金屬組元按比例組成的、具有不同于其組成元素的長程有序晶體結構和金屬特性（有金屬光澤、導電性和導熱性）的化合物。其種類繁多，且不遵循傳統(tǒng)的化合價規(guī)律[3]。目前，用于工程結構的金屬間化合物集中于Ni-Al、Ti-Al和Fe-Al三大合金系。Ni-Al系金屬間化合物研究較早，取得了許多成果并已獲得應用，如用于柴油機部件、電熱元器件、航空航天飛機緊固件等[4]。Ti-Al系金屬間化合物由于密度小、性能好，是潛在的航空航天材料。Fe-Al系金屬間化合物除具有高強度、耐腐蝕等優(yōu)點外，還具有成本低等優(yōu)勢[5]。

由輕金屬（如Ti、Al）組成的金屬間化合物密度小、熔點高、高溫性能好等，在航空航天領域具有極佳的應用前景。Ti-Al合金可替代鎳基合金制成航空發(fā)動機高壓渦輪定子支承環(huán)、高壓壓氣機匣、發(fā)動機燃燒室擴張噴管噴口等，我國宇航工業(yè)正試用這類合金制造發(fā)動機熱端部件，應用前景廣闊[2，4，6-7]。下面僅以TiAl和Ti3Al合金的擴散連接為例闡明其特點。

2.1 TiAl合金擴散焊的特點

20世紀90年代美國GE發(fā)動機公司將TiAl合金（Ti-47Al-2Cr-2Nb）低壓氣機葉片安裝在CF6-80C2戰(zhàn)機上，并做了1 000個模擬飛行周次的考核，結果TiAl合金葉片完整無損。其后美國國家航空航天總署（NASA）的AITP計劃，將TiAl合金用作GE-90發(fā)動機5級和6級低壓氣機葉片，取代原來的Rene77葉片，質量降低80 kg。在壓氣機葉片臺架試車取得進展的同時，TiAl合金作為機匣、渦輪盤、支撐架、導梁等應用也在逐步展開。

（1）直接擴散焊。

工藝參數（溫度、時間、壓力等）對TiAl合金擴散焊接頭的性能影響如表3所示。Ti-48Al合金擴散焊過程中，在加熱溫度1 200 ℃、保溫時間64 min和壓力15 MPa條件下，得到了界面結合良好、沒有顯微孔洞的擴散焊接頭，接頭的室溫抗拉強度達到225 MPa，斷于母材。

利用超塑性擴散連接TiAl金屬間化合物，可大大降低擴散焊所需溫度和時間。對于Ti-47Al-Cr-Mn-Nb-Si-B合金，在加熱溫度923～1 100 ℃、壓力20～40 MPa和真空度4.5×10-4 Pa的條件下進行超塑性擴散連接，可以獲得性能良好的擴散焊接頭，拉伸試件斷于母材基體。試驗表明，TiAl金屬間化合物晶粒尺寸在4 μm以下、加熱溫度880 ℃以上、變形率為10%時，容易實現TiAl的超塑性擴散焊。

（2）加中間層的擴散焊。

加中間層可以改善表面接觸、促進塑性流動和擴散過程，提高TiAl擴散焊接頭的性能。中間層的化學成分、添加方式和厚度對擴散焊接頭性能有重要的影響。中間層可以是純金屬，也可以是含有活性元素或降熔元素的合金。TiAl擴散焊常用中間層及工藝參數如表4所示。采用中間層可以使TiAl在相對低的溫度和壓力下進行擴散焊。

采用Ti-18Al合金和Ti-45Al合金作為中間層，在擴散焊接過程中將發(fā)生元素的擴散，但是接頭強度不高。若在焊后進行1 150～1 350 ℃的熱處理，進行充分的擴散，連接界面的組織與母材趨于一致，接頭的強度和塑性都得到改善，可達到母材的水平。此外，采用較低熔點的Ti-15Cu-15Ni作中間層，對Ti-48Al-2Cr-2Nb合金進行過渡液相擴散連接，可以很好地改善界面接觸，提高擴散焊接頭的性能。

2.2 Ti3Al合金的擴散連接

焊接壓力9 MPa、保溫時間30 min條件下，連接溫度對Ti3Al合金擴散焊接頭剪切強度的影響如圖2a所示。在800～840 ℃的加熱溫度范圍內，接頭的剪切強度較低而且變化緩慢;連接溫度超過840 ℃時，擴散焊接頭的剪切強度迅速提高，在940 ℃時達到751 MPa。

連接溫度為990 ℃、壓力12 MPa條件下保溫時間對Ti3Al合金擴散焊接頭剪切強度的影響如圖2b所示。隨著保溫時間從15 min提高到30 min，擴散焊接頭的剪切強度迅速提高;當保溫時間超過30 min之后，接頭剪切強度上升的速度變慢。當保溫時間為70 min時，接頭的剪切強度接近于母材;保溫時間繼續(xù)增加時，由于晶粒粗化，擴散接頭的剪切強度下降。

3 C/C復合材料

復合材料是指由兩種或兩種以上物理和化學性質不同的物質，按一定方式、比例及分布方式合成的一種多相固體材料。復合材料的應用優(yōu)勢在于其可設計性，結構-功能一體化是復合材料的發(fā)展趨勢。過去30年，復合材料在戰(zhàn)機中的應用持續(xù)增長，取代了相當一部分傳統(tǒng)結構材料，當復合材料占結構質量20%～25%時，飛機機體的減重效果大幅增加。在人造衛(wèi)星、太空戰(zhàn)、天地往返運輸系統(tǒng)、運載火箭箭體、戰(zhàn)略導彈彈頭材料等結構中，復合材料的應用起著關鍵性的作用。例如美國、俄羅斯、中國近期研制的遠程及洲際戰(zhàn)略導彈端頭帽幾乎都采用了碳/碳復合材料[8]。

碳/碳復合材料特別適于遠程導彈和返地衛(wèi)星前沿的頭帽，其優(yōu)勢為：①耐高溫、密度小;對于洲際導彈來說，每減重1 kg，可增加300 km射程;對宇宙飛船和航天飛機來說，每減重1 kg可減少2 kN的推力，大大節(jié)省火箭燃料。②碳纖維復合材料在超高溫和高氣流的沖擊下燒蝕速度慢，燒結后結成一層堅固而疏松的“海綿體”，既可防止進一步燒蝕，又可起隔熱作用。

3.1 C/C復合材料的連接性分析

（1）C/C復合材料連接的主要問題。

C/C復合材料憑借其高比強度和優(yōu)異的高溫性能在航空航天領域成為一種極具吸引力的高溫結構材料，已用于飛機制動片、航天飛機的鼻錐和翼前緣以及渦輪引擎部件，如燃燒室和增壓器的噴嘴等。由于C/C復合材料主要在具有特殊要求的極端環(huán)境下工作，將其連接成零部件或將C/C復合材料與其他材料連接使用具有重要意義。C/C復合材料連接中可能出現的主要問題如下：

①在連接過程中如何保證C/C復合材料原有的優(yōu)異性能不受破壞。

②如何獲得與C/C復合材料性能相匹配的接頭區(qū)（或連接層）。

針對以上兩個問題，真空擴散焊和釬焊是最有希望獲得成功的連接技術。但是，由于C/C復合材料的工作條件特殊，連接過程必須考慮C/C復合材料應用中的特殊要求。例如，作為宇航結構材料其主要要求為高比強度和高溫性能;而作為核聚變反應堆材料則除了熱-力學性能外，還必須滿足特殊的低激活準則。文中僅以擴散連接為例闡明C/C復合材料的連接特點。

（2）C/C復合材料的擴散連接。

采用能與碳作用生成碳化物的石墨作中間層的方法對C/C復合材料進行擴散連接，中間層材料可以采用石墨（C）、硼（B）、鈦（Ti）或TiSi2等。不管是哪種方式，都是通過中間層與C的界面反應，形成碳化物或晶體從而達到相互連接的目的。在擴散焊加熱過程中，先通過固態(tài)擴散連接或液相與C/C復合材料母材相互作用，生成熱穩(wěn)定性較低的碳化物過渡接頭。然后，加熱到更高溫度使碳化物分解為石墨和金屬，并使金屬完全蒸發(fā)消失，最終在連接層中僅剩下石墨片晶。這種接頭的結構形式為：（C/C復合材料）/石墨/（C/C復合材料），其中除了C外無其他外來材料。但是從實際結果看，所得接頭的強度性能不令人滿意，主要原因是接頭中石墨晶片的強度不足。

作為提高石墨晶片強度的措施，以Mn作為填充材料生成石墨中間層擴散連接C/C復合材料可獲得相對較好的效果，其關鍵在于：

①所加的中間層和填充金屬要能與C/C復合材料中的C反應，形成完整的碳化物連接層。碳化物只是擴散連接過程的中間產物，但碳化物的形成也很關鍵，沒有碳化物連接層，也就不能獲得最終的石墨晶片連接層。

②高溫下碳化物的分解和金屬元素（或碳化物形成元素）的蒸發(fā)，形成石墨晶片連接層。而形成碳化物連接層后不一定能形成完整的石墨晶片連接層，還取決于所形成的碳化物連接層在高溫下能否充分分解。

研究表明，蒸氣壓過高的金屬、易氧化的金屬、生成的碳化物在很高溫度（>2 000 ℃）分解的金屬以及高溫下不易蒸發(fā)的金屬，不適合用作形成石墨中間層擴散連接C/C復合材料的填充金屬。

（3）提高C/C復合材料擴散連接強度的措施。

針對加石墨中間層的C/C復合材料擴散焊接頭強度低的問題，為了獲得耐高溫的接頭，可采用形成碳化物的難熔金屬（如Ti、Zr、Nb、Ta和Hf等）作中間層，在2 300～3 000 ℃進行擴散連接。用難熔的化合物（如硼化物和碳化物）作為連接C/C復合材料的中間層可以提高接頭的高溫強度。

用B或B+C中間層擴散連接C/C復合材料時，B與C在高溫下發(fā)生化學反應，形成硼的碳化物。連接溫度對用B和B+C作中間層的C/C復合材料接頭抗剪強度的影響（剪切試驗溫度1 575 ℃）如圖3所示。所用試件尺寸25.4 mm×12.7 mm×6.3 mm，三維纖維增強。由圖可知，擴散連接溫度低于2 095 ℃時，B中間層的接頭強度比B + C中間層的強度高;溫度超過2 095 ℃以后，由于B的蒸發(fā)損失，導致擴散接頭強度急劇下降。在1 995 ℃連接溫度下，擴散連接壓力由3.10 MPa增加到7.38 MPa時，擴散接頭在1 575 ℃的抗剪強度由6.94 MPa增加到9.70 MPa。這表明壓力高時接頭中間層的致密度較高，接頭強度也較高。但過高的壓力會導致C/C復合材料的性能受損。試驗溫度對用B作中間層的C/C復合材料接頭抗剪強度的影響如圖4所示。所有試驗都是在擴散連接條件下（加熱溫度1 995 ℃，保溫時間15 min，壓力7.38 MPa）獲得的。由圖4可知，開始時接頭的抗剪強度隨試驗溫度升高而增加，但超過約1 600 ℃以后抗剪強度急劇下降，原因可能與連接中間層的強度下降有關。

4 結論

先進材料的開發(fā)是發(fā)展高新技術的重要物質基礎，隨著航空航天、新能源、電子等工業(yè)的發(fā)展，人們對材料的性能提出了越來越高的要求。先進材料的焊接研發(fā)及應用推動了科技進步、產業(yè)結構的變化，先進陶瓷材料、金屬間化合物和C/C復合材料的開發(fā)與應用，為開發(fā)能源、開發(fā)太空和海洋、探索航空航天等領域提供了重要的物質基礎。先進材料的焊接研發(fā)及應用與高新技術的發(fā)展密切相關，而且有獨特且和難以替代的作用。高性能先進結構材料的焊接研發(fā)和產業(yè)化為裝備大型化、高參數化、多功能化打下了必要的物質基礎，先進材料焊接技術的迅速發(fā)展，將推進社會不斷進步和發(fā)展。

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Present situation and progress of welding for advanced materials

LI Yajiang

（Shandong University， Ji'nan 250100， China）

Abstract： The requirements for welding quality and structural performance are getting higher and higher with the development of modern science and technology. All kinds of advanced and special materials continue to emerge in recent years. Advanced materials have greatly promoted the progress of science and technology and social development， and have been applied in electronics， energy， vehicle manufacturing， aerospace and nuclear industry. The welding of advanced materials involves a wide range of areas because they have some characteristics of high performance， high hardness and welding difficulty. Present situation and research progress of special welding of advanced materials is clarified with the example of advanced ceramics， intermetallics and C composites， which has a certain significance for promoting the research and development of advanced materials welding.

Key words： Advanced materials; Special welding; Intermetallic compounds; C-C composites