含Gemini表面活性劑的復(fù)配體系

周銀 胡思齊 陳晗宇

摘 ? ? ?要： 近年來Gemini 表面活性劑行業(yè)發(fā)展迅速，各種性能優(yōu)異的新型Gemini 表面活性劑不斷問世，然而其昂貴的價(jià)格以及復(fù)雜的合成和提純工藝限制了它在市場(chǎng)應(yīng)用的進(jìn)一步推廣。而復(fù)配技術(shù)卻能夠巧妙地解決這一大難題，恰當(dāng)?shù)厥褂脧?fù)配技術(shù)，能夠推進(jìn)Gemini 表面活性劑的發(fā)展。對(duì)含Gemini 表面活性劑的4種復(fù)配體系（陰-陰復(fù)配、陰-非復(fù)配、陰-陽(yáng)復(fù)配、陰-兩性復(fù)配）進(jìn)行了研究，介紹了4種不同復(fù)配體系的作用機(jī)理，并結(jié)合Gemini 表面活性劑復(fù)配后所產(chǎn)生的增效效應(yīng)對(duì)其未來的發(fā)展進(jìn)行展望。

關(guān) ?鍵 ?詞：Gemini表面活性劑;復(fù)配;增效效應(yīng)

中圖分類號(hào)：TQ 423 ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A ? ? ? 文章編號(hào)： 1671-0460（2020）08-1781-07

Abstract： In recent years， the Gemini surfactant industry develops rapidly， and various new Gemini surfactants with excellent properties have been developed continuously. However， its high price， complex synthesis and purification process limit its further application in the market. The complex surfactant technology can solve this problem skillfully. The proper use of complex technology can promote the development of Gemini surfactants. In this paper， four kinds of mixing systems （anionic-anionic surfactant， anionic-nonionic surfactant， anionic-cationic surfactant， anionic- zwitterionic surfactant） containing Gemini surfactant were studied. The mechanism of these four mixing systems was introduced， and the future development of Gemini surfactants was prospected.

Key words： Gemini surfactant; Mixing system; Synergistic effect

表面活性劑是一類在很低濃度時(shí)就能顯著降低表（界）面張力的物質(zhì)，通常由一個(gè)親水頭基和一條疏水鏈組成。離開表面活性劑，很多工作都將無法開展[1-2]。近年來，隨著表面活性劑行業(yè)的發(fā)展，越來越多的新型表面活性劑被研發(fā)出來，目前備受關(guān)注的Gemini 表面活性劑便是其中之一。與傳統(tǒng)表面活性劑不同的是，它是由一個(gè)連接基團(tuán)將兩個(gè)傳統(tǒng)單鏈表面活性劑連接而成[3-7]，結(jié)構(gòu)如圖1所示。與傳統(tǒng)表面活性劑相比，Gemini表面活性劑表現(xiàn)出了更好的表面以及界面性能，并且Gemini表面活性劑可通過聯(lián)接基的作用減弱分子間的反作用力，使得Gemini表面活性劑分子更容易排列在油水之間，如圖2所示[8]，因此可明顯降低油水界面張力。Gemini 表面活性劑之所以引起廣大學(xué)者濃厚興趣，不僅僅是因?yàn)樗鼉?yōu)異的表（界）面活性，還因?yàn)镚emini 表面活性劑自身獨(dú)特的分子結(jié)構(gòu)，研究者們可以通過調(diào)控分子間的作用力產(chǎn)生出各種新穎的聚集體，同時(shí)衍生出一些特殊的性質(zhì)，這些特性使其具有非常廣闊的應(yīng)用前景[9-11]。

毋庸置疑，Gemini 表面活性劑性能卓越，并且隨著其技術(shù)的發(fā)展已經(jīng)遍布各行各業(yè)[12-14]，但是目前Gemini 表面活性劑市場(chǎng)卻仍舊不溫不火，限制其應(yīng)用的主要原因是因?yàn)槠鋬r(jià)格昂貴、產(chǎn)率偏低且中間產(chǎn)物不易純化、難以消除等[15]。而復(fù)配技術(shù)的出現(xiàn)很好地解決了這一大難題，實(shí)踐表明，單組分表面活性劑效果常常不及多組分混合后的效果，因?yàn)閷⒉煌谋砻婊钚詣┌凑找欢ㄅ浔然旌峡梢援a(chǎn)生增效作用，從而提高整體的表面活性以及溶液穩(wěn)定性，獲得單組分表面活性劑達(dá)不到的優(yōu)異性能或者是單組分表面活性劑所不具備的一些性質(zhì)，并且能更好地應(yīng)用于實(shí)際生活中[16-19]。復(fù)配體系不僅表現(xiàn)出比單一表面活性劑體系高得多的表面活性，而且還可以大大降低Gemini表面活性劑的成本，因?yàn)橥ㄟ^復(fù)配能夠使用更少量的Gemini表面活性劑達(dá)到甚至超過其本身的效能，并且Gemini 表面活性劑由于其自身結(jié)構(gòu)的獨(dú)特性加上復(fù)配體系的靈活多樣化，這使得含Gemini 表面活性劑的復(fù)配體系更加具有可探究性。因此尋找合適的復(fù)配體系來提高Gemini表面活性劑的應(yīng)用及發(fā)展引起了大家的廣泛關(guān)注。

本文主要對(duì)含Gemini 表面活性劑的復(fù)配體系進(jìn)行綜述，介紹復(fù)配體系的作用機(jī)理，研究含Gemini 表面活性劑復(fù)配體系的增效效應(yīng)以及協(xié)同作用，并結(jié)合含Gemini 表面活性劑的復(fù)配體系的研究成果對(duì)其在市場(chǎng)上的需求和發(fā)展進(jìn)行展望。

1 ?表面活性劑的復(fù)配體系

復(fù)配體系，顧名思義就是將兩種或多種不同的物質(zhì)按適當(dāng)比例混合，然后對(duì)其進(jìn)行一系列的研究，尋找具有最佳協(xié)同效應(yīng)的復(fù)配體系。復(fù)配能夠通過分子間的相互作用、絡(luò)合作用、靜電作用等不同的方式以達(dá)到特定的綜合性能，具有比單一組分更大的優(yōu)越性。它又分為理想混合體系與非理想混合體系，二者的差別在于非理想混合體系考慮了混合體系中的分子之間作用力的影響而理想體系沒有考慮[20-21]。表面活性劑的復(fù)配體系主要有4大類型[22]，分別為陰-陰復(fù)配體系、陰-非離子復(fù)配體系、陰-兩性復(fù)配體系，陰-陽(yáng)復(fù)配體系。復(fù)配體系在降低表面張力效率、降低表面張力能力、增強(qiáng)形成膠團(tuán)能力以及減少相與相之間的界面張力等有著不錯(cuò)的增效作用[23-24]。

Gemini 表面活性劑除了在表（界）面上表現(xiàn)出優(yōu)異性能外，其特殊的雙鏈結(jié)構(gòu)致使它的復(fù)配體系在溶液中較易形成球狀、層狀和棒狀等多種新穎的聚集體，讓溶液呈現(xiàn)出多樣化的宏觀性質(zhì)，如豐富的黏彈性、多樣的相行為等[25]。因此Gemini 表面活性劑及其復(fù)配體系引起了大家的廣泛關(guān)注。

2 ?含Gemini表面活性劑的復(fù)配體系

2.1 ?陰-陰復(fù)配體系

陰離子表面活性劑是目前最常用也是產(chǎn)量最大的一類表面活性劑，其耐溫性、耐鹽性等性質(zhì)相對(duì)較好。在陰-陰二者復(fù)配體系中，由于都是陰離子表面活性劑，二者混合時(shí)同種離子之間的排斥力會(huì)阻礙復(fù)配體系的定向排列，所以混合后體系的表面性能的增效效應(yīng)不是很強(qiáng)，但是這種同離子體系在一些其他性能方面卻有著良好的增效效應(yīng)，例如耐鹽性、流變性、形成膠束的能力等，這種增效效應(yīng)在兩種陰離子表面活性劑有著相同親水基時(shí)更為顯著。

申長(zhǎng)念[26]等將實(shí)驗(yàn)室自主合成的陰離子Gemini表面活劑（IXC8）與傳統(tǒng)陰離子表面活性劑十二烷基硫酸鈉（SDS）進(jìn)行復(fù)配，IXC8結(jié)構(gòu)如圖3所示，然后研究該復(fù)配體系的表面化學(xué)性能以及在不同溫度下分子之間的相互作用，并探索二者之間的最佳協(xié)同效應(yīng)。

研究結(jié)果表明，在35 ℃下IXC8/SDS混合體系在3∶7以及7∶3配比時(shí)存在降低表面張力效能的增效作用，25 ℃下5∶5配比時(shí)以及在30 ℃、35 ℃下所有配比時(shí)都具有降低表面張力效率的增效作用，另外所有的復(fù)配體系都有著形成膠束的增效作用。

牛菲[27]等將陰離子Gemini 表面活性劑十二烷基二苯醚二磺酸鈉（MADS）與傳統(tǒng)陰離子表面活性劑十二烷基苯磺酸鈉（SDBS）進(jìn)行復(fù)配，研究表明 MADS/SDBS 體系在復(fù)配比例為3∶7 時(shí)具有最佳的協(xié)同效應(yīng)，且該體系的表面性能、耐鹽性和流變性都要優(yōu)于任意單組分。

朱寶偉[28]等通過微波方法合成了陰離子Gemini 表面活性劑乙二醇雙琥珀酸2-乙基己酯磺酸鈉（Gemini-7），并研究了其與SDS復(fù)配體系的穩(wěn)定性、表面張力、泡沫性能、乳化性能和增溶性能等。研究結(jié)果表明，SDS/Gemini-7復(fù)配體系有著良好的協(xié)同效應(yīng)，在 SDS中加入少量的Gemini-7后，復(fù)配體系的泡沫性能、乳化性能和增溶性能與 SDS 單一體系相比都有顯著的提高。

Tsubone[29]等合成了陰離子Gemini 表面活性劑GA（結(jié)構(gòu)如圖4所示），將GA與SDS進(jìn)行復(fù)配。研究發(fā)現(xiàn)，該復(fù)配體系在降低表面張力能力及降低表面張力效率方面都有良好的增效效應(yīng)，并且該復(fù)配體系膠束在空氣-水界面有著明顯收縮的現(xiàn)象且對(duì)膠束形成有著增效作用。

2.2 ?陰-非復(fù)配體系

陰離子與非離子之間的相互作用有多種原因。首先是非離子組分的插入屏蔽了帶負(fù)電的陰離子表面活性劑親水頭基之間的相互排斥作用，弱化了帶有同種負(fù)電荷表面活性劑之間的相互作用力，使得整個(gè)混合體系處于更加穩(wěn)態(tài)的模式。再者是由于非離子表面活性劑自身的親水基具有一定的極性，通過離子-偶極的相互作用會(huì)定向的吸引離子基團(tuán)，從而使得膠團(tuán)表面的電荷密度減少，并且增強(qiáng)膠束和吸附層中的分子間的相互作用力[30]。

杜西剛[31]等研究了陰離子Gemini 表面活性劑Ia（結(jié)構(gòu)式如5所示）與非離子表面活性劑C10E6（結(jié)構(gòu)式為CH3（CH2）8CH2（OCH2CH2）6OH）復(fù)配體系的表面性能以及混合溶液中膠團(tuán)分子之間的相互作用。研究結(jié)果表明，兩種表面活性劑以任意比例復(fù)配的臨界膠束濃度（CMC）都要比任一單組分的CMC低，并且相互作用參數(shù)β都是負(fù)值，說明混合溶液中呈現(xiàn)的是一種相互吸引的作用，混合體系的膠團(tuán)聚集數(shù)比單一Ia的大，但是比單一C10E6小，這一現(xiàn)象說明非離子表面活性劑的加入使得Gemini 陰離子表面活性劑膠束的微觀極性變小。

Zhou[32]等研究了陰離子Gemini 表面活性劑C11pPHCNa（結(jié)構(gòu)式如圖6所示）與非離子Gemini 表面活性劑HBA（EO）80（結(jié)構(gòu)式如圖7所示）的復(fù)配體系的表面性能及添加NaCl對(duì)其性能的影響。研究表明，該復(fù)配體系具有顯著的混合效應(yīng)，混合后的表面性能要優(yōu)于任一的單一純組分，同時(shí)還發(fā)現(xiàn)，鹽的加入改善了體系的界面性能，同時(shí)鹽效應(yīng)對(duì)聚集形態(tài)的影響也很大。

Gosh[33]等將陰離子Gemini 表面活性劑212（結(jié)構(gòu)如圖8所示）與非離子表面活性劑C12E5和C12E8（結(jié)構(gòu)如圖9所示）進(jìn)行復(fù)配，研究發(fā)現(xiàn)該復(fù)配體系在pH為11時(shí)，向其中添加少量0.1 mol/L 的NaCl溶液能夠使得復(fù)配體系有最佳的表面性能協(xié)同增效效應(yīng)，并且發(fā)現(xiàn)其在空氣-水界面存在著更大的吸附傾向。

2.3 ?陰-陽(yáng)復(fù)配體系

陰-陽(yáng)復(fù)配是目前研究較多的復(fù)配體系，該復(fù)配體系的各組分之間有著較強(qiáng)的相互協(xié)同作用，主要作用機(jī)理是由于在混合溶液中陰、陽(yáng)離子表面活性劑會(huì)產(chǎn)生非常劇烈的靜電作用，這種作用很好地降低了維持混合體系平衡時(shí)所需的能量[14]，使得混合體系表現(xiàn)得更加活躍與高效;另外由于混合體系中離子之間的締合作用變強(qiáng)，在表面以及界面層的吸附所消耗的能量減少，所以表面（界面）吸附層的形成變得更加容易以及有著更加豐富的表現(xiàn)[34-35]。

Zhao [36]等將C11pPHCNa（結(jié)構(gòu)式如圖6所示）與十二烷基三甲基溴化銨（C12TABr）按不同比例混合，對(duì)其表面以及界面性能進(jìn)行研究。研究表明該體系表面性能增效作用明顯，存在協(xié)同作用，并且在C11pPHCNa/C12TABr比例為0.33時(shí)，表面性能達(dá)到最佳值。他們還發(fā)現(xiàn)該復(fù)配體系在水與空氣之間形成了吸附層，經(jīng)驗(yàn)證后得出混合體系吸附層形成的條件：

1） 組分之一須有相當(dāng)大的擴(kuò)散速率，擴(kuò)散速率快的可以先吸附在表面，通過異性電荷間的庫(kù)倫力，吸引另一組分;

2） 兩組分間有較大的疏水差異，從而使疏水性弱的組分與已經(jīng)吸附到表面上的強(qiáng)疏水性組分相互競(jìng)爭(zhēng)，競(jìng)爭(zhēng)時(shí)有相反電荷組分的分子相互吸引形成混合吸附層。

翟文[37]等研究了Gemini型陽(yáng)離子表面活性劑丙撐基雙（十八烷基二甲基氯化銨）（G3-18）、陰離子型表面活性劑α-烯基磺酸鈉（AOS）和水楊酸鈉（NaSal）復(fù)配形成膠束體系的流變特性，考察了復(fù)配體系的流動(dòng)性、黏彈性、觸變性和耐溫性能。結(jié)果表明，3% G3-18與1.5% NaSal的復(fù)配體系具有較好的流動(dòng)性、黏彈性和觸變性，還發(fā)現(xiàn)G3-18/NaSal復(fù)配體系在100 ℃、170 s-1 條件下恒剪切 90 min后保留黏度為30.83 mPa·s，證明該復(fù)配體系可應(yīng)用于100 ℃及以下儲(chǔ)層現(xiàn)場(chǎng)中。當(dāng)不斷地往G3-18/NaSal體系添加AOS時(shí)，在0.01～10 Hz頻率范圍內(nèi)，隨著AOS質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加，整個(gè)復(fù)配體系黏性區(qū)間為主要的頻率區(qū)間。其中當(dāng)向3% G3-18+1.5% NaSal復(fù)配體系中加入0.1%AOS時(shí)，在100 ℃、170 s-1 的操作條件下，恒剪切90 min后保留黏度為40.57 mPa·s，比不加AOS體系的保留黏度提高了31.6%，由此可知AOS 的加入可有效提高 3% G3-18與1.5% NaSal體系的耐溫耐剪切性能。

Wang[38]等研究了陽(yáng)離Gemini表面活性劑[C12H25（CH3）2N（CH2）sN（CH3）2C12H25]Br2（12-s-12Br2， s=2，4，6）與脫氧膽酸鈉（NaDC）的復(fù)配體系，研究發(fā)現(xiàn)混合體系的表面性能優(yōu)異于混合前單組分的表面性能，并且還發(fā)現(xiàn)在混合體系中，富含12-s-12Br2的區(qū)域，12-s-12Br2分子傾向于形成球形膠束，就像單組分Gemini表面活性劑一樣。而在富含NaDC的區(qū)域中，其NaDC分子的疏水表面構(gòu)成了富含NaDC的疏水膠束，Gemini表面活性劑則作為連接基將這些膠束聚集在一起，讓膠束成長(zhǎng)為層狀聚集體，如圖10所示，值得一提的是，在熱力學(xué)上這些不同膠束的形成都是放熱自發(fā)進(jìn)行的。對(duì)于富NaDC區(qū)域，可以根據(jù)不同的實(shí)際需求通過調(diào)控NaDC的濃度或者是添加一些其他的鹽類來形成不同尺寸大小的層狀聚集體，而富Gemini區(qū)域其囊泡膠束結(jié)構(gòu)因?yàn)轭愃朴谏锛?xì)胞結(jié)構(gòu)廣受生物醫(yī)藥領(lǐng)域的關(guān)注。

在該研究基礎(chǔ)上，Wang等[39]繼續(xù)深入研究了該Gemini 表面活性劑與?；敲撗跄懰徕c（STDC，結(jié)構(gòu)如圖11所示）復(fù)配體系的相行為。研究發(fā)現(xiàn)，它能夠出現(xiàn)一些單組分沒有的一些相態(tài)，以12-2-12/STD/水復(fù)配體系為例（如圖12所示），可以發(fā)現(xiàn)該混合體系有著多種不同的相行為，Gemini 比例高時(shí)呈現(xiàn)片狀液晶相，在二者比例接近時(shí)，呈現(xiàn)雙液相，而STDC多時(shí)呈現(xiàn)六面晶體狀，這說明STDC具有很強(qiáng)的締合性，是一種非常強(qiáng)大的分散劑，在富STDC區(qū)域時(shí)，它會(huì)破壞Gemini表面活性劑的穩(wěn)態(tài)模式進(jìn)而去影響其分子之間的排列以及能量轉(zhuǎn)換。這一系列研究對(duì)于開發(fā)高表面活性的配方、生物材料的水凝膠和基因傳遞的生物相容性粒子有著重要意義。

Sneha Singh[40]等將陰離子Gemini 表面活性劑12-4-12-A分別與陽(yáng)離子Gemini 表面活性劑16-4-16、16-Eda-16（結(jié)構(gòu)式圖13、圖14所示）進(jìn)行復(fù)配，研究發(fā)現(xiàn)這兩組復(fù)配體系表現(xiàn)出了非常好的正協(xié)同作用?；旌象w系中分子之間的相互作用強(qiáng)度與能量的降低有關(guān)，能量降低越多，分子之間的協(xié)同作用就越強(qiáng)。研究還發(fā)現(xiàn)對(duì)12-4-12-A/ 16-4-16與12-4-12-A/16-Eda-16兩個(gè)復(fù)配體系加熱至一定溫度時(shí)，二者復(fù)配體系都能夠發(fā)生轉(zhuǎn)變自發(fā)形成不同形態(tài)的囊泡，這可能是由陽(yáng)離子膠束表面在加熱過程中釋放出帶相反電荷的親水反離子。

2.4 ?陰-兩性復(fù)配體系

在陰-兩性復(fù)配體系中，陰離子表面活性劑自身的負(fù)電荷與兩性離子表面活性劑所攜帶的正電荷之間有著非常強(qiáng)烈的靜電作用，其作用機(jī)理類似于陰-陽(yáng)復(fù)配體系作用機(jī)理，強(qiáng)烈的靜電作用力使得在表面以及界面的分子更容易形成吸附層，以及在溶液中表現(xiàn)出更加優(yōu)異的表面活性[41-42]。

Zheng[43]等將GSC14（n=14，結(jié)構(gòu)式如圖15所示）分別與陰離子表面活性劑SDS、非離子表面活性劑二乙醇酰胺月桂酸鹽（CDA）進(jìn)行復(fù)配，發(fā)現(xiàn)這兩種不同的復(fù)配體系的表面張力以及臨界膠束濃度都要小于任一單組分，并且這兩種不同的復(fù)配體系中都有著對(duì)表面性能、表面效率和形成膠束能力的增效作用，但是GSC14/SDS體系的增效強(qiáng)度明顯強(qiáng)于GSC14/CDA，這是因?yàn)閮尚訥emini 表面活性劑GSC14中存在陽(yáng)離子，陽(yáng)離子與陰離子表面活性劑SDS形成強(qiáng)相互作用，該作用減小了表面活性劑之間的靜電斥力，使得吸附層緊密，表面活性高。

于君明[44]等將雙子兩性磷酸酯表面活性劑（C12GP，如圖16所示）與陰離子表面活性劑SDS復(fù)配，研究發(fā)現(xiàn)在C12GP/SDS復(fù)配體系有兩種增效效應(yīng)，且在比例為4∶1時(shí)效果最好，一是降低表面張力的增效，即混合表面活性劑所能達(dá)到的最低表面張力值比任意單一表面活性劑存在時(shí)要小;二是可以提高降低表面張力的效率，即達(dá)到指定表面張力時(shí)混合體系所需的濃度比任意單一表面活性劑存在時(shí)要低。同時(shí)還研究了醇類對(duì)該復(fù)配體系的影響，發(fā)現(xiàn)短鏈醇的加入會(huì)使得低濃度復(fù)配體系的表面張力降低，但是卻讓高濃度復(fù)配體系的表面張力變大，一方面這是因?yàn)榇嫉募尤敫淖兞巳軇┑男再|(zhì)，使得表面活性劑的溶解度增加;另一方面高濃度的混合表面活性劑讓溶液的介電常數(shù)變小，膠團(tuán)的親水頭基之間的排斥力變大，不利于膠團(tuán)的形成，兩個(gè)因素相結(jié)合所以使得表面張力變大。而長(zhǎng)鏈醇的加入會(huì)顯著降低復(fù)配體系的表面張力，這可能是因?yàn)樽銐蜷L(zhǎng)的碳鏈能夠降低形成膠團(tuán)所需的能量，促進(jìn)膠團(tuán)的形成，所以表面張力降低。這一發(fā)現(xiàn)能夠很好地將其應(yīng)用于食品行業(yè)以及日化研究中。

3 ?結(jié)束語

本文綜述了含Gemini 表面活性劑復(fù)配體系的研究進(jìn)展，Gemini 表面活性劑復(fù)配體系有著良好的表面以及界面性能，且復(fù)配之后的性能往往要比單組分性能更加優(yōu)異，能夠?qū)崿F(xiàn)用較少量的Gemini 表面活性劑來達(dá)到甚至超過Gemini 表面活性劑本身的優(yōu)性質(zhì)，這進(jìn)一步打開和擴(kuò)大了Gemini 表面活性劑的應(yīng)用市場(chǎng)，具有非常重要的意義。但就目前而言，對(duì)于含Gemini 表面活性劑的復(fù)配體系的研究還是比較偏向于表面性能、界面性能和聚集體等性質(zhì)的研究，并且還發(fā)現(xiàn)陰陽(yáng)復(fù)配體系由于其陰陽(yáng)離子間劇烈的相互作用力，大大影響了表面活性劑分子間的靜電力，導(dǎo)致陰陽(yáng)復(fù)配體系是效果最好、協(xié)同效應(yīng)最強(qiáng)的體系。在未來的研究中可以把含Gemini 表面活性劑的陰陽(yáng)復(fù)配體系作為一個(gè)研究重點(diǎn)，還可以把表面活性本身所具有的多種功能性，如乳化性、起泡性和去污性等優(yōu)異的特性與復(fù)配體系所帶來的多樣化結(jié)合起來，來得到一些更好的、甚至是新的性能。

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