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    液相色譜-原子熒光光譜法測(cè)定水溶肥料中無(wú)機(jī)砷含量

    2020-09-04 05:46:00黃均明韓巖松保萬(wàn)魁劉紅芳
    中國(guó)土壤與肥料 2020年4期
    關(guān)鍵詞:水溶無(wú)機(jī)肥料

    黃均明,柴 剛,韓巖松,保萬(wàn)魁,劉紅芳,劉 蜜,王 旭

    (1.中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源與農(nóng)業(yè)區(qū)劃研究所,北京 100081;2.北京海光儀器有限公司,北京 100015)

    砷的各種不同存在形態(tài)具有顯著不同的物理和化學(xué)性質(zhì),常見(jiàn)的砷形態(tài)有:亞砷酸(As3+)、砷酸(As5+)、一甲基砷酸(MMA)、二甲基砷酸(DMA)、砷甜菜堿(AsB)以及砷膽堿(AsC)、砷糖(AsS)等。不同形態(tài)的砷化合物毒性差異很大,其毒性依次為As3+>As5+>MAA>DMA>AsC>AsB。無(wú)機(jī)砷毒性較大,有機(jī)砷毒性較小,砷與有機(jī)基團(tuán)結(jié)合越多,毒性越?。?]。AsB 和AsC 常被認(rèn)為是無(wú)毒的,通常存在于海洋動(dòng)物體內(nèi);AsS 無(wú)毒,通常存在于海洋植物中[2-4]。與有機(jī)砷相比,無(wú)機(jī)砷具有更高的植物有效性,容易被農(nóng)作物吸收并積累在體內(nèi)[5]。砷及其化合物進(jìn)入體內(nèi)后,通常會(huì)在骨骼、肺、肝、腎等部位蓄積,并與細(xì)胞中的酶系統(tǒng)結(jié)合,導(dǎo)致許多酶的生物作用失去活性,從而造成代謝障礙[6]。

    水溶肥料具有易被作物吸收,可以應(yīng)用于噴滴灌等設(shè)施農(nóng)業(yè),實(shí)現(xiàn)水肥一體化等優(yōu)點(diǎn),具有廣闊的應(yīng)用前景。有統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn),我國(guó)部分水溶肥料產(chǎn)品中有害元素含量不符合我國(guó)現(xiàn)行農(nóng)業(yè)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《水溶肥料 汞、砷、鎘、鉛、鉻的限量要求》(NY 1110-2010)[7]的要求,其中As 超標(biāo)率為3.50%[8]。然而,有些利用海藻等海洋資源作為原料的有機(jī)水溶肥料,砷主要以無(wú)毒的砷糖以及少量毒性很低的二甲基砷酸存在,幾乎不含無(wú)機(jī)砷[9-11],所以有必要建立一種砷的形態(tài)分析方法,給出相關(guān)毒性的確切信息,從而客觀、科學(xué)地分析評(píng)價(jià)該類(lèi)產(chǎn)品的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。

    目前,高效液相色譜(HPLC)是砷形態(tài)分析中常用的分離技術(shù)[12],與其聯(lián)用的檢測(cè)方法有質(zhì)譜法(MS)[13-20]、原子熒光光譜法(AFS)[21-24]、原子吸收分光光度法(AAS)[25-26]等。此外,其它分離檢測(cè)方法也有報(bào)道[27-33]。本試驗(yàn)建立了一種利用液相色譜-原子熒光(LC-AFS)技術(shù)測(cè)定水溶肥料中無(wú)機(jī)砷含量的分析方法。

    1 材料與方法

    1.1 試劑

    亞砷酸根(As3+)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW08666)、砷酸根(As5+)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW08667)、一甲基砷酸(MMA)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW08668)、二甲基砷酸(DMA)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW08669):中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院;超純水(電阻率18.2 MΩ·cm);鹽酸、硝酸均為優(yōu)級(jí)純;磷酸氫二鈉、磷酸二氫鉀、氫氧化鉀、硼氫化鉀均為分析純。

    王水:將鹽酸與硝酸按體積比3∶1 混合。

    硼氫化鉀溶液:ρ(KBH4)= 20 g/L。稱(chēng)取20 g 硼氫化鉀,用5 g/L 氫氧化鉀溶液溶解并定容至1 000 mL,現(xiàn)配現(xiàn)用。

    1.2 儀器

    液相色譜-原子熒光光譜聯(lián)用儀(LC-AFS6500):由液相色譜儀與原子熒光光譜儀組成;高速離心機(jī)(轉(zhuǎn)速可達(dá)8 000 r/min,TGL-20B);超純水處理系統(tǒng)(UPW-20N);超聲波清洗機(jī)(SK5200HP);pH 計(jì)(FE20);真空泵(AP-01P);快速混勻器(SK-1);微孔濾膜(水系)。

    1.3 供試樣品

    大量元素水溶肥料、微量元素水溶肥料、含氨基酸水溶肥料、含腐植酸水溶肥料、有機(jī)水溶肥料等水溶肥料若干個(gè)。

    1.4 樣品前處理

    1.4.1 試樣的制備

    將樣品縮分至約100 g,將其迅速研磨至全部通過(guò)0.50 mm 孔徑試驗(yàn)篩(如樣品潮濕,可通過(guò)1.00 mm 孔徑試驗(yàn)篩),混合均勻,置于潔凈、干燥容器中;液體樣品經(jīng)搖動(dòng)均勻后,迅速取出約100 mL,置于潔凈、干燥容器中。

    1.4.2 試樣溶液的制備

    稱(chēng)取0.2 ~2 g(精確至0.000 1 g)混合均勻的試樣于50 mL 塑料離心管中,加入20 mL 1%王水溶液,在室溫下水浴超聲30 min,取出,放至室溫,置于離心機(jī)中以8 000 r/min 的轉(zhuǎn)速離心10 min,過(guò)0.45 μm 水系微孔濾膜后,待測(cè)。

    1.5 儀器條件

    LC 條件:色譜柱為Hamilton PRP-X100 分離柱(250 mm ×4.1 mm,10 μm)、Hamilton PRP-X100保護(hù)柱(10 mm ×4.1 mm,10 μm);流動(dòng)相為磷酸氫二鈉(5 mmol/L)-磷酸二氫鉀(44.5 mmol/L)混合溶液,此時(shí)pH 值約為5.9,流速為1.0 mL/min;柱溫為室溫;進(jìn)樣量體積為100 μL。

    AFS 條件:負(fù)高壓為300 V;砷燈總電流為60 mA;主電流/輔助電流為30/30;原子化方式為火焰原子化;載液為5%鹽酸溶液,流速為4 mL/min;還原劑為20 g/L 硼氫化鉀溶液,流速為4 mL/min;載氣流速為400 mL/min;屏蔽氣流速為800 mL/min。

    1.6 色譜條件的選擇

    試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),經(jīng)過(guò)優(yōu)化色譜條件后,As3+、DMA、MMA 和As5+4 種砷形態(tài)化合物混合標(biāo)準(zhǔn)溶液能在6 min 之內(nèi)依次出峰,實(shí)現(xiàn)完全分離。其中,色譜 柱:Hamilton PRP-X100 分 離 柱(250 mm×4.1 mm,10 μm);流動(dòng)相為磷酸氫二鈉(5 mmol/L)-磷酸二氫鉀(44.5 mmol/L)混合溶液,此時(shí)pH值約為5.9,流速為1.0 mL/min。分析色譜圖見(jiàn)圖1。

    圖1 4 種砷形態(tài)化合物混合標(biāo)準(zhǔn)溶液色譜圖(100 ng/mL)

    1.7 前處理方法的選擇

    1.7.1 提取劑的選擇

    分別選擇水、1%硝酸、1%鹽酸、1%王水4種提取劑對(duì)F1 ~F3(有機(jī)水溶肥料)、F4(大量元素水溶肥料)以及F5(微量元素水溶肥料)5 個(gè)樣品進(jìn)行了試驗(yàn)。提取過(guò)程為超聲提取30 min,結(jié)果見(jiàn)圖2。

    圖2 不同提取劑對(duì)無(wú)機(jī)砷檢測(cè)的影響

    結(jié)果顯示,試樣F1、F3、F4、F5 以上述4 種不同提取劑提取,所測(cè)得的無(wú)機(jī)砷含量較一致,且平行測(cè)定結(jié)果也較好。在試樣F2 中,以3 種稀酸為提取劑時(shí),相互間結(jié)果較一致;而以水作為提取劑時(shí)無(wú)機(jī)砷測(cè)定值偏低,而且兩個(gè)平行間測(cè)定值相差較大。綜上所述,以水作為提取劑對(duì)于某些樣品來(lái)說(shuō)提取無(wú)機(jī)砷效果不佳,而1%硝酸、1%鹽酸以及1%王水3 種稀酸是較為理想的無(wú)機(jī)砷提取劑。鑒于試樣的復(fù)雜性,本方法選取稀王水作為提取劑。

    1.7.2 提取劑濃度的選擇

    分別以0.1%、0.2%、0.5%、1%以及2%的王水溶液為提取劑,對(duì)試樣F1 ~F5 進(jìn)行提取。通過(guò)檢測(cè)上述5 種提取劑提取試樣后的pH 值發(fā)現(xiàn),0.1%、0.2%、0.5%以及1%的王水溶液為提取劑的試樣提取液pH 值均符合該色譜柱的使用要求(色譜柱pH 值的使用要求在1 ~13),可以直接上機(jī)檢測(cè),且對(duì)試樣F1 ~F5 中無(wú)機(jī)砷含量的提取結(jié)果差異不大;而以2%的王水溶液為提取劑的試樣提取液pH 值小于1,因不符合色譜柱的使用要求,故需用調(diào)節(jié)pH 值后才能上機(jī)檢測(cè)。此外,在調(diào)節(jié)pH 值的過(guò)程中,個(gè)別試樣還會(huì)出現(xiàn)沉淀,測(cè)定平行結(jié)果相差較大。所以綜合考慮試樣的復(fù)雜性和試驗(yàn)操作的簡(jiǎn)便性,本方法采用濃度1%的王水溶液作為提取劑。

    1.8 標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)的繪制

    用標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)分別配制濃度為0、10、20、50、80 和100 ng/mL 系 列As3+和As5+混 合 標(biāo) 準(zhǔn) 溶 液。過(guò)微孔濾膜后,按濃度由低到高進(jìn)樣檢測(cè),以標(biāo)準(zhǔn)系列溶液質(zhì)量濃度(ng/mL)為橫坐標(biāo),以峰面積為縱坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)。

    1.9 試樣溶液的測(cè)定

    將試樣溶液或經(jīng)稀釋一定倍數(shù)后與測(cè)定標(biāo)準(zhǔn)系列溶液相同的條件下測(cè)定,在標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)上查出相應(yīng)的質(zhì)量濃度(ng/mL)。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 回歸方程、線(xiàn)性范圍和檢出限

    配制一系列濃度的As3+和As5+混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,在所選擇的最佳試驗(yàn)條件下進(jìn)行測(cè)定,分別以As3+和As5+質(zhì)量濃度x(ng/mL)為橫坐標(biāo)、峰面積y作為縱坐標(biāo),得到回歸方程、線(xiàn)性范圍和相關(guān)系數(shù)(R),并以信噪比(S/N)為3 確定檢出限。結(jié)果見(jiàn)表1。

    表1 As3+和As5+測(cè)定的回歸方程、線(xiàn)性范圍和檢出限

    2.2 方法精密度

    為考察該方法的精密度,分別對(duì)3 個(gè)樣品進(jìn)行6 次平行測(cè)定,測(cè)定值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為1.90%~3.66%,結(jié)果見(jiàn)表2。

    表2 精密度試驗(yàn)結(jié)果

    2.3 方法準(zhǔn)確度

    通過(guò)加標(biāo)回收試驗(yàn)來(lái)評(píng)價(jià)本方法的準(zhǔn)確性。在上述不同類(lèi)型肥料試樣(S01 ~S05,S10)中,加入定量的無(wú)機(jī)砷標(biāo)準(zhǔn)溶液。經(jīng)兩次平行測(cè)定,計(jì)算得出無(wú)機(jī)砷回收率為91.9%~107.5%,結(jié)果見(jiàn)表3。

    2.4 前處理方法對(duì)砷形態(tài)化合物穩(wěn)定性的影響

    取4 個(gè)空白樣品(水),分別加入不同濃度的無(wú)機(jī)砷(As3+和As5+)和有機(jī)砷(MMA 和DMA)4 種砷形態(tài)化合物混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,按所建立方法考察4 種砷形態(tài)的加標(biāo)回收率,每個(gè)試樣經(jīng)兩次平行測(cè)定,結(jié)果見(jiàn)表4。

    表4 前處理方法對(duì)砷形態(tài)穩(wěn)定性的影響

    結(jié)果表明,4 種不同濃度加標(biāo)液所測(cè)的無(wú)機(jī)砷和有機(jī)砷的回收率為98.0%~103.5%,從而說(shuō)明此方法可以作為水溶肥料中無(wú)機(jī)砷提取的前處理方法。

    2.5 試樣溶液穩(wěn)定性

    為了考察試樣溶液穩(wěn)定性,重復(fù)測(cè)定之前測(cè)過(guò)的并于4℃冰箱保存的試樣溶液無(wú)機(jī)砷含量,結(jié)果見(jiàn)圖3。

    圖3 試樣溶液穩(wěn)定性試驗(yàn)結(jié)果

    結(jié)果表明,試樣溶液的無(wú)機(jī)砷含量在第8 d 和第1 d 兩次測(cè)定值變化不大,說(shuō)明樣品經(jīng)過(guò)前處理后,保存在4℃冰箱,試樣溶液的無(wú)機(jī)砷含量在8 d內(nèi)較穩(wěn)定。

    2.6 樣品測(cè)定

    采用本方法對(duì)19 個(gè)不同類(lèi)型的水溶肥料中無(wú)機(jī)砷含量進(jìn)行測(cè)定,所測(cè)樣品數(shù)據(jù)顯示較好的平行性,見(jiàn)表5。其中一個(gè)樣品的色譜圖見(jiàn)圖4。

    表5 水溶肥料中無(wú)機(jī)砷含量平行測(cè)定結(jié)果

    圖4 樣品色譜圖

    3 結(jié)論

    本方法以1%王水溶液作為提取劑,在室溫下水浴超聲30 min 提取水溶肥料中無(wú)機(jī)砷,然后采用液相色譜-原子熒光光譜法聯(lián)用技術(shù)進(jìn)行測(cè)定。試驗(yàn)結(jié)果表明,該方法具有快速、靈敏、準(zhǔn)確等特點(diǎn),是水溶肥料中無(wú)機(jī)砷含量測(cè)定的一種理想方法。該方法的建立,將進(jìn)一步為水溶肥料產(chǎn)品危害性的客觀評(píng)價(jià)、質(zhì)量監(jiān)督和市場(chǎng)監(jiān)管提供技術(shù)支撐,為規(guī)范肥料的環(huán)境安全指標(biāo)和肥料行業(yè)健康發(fā)展提供技術(shù)保障。

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