一次區(qū)域性強雷暴對黔中城市群地面高濃度臭氧的影響分析

陳 龍 趙健敏 羅 皓 張藍月

(1. 貴州眾藍科技有限公司，貴陽 550081；2.貴州楚云環(huán)?？萍加邢薰荆F陽 550081；3.貴州省山地資源研究所，貴陽 550002)

近些年來，貴州省的一些城市近地面臭氧污染已經(jīng)逐漸取代顆粒物成為了空氣質(zhì)量的關(guān)注重點。而目前大部分對于臭氧產(chǎn)生濃度超標的分析多集中于光化學(xué)生成機制以及大氣光化學(xué)污染時段的天氣型變化，比如唐貴謙等(2010)[1]對北京地區(qū)的近地面臭氧受天氣型變化的影響進行了分析，卻鮮少有人對非光化學(xué)條件下的天氣型變化對近地面臭氧濃度的影響進行研究，王宏等(2011)[2]對福州市近地層臭氧超標的天氣成因分析提到了臺風及雷暴天氣對近地層臭氧濃度抬升的影響。

高蘭蘭等[3]在對國外文獻的調(diào)研中提到，在20世紀中后期不少學(xué)者通過大量實驗證明了閃電過程中的電暈放電會產(chǎn)生臭氧的事實，而雷暴閃電產(chǎn)生臭氧的過程大致包括兩個部分，其一是閃電產(chǎn)生大量氮氧化物，然后與空氣中的VOCs和自由基發(fā)生光循環(huán)反應(yīng)再產(chǎn)生臭氧；其二是閃電直接電離空氣中的氧分子從而產(chǎn)生臭氧。迄今大多數(shù)研究者都專注于前一種(NOx+VOCs)的光化學(xué)臭氧反應(yīng)機制。然而費雷雷[4]對香港地區(qū)的地面空氣監(jiān)測站數(shù)據(jù)進行分析得出，香港地區(qū)的地面NOx濃度在雷暴活躍季節(jié)閃電日均有一定幅度的上升，而近地面O3濃度則顯著降低，這可能主要是NOx對O3的滴定效應(yīng)所導(dǎo)致的，這個現(xiàn)象也出現(xiàn)在R.Venkanna等[5]對印度西部浦那地區(qū)的近地面NOx和O3的調(diào)查研究個例中。

本文主要對閃電直接產(chǎn)生的臭氧對近地面臭氧濃度的影響進行分析。K.Minschwanner等(2008)[6]在美國新墨西哥州索科羅地區(qū)發(fā)生的一次雷暴活動中，通過探空氣球探測得出O3分子的生成率為1(0.35-1.6)×1027個/次閃電，同時K.Minschwanner等指出閃電附近的電暈放電可能是對流活躍區(qū)臭氧的另一個區(qū)域來源。H.Bozem等(2014)[7]在南美洲蘇里南地區(qū)利用飛機、探空氣球等設(shè)備對熱帶雨林地區(qū)的對流層強雷暴云體流入和流出的異戊二烯、甲醇、乙腈、丙酮、臭氧、NOx等相關(guān)物質(zhì)進行了取樣探測，通過結(jié)合遙感資料以及動力學(xué)過程估算出O3分子的生成率為5.12×1028個/次閃電。

Chandrakala Bharali等[8](2015) 在印度東北部雅魯藏布江河谷的迪布魯格爾地區(qū)進行了2012年-2014年春夏季節(jié)的數(shù)據(jù)采集和分析，指出了迪布魯格爾地區(qū)的臭氧來源除了光化學(xué)反應(yīng)機制以外，區(qū)域性的雷暴閃電產(chǎn)生的臭氧也可能是該地區(qū)近地層臭氧的主要來源。

本文通過結(jié)合地面監(jiān)測數(shù)據(jù)和雷暴閃電等氣象資料，以貴州省一次區(qū)域性強雷暴天氣對近地面出現(xiàn)高濃度臭氧的影響進行了分析，為貴州省區(qū)域性臭氧污染的預(yù)警預(yù)報提供技術(shù)支持。

1 資料與方法

為了體現(xiàn)污染個例的區(qū)域代表性，本文中選取的臭氧地面監(jiān)測數(shù)據(jù)為貴州省黔中城市群中部分在2020年3月22日出現(xiàn)臭氧8h滑動平均值超標的空氣質(zhì)量自動監(jiān)測站數(shù)據(jù)，包括4個國控站點和4個省控站點，分別為遵義市紅花崗區(qū)丁字口(國控)、遵義市新蒲新區(qū)連堰(省控)、遵義市綏陽烈士陵園(省控)、貴陽市息烽坪上站(省控)、貴陽市觀山湖區(qū)鑒湖路(國控)、貴陽市經(jīng)開區(qū)中院村(國控)、安順市平壩區(qū)高煙坡(省控)、安順市西秀區(qū)伍家關(guān)(國控)(見圖1)，以上站點均為環(huán)境空氣質(zhì)量評價城市點，臭氧空氣質(zhì)量濃度日評價指標參照《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》 (GB3095—2012)。

圖1 貴州省黔中城市群空氣質(zhì)量自動監(jiān)測站位置

2 污染過程分析

2.1 貴州省臭氧濃度分布及變化特征

圖2為貴州省2020年3月20日—23日臭氧日最大8h滑動平均(O3_8h)濃度的分布圖，由全省O3_8h濃度的逐日變化可以看出，從20日—21日，貴州省由中北部向西南部地區(qū)蔓延，臭氧日最大8 h滑動平均(O3_8h)濃度逐漸上升，超過了120 μg/m3，而這兩天貴州省及周邊地區(qū)的雷暴閃電活動逐漸加強；到22日，貴州省整個黔中城市群除了畢節(jié)地區(qū)和黔南州部分地區(qū)以外，O3_8h濃度全部超標，空氣質(zhì)量形成輕度污染，其中貴陽市鑒湖路站點O3_8h濃度峰值達201 μg/m3；22日夜間至23日，黔中地區(qū)出現(xiàn)大范圍降雨(見表1)，且最大降水量達11.3 mm，受大風及持續(xù)性降水影響，O3濃度顯著下降。

圖2 貴州省2020年3月20日—23日最大O3_8h濃度分布

表1 2020年3月22日夜間-3月23日凌晨黔中部分地區(qū)降水量 單位：mm

2.2 貴州省及周邊地區(qū)雷暴閃電分布

圖3為2020年3月20日—23日西南片區(qū)閃電頻次的網(wǎng)格分布圖和閃電回擊峰值強度分布圖。由圖可以看出，3月20日的雷暴區(qū)和高頻閃電主要集中在云南省文山州附近，不過20 km網(wǎng)格內(nèi)的閃電次數(shù)最多不過18次，當日區(qū)域性雷暴閃電對貴州黔中地區(qū)的近地層臭氧影響還不是很大，但是受強對流天氣系統(tǒng)擴展的影響，3月21日的高頻閃電位置有所變化，主要集中在了湖南的湘西地區(qū)且20 km網(wǎng)格內(nèi)的閃電次數(shù)最大已經(jīng)超過了300次，閃電的頻次比起前一日迅速攀升，西南地區(qū)的雷暴閃電開始有所增加，湖南西北地區(qū)、云南南部、廣西中西部、重慶北部與四川交界處均有雷暴閃電覆蓋，貴州也有閃電出現(xiàn)；到3月22日，區(qū)域高頻閃電主要集中到了貴州省中部，相對前兩天20 km網(wǎng)格內(nèi)最大閃電次數(shù)仍然維持在200以上，且超過80次的網(wǎng)格區(qū)域幾乎覆蓋整個貴州中部范圍，但遵義、貴陽、安順一帶未出現(xiàn)明顯降水；22日夜間至23日，雷暴區(qū)域覆蓋了整個貴州省，中部城市群開始出現(xiàn)較大降雨。

圖3 2020年3月20日—23日貴州省及周邊省市(區(qū))20km網(wǎng)格閃電分布(左)和閃電回擊峰強度分布(右)

3 污染成因分析

3.1 黔中城市群站點NOx濃度變化

對3月22日黔中城市群中的其中8個臭氧超標的站點(4個國控+4個省控)數(shù)據(jù)進行了統(tǒng)計分析，這8個站點的空間分布相對比較分散，遵義綏陽烈士陵園站點與安順西秀區(qū)伍家關(guān)站點的直線距離超過了220 km，通過對整個3月份的O3小時濃度數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計分析(見圖4)，發(fā)現(xiàn)整個3月份以遵義—貴陽—安順為中心的黔中城市群都保持較低的臭氧濃度，只在19—22日和25—26日出現(xiàn)了兩次臭氧較高濃度。其中在3月20日—22日的11:00—19:00這個時間段貴州省黔中經(jīng)濟城市群的臭氧小時濃度均處于一個相當高的區(qū)間，高濃度臭氧不僅出現(xiàn)在通常被認為是光化學(xué)反應(yīng)機制生成臭氧的一個高峰時段，而且還出現(xiàn)在夜間非光化學(xué)反應(yīng)的時段。進一步對8個站點NOx濃度進行分析(見表2)表明：8個站點之間的NOx濃度并沒有時—空關(guān)聯(lián)性，初步判斷3月20日—23日黔中區(qū)域近地面的NOx濃度并未受到對流層區(qū)域雷暴閃電產(chǎn)生的NOx的影響，NOx的濃度與O3濃度之間也未見正的相關(guān)，說明該時段的近地層NOx控制型光化學(xué)反應(yīng)并沒有明顯增強。

3.2 黔中城市群站點O3濃度變化

3月20日—22日貴州省及周邊地區(qū)雷暴活動強烈，但并未出現(xiàn)明顯降水，黔中城市群發(fā)生多地臭氧污染；到23日雖然雷暴區(qū)域范圍更大，但當日凌晨黔中地區(qū)開始出現(xiàn)大范圍降雨，空氣中的臭氧受降水影響溶解稀釋，濃度下降。結(jié)合上述資料，我們認為在3月20日—22日的11:00—19:00這個時間段，貴州省黔中城市群近地面的臭氧來源除了各站點所在地區(qū)的工業(yè)生產(chǎn)、社會活動產(chǎn)生的一次臭氧和光化學(xué)反應(yīng)機制生成的二次臭氧以外，該時段黔中及周邊地區(qū)對流層強雷暴所產(chǎn)生的臭氧通過下沉氣流的輸送，對近地面高濃度臭氧的形成也產(chǎn)生了疊加效應(yīng)；而在3月21日夜間至3月22日凌晨，黔中區(qū)域8個站點都出現(xiàn)了一個夜間臭氧濃度上升的情況(見表3)，其中臭氧濃度增量最小的息烽坪上站也有22 μg/m3，而遵義丁字口站點的臭氧濃度增量則有105 μg/m3，在夜間排除光化學(xué)反應(yīng)機制產(chǎn)生臭氧的基礎(chǔ)上說明了3月21日夜間至3月22日凌晨的近地面高濃度臭氧受區(qū)域性強雷暴閃電的影響很大。

表2 2020年3月20日至23日黔中城市群空氣質(zhì)量監(jiān)測站點NOx日均濃度 單位：μg/m3

表3 2020年3月21日夜間至22日凌晨黔中城市群空氣質(zhì)量監(jiān)測站點O3小時濃度 單位：μg/m3

注：空白處為數(shù)據(jù)缺失圖4 2020年3月黔中城市群空氣質(zhì)量監(jiān)測站點O3小時濃度時間剖面分布(單位：μg/m3)

4 結(jié)論

(1)貴州省及周邊省市(區(qū))2020年3月22日在強對流天氣的背景下，雷暴閃電活動相對活躍，且多集中于貴州省境內(nèi)。

(2)貴州省2020年3月20日—22日的全省O3日最大8h滑動平均濃度處于一個逐步上升的趨勢，23日因受大范圍降水影響，全省O3_8h濃度均有所下降。

(3)貴州省黔中城市群在2020年3月21日夜間—22日凌晨，在沒有光化學(xué)反應(yīng)機制參與的條件下，O3相對高值可能主要來源于區(qū)域性強雷暴的貢獻； 2020年3月22日天氣系統(tǒng)和臭氧濃度都未出現(xiàn)晝夜差別，表明此次貴州省黔中城市群近地面出現(xiàn)高濃度臭氧的原因，除了地區(qū)工業(yè)生產(chǎn)、社會活動產(chǎn)生的臭氧和光化學(xué)反應(yīng)機制生成的臭氧外，還受到區(qū)域性強雷暴的疊加影響。