印度釷鈾燃料循環(huán)發(fā)展現狀

釷是除鈾以外另一個重要的核能資源，是核工業(yè)發(fā)展的戰(zhàn)略“儲備糧”。早在20世紀50年代，包括印度在內的一些國家就開始了對釷鈾燃料循環(huán)的研究。但20世紀80年代以后，由于新鈾礦的不斷發(fā)現和鈾的供大于求，鈾價下降，致使大多數國家中止了釷燃料利用的研究開發(fā)。印度長期以來一直受到以核供應國集團(NSG)為代表的國際核出口管制體系的制裁，核材料進出口受限，促使印度核工業(yè)的長期發(fā)展戰(zhàn)略必須以本國資源為基礎。印度鈾資源極其有限，而釷資源非常豐富，因此一直堅持釷鈾燃料循環(huán)的研究開發(fā)。雖然國際社會近期解除了制裁，但印度還是堅持釷鈾燃料循環(huán)路線，相關技術已處于世界領先地位，雖尚未實現商業(yè)化，但已積累豐富經驗。

1 印度“三步走”核能發(fā)展計劃

釷在印度的核能計劃中具有重要地位，20世紀60年代，印度發(fā)布“和平利用核能”的“三步走”發(fā)展計劃，計劃分三階段建立一個基于釷的核能工業(yè)。

第一階段，利用加壓重水堆(PHWR)生產钚。印度目前共18座加壓重水堆投運，許多加壓重水堆處于建設和規(guī)劃階段。

第二階段，利用快堆燃燒第一階段生成的钚，產生能量的同時，釋放的快中子被增殖層中釷-232和鈾-238俘獲，轉化生成鈾-233和钚-239。試驗快堆(FBTR)已運行多年，原型快堆(PFBR)最初計劃于2011年建成，但由于技術及安全評價等多方面原因已多次延期。目前，原型快堆主體工程已經完成建設，正處于系統(tǒng)測試調試階段，計劃于2020年達到臨界狀態(tài)，但不排除再度延期的可能。

第三階段，利用先進重水堆(AHWR)燃燒第二階段生成的鈾-233，最終構建基于先進重水堆的自持釷鈾燃料循環(huán)。印度目前完成了釷基先進重水堆的設計工作，同時也在探索釷基燃料在熔鹽堆、高溫堆和加速器驅動次臨界系統(tǒng)等先進系統(tǒng)中的應用。

圖1 印度核電計劃三步走示意圖

2 印度釷資源利用技術進展

2.1 釷提取純化技術

釷最常見的來源是獨居石，其中含有磷酸釷。獨居石生產核級釷需要完成幾個階段的化學處理，印度已經建成核級釷生產流程。到目前為止，印度已經為各種實驗計劃生產了數噸核級釷粉末。在其中一條工藝路線中，用氫氧化鈉溶液消溶獨居石，生成稀土和釷的混合氫氧化物，再進一步處理分離成復合氯化物形式的稀土和氫氧化釷。然后將釷轉化為草酸釷，再用溶劑萃取法進一步加工生產硝酸釷。最后將純化的硝酸釷轉化為核級氧化釷粉末。

2.2 釷燃料制造技術

在加壓重水堆中，對釷燃料束進行了輻照。這些釷燃料束的設計與加壓重水堆中用于確保與其他反應堆系統(tǒng)兼容的天然鈾燃料束的設計相同，所采用的方法很大程度上類似于制造二氧化鈾燃料的方法。燃料粉末采用傳統(tǒng)的冷壓高溫燒結粉末冶金技術制造。為了達到所需的質量和規(guī)格，需要進行一些重要的工藝開發(fā)和改進。草酸鹽制得的二氧化釷粉末表面較為粗糙(呈矩形板形態(tài))，為了增加表面積從而提高其燒結性，需要進行精細研磨。為了避免在研磨過程中粉末結塊，需要將罐式球磨機/磨碎機安置在直流干燥氮氣環(huán)境中。為了提高二氧化釷粉末的流動性，需要對粉末進行預壓實和制粒。這要求氣體輸送粉末/顆粒的過程應十分簡便，并在粉末壓實過程中模具填料應十分均勻。二氧化釷是一種氧化態(tài)單一、熔點較高(3400℃)的化合物，為了得到高密度燒結芯塊(理論密度96%)，燒結溫度需超過1800℃。如果加入500 600 ppm氧化鎂作為燒結助劑，可將高密度燒結芯塊燒結溫度降至1650℃。

2.3 印度釷基反應堆發(fā)展計劃

由于釷-鈾-233系統(tǒng)可以在較寬的中子能譜范圍上實現增殖，在選擇反應堆系統(tǒng)時具有較大的靈活性，因此印度在開展多種反應堆研發(fā)。

2.3.1 先進重水堆

先進重水堆是一種300 MWe垂直壓力管式反應堆，重水作慢化劑，輕水作冷卻劑,使用釷鈾混合氧化物和釷钚混合氧化物燃料。先進重水堆基于成熟的加壓重水堆技術，在設計上針對釷基燃料做出了相應改進。與加壓重水堆相比，非能動安全特性大大增強。第一座先進重水堆曾計劃于2012年開工建設，但由于種種原因也已多次延期，迄今尚未開始建造。

王老鼠要養(yǎng)魚了（ 下）（龔祥根等） ............................................................................................................ 8-60

目前反應堆設計已經完成，為獲得反應性負空泡系數，格架間距為225 mm，高壓管直徑為120 mm。反應堆設計也依據實驗研究結果的反饋經歷了若干次修改和改進，其基本設計以及在需要確定基本設計可行性的領域進行的實驗開發(fā)也已完成。已經設置了若干用于設計驗證的測試設施，其中一些主要的測試設施包括：3 MW BWL(沸水回路)、ITL(整體測試回路)、先進重水堆臨界設施和達拉布爾(Tarapur)研發(fā)中心的先進反應堆熱工水力驗證設施(PARTH)。除了提高安全性，反應堆設計還解決了核能可持續(xù)發(fā)展所需的許多關鍵問題，如提高防擴散能力、減少廢物生成和資源利用最大化。

閉式燃料循環(huán)模式中存在若干技術挑戰(zhàn)：乏燃料后處理過程中，氧化釷在純硝酸中的溶解存在問題。這一問題通過添加少量氫氟酸得到了緩解，但也增加了設備材料不銹鋼的腐蝕。另一個主要問題是鈾-232和鈾-233的共存。鈾-232衰變產物會釋放γ射線，因此燃料制造和鈾回收需要在遠程高自動化水平的屏蔽熱室中進行。目前巴巴原子研究中心(BARC)正在研究更適用于自動化和遠程制造的先進制造方法，例如包覆凝聚制粒和芯塊浸漬技術。

2.3.2 熔鹽增殖堆

巴巴中心正在設計和開發(fā)850 MWe熔鹽增殖堆，目標是提高安全性，有效利用資源和實現高效功率轉換。已經建設用于增殖再生區(qū)熔鹽和冷卻劑熔鹽自然循環(huán)性能測試的設施。各種熔鹽自然循環(huán)性能對比的結果表明，大多數熔鹽的自然循環(huán)性能與水相當，甚至優(yōu)于水。還為燃料熔鹽和增殖再生區(qū)熔鹽的材料相容性研究和自然循環(huán)性能建立了試驗設施。

2.3.3 高溫堆

印度目前還正在開發(fā)釷基高溫堆，它可以在1000℃的高溫下以工業(yè)規(guī)模制備氫氣。作為該計劃的一部分，印度計劃建設一座熱功率100 kW的緊湊高溫堆(CHTR)，用于開發(fā)和示范高溫堆的相關技術。反應堆堆芯為棱柱形，由19個六邊形氧化鈹(BeO)慢化劑柵元組成。這些柵元的中心具有由高密度的核級碳-碳復合材料或石墨制成的燃料管。燃料基本單元是燃料密實體，由嵌在石墨基質中的三元結構各向同性(TRISO)包覆燃料顆粒構成。燃料密實體位于燃料管內壁上的環(huán)形縱向孔道中，并且中心孔道為熔融鉛鉍共晶(LBE)合金冷卻劑的流動提供通道。

為了實現自然循環(huán)性能并獲得處理液體LBE冷卻劑的經驗，印度正在開展廣泛的熱工水力研究。巴巴中心已經建立兩個LBE回路，分別是運行溫度為550℃的HML(重金屬回路)和運行溫度可達1100℃的KTL(千攝氏度回路)。后者是目前世界上已知的運行溫度最高的LBE回路。還開發(fā)了一種鈮合金，該合金可以用作LBE回路在千攝氏度(1000℃)范圍內運行的結構材料。已經用液態(tài)金屬冷卻劑進行了廣泛的自然循環(huán)研究。與水相比，液態(tài)重金屬的自然循環(huán)性能優(yōu)異。還開發(fā)了預測LBE自然循環(huán)回路瞬態(tài)性能的計算機程序LeBENC。

2.3.4 加速器

在加速器驅動次臨界系統(tǒng)(ADS)中，次臨界反應堆通過散裂中子源與高功率質子束加速器耦合。和裂變反應相比，加速器能提供更多的中子，中子可使釷-232增殖生成鈾-233。ADS相關技術目前仍需要進行以下開發(fā)：高能加速器、消除高能質子束與靶相互作用產生的熱量以及相關材料的開發(fā)。作為研發(fā)計劃的一部分，為了開發(fā)新型靶件和新型高能質子加速器，巴巴中心正在開展反應堆物理、熱工水力等領域的實驗和計算研究。

巴巴中心將次臨界核反應堆與低能粒子加速器耦合，建立了實驗反應堆系統(tǒng)。這是印度首個ADS系統(tǒng)，旨在驗證與ADS相關的多項參數。該系統(tǒng)以天然鈾為燃料，高密度聚乙烯為慢化劑，反射層為氧化鈹，這使得該模塊式次臨界反應堆的結構非常緊湊，并且可在使用較少燃料的情況下獲得較高的中子增殖因數(0.89)。該系統(tǒng)已經與印度自主開發(fā)的D-D/D-T(氘-氘/氘-氚)中子發(fā)生器耦合。為了實現利用脈沖中子源、噪聲法等方法測量中子通量密度和反應性，在該設施內進行了相關技術的開發(fā)和試驗。

2.4 釷燃料后處理技術

釷雷克斯流程(THOREX)是當前唯一研究過的釷基燃料后處理工藝流程，但只有少數國家開展過該流程的實驗室或中試規(guī)模研究，取得的數據和經驗很少，離商業(yè)應用尚有很大距離。但研究表明，從釷基乏燃料中提取鈾-233并制備鈾-233燃料在技術上是可行的。

印度已建成一座基于THOREX流程的加壓重水堆釷燃料后處理設施(PRTRF)，用于處理在加壓重水堆中輻照過釷氧化物。

該流程采用化學脫殼法，以含氟化物的硝酸溶液來溶解乏燃料，在溶解液中添加硝酸鋁以減少氟化物對溶解設施的腐蝕。該設施最近完成了第二批二氧化釷燃料的后處理工作，回收的鈾-233將被用于先進重水堆的臨界實驗。

3 結語

印度從制定“三步走”核能發(fā)展計劃至今，始終堅持釷鈾燃料循環(huán)研究開發(fā)，借鑒現有反應堆系統(tǒng)的成熟技術，在釷鈾燃料循環(huán)各領域不斷取得進步，初步形成釷鈾燃料循環(huán)研發(fā)體系，奠定了印度在釷鈾燃料循環(huán)方面的世界領先地位。

但是，原型快堆和先進重水堆等設施的不斷延期也表明印度釷鈾燃料循環(huán)的發(fā)展并非一帆風順。一方面，從全球范圍來看，鈾資源供應相對過剩，市場價格較為低迷，印度鈾資源匱乏的情況近些年也有所改善，對釷資源的核能利用需求的迫切程度有所降低；另一方面，與相對成熟的鈾钚燃料循環(huán)相比，釷鈾燃料循環(huán)離工業(yè)應用還有很大距離，再建設一套釷鈾燃料循環(huán)體系需要大量人力物力投入。因此，印度釷鈾燃料循環(huán)未來的發(fā)展趨勢尚不明晰，后續(xù)技術研發(fā)與進展值得持續(xù)關注。