低溫氮等離子體朗繆爾雙探針診斷

李青 李茹 梁煜

摘 ? ? ?要：采用朗繆爾雙探針法對低溫氮等離子體進行了診斷分析，得到了氮等離子體的電子密度和電子溫度。通過朗繆爾雙探針研究了不同射頻功率、放電壓強、軸向距離對等離子體參數(shù)的影響。研究表明，放電壓強和軸向距離一定時，電子溫度在20～160 W之間隨射頻功率的增加而減小;射頻功率和軸向距離一定時，電子溫度在10～45 Pa之間隨放電壓強的增大而增大;射頻功率和放電壓強一定時，電子溫度在軸向距離0～20 cm之間隨軸向距離的增大而增大，在20～50 cm之間隨軸向距離的增大而增大。電子密度則是正好與之相反，隨射頻功率的增大而增大，隨放電壓強的增大而減小，隨軸向距離的增大而減小。

關(guān) ?鍵 ?詞：低溫氮等離子體;朗繆爾雙探針;電子溫度;電子密度

中圖分類號：TM 93 ? ? ? 文獻標(biāo)識碼：A ? ? ? 文章編號： 1671-0460（2020）04-0514-04

Abstract： The low temperature nitrogen plasma was diagnosed and analyzed by Langmuir double probe method， and the electron density and electron temperature of nitrogen plasma were obtained. The effect of different RF power， discharge pressure and axial distance on plasma parameters was studied by Langmuir double probe. The results showed that when the discharge pressure and axial distance were constant， the electron temperature decreased with the increase of discharge power; when the RF power and axial distance were constant， the electron temperature increased with the increase of discharge pressure; and when the RF power and discharge pressure were constant， the electron temperature increased with the increase of axial distance. On the other hand， the electron density increased with the increase of power， decreased with the increase of pressure， and decreased with the increase of axial distance.

Key words： Low temperature nitrogen plasma; Langmuir double probe; Electron temperature; Electron density

電感耦合等離子體是一種低氣壓、高密度等離子體。在材料處理方面如刻蝕和薄膜沉積方面[1]，存在著技術(shù)上的優(yōu)勢。但以往的研究中由于儀器結(jié)構(gòu)、氣體類型、使用條件的不同，導(dǎo)致研究結(jié)果參考性較差。為更深入的研究電感耦合等離子體需要對ICP等離子體參數(shù)如離子密度ni、電子溫度Te進行更深的了解[2]。

朗繆爾探針診斷法是應(yīng)用最早且最廣的等離子體診斷方法，人們對其進行了大量研究和應(yīng)用。雙探針診斷法有一個重要的優(yōu)點即流到系統(tǒng)的總電流絕對比飽和離子電流大。這是因為流到系統(tǒng)的電子電流與離子電流總是平衡的，可以避免單探針診斷過程中由于選擇的電壓范圍過大而使收集電流過大導(dǎo)致探針紅熱，甚至發(fā)射電子干擾測量的問題，從而對等離子體的干擾也大大減少。M.Spolaore[3]等利用探針法得到了等離子體的電子溫度（Te）和等離子體電勢（Vp）變化的相應(yīng)規(guī)律。池凌飛，姚若河等人[4，5]利用了探針的I-V曲線求解出了二次微商。高璇等[6]利用Langmuir探針法對電感耦合產(chǎn)生的等離子體進行診斷，了解其放電特性，為等離子體在膜表面的改性方面提供了一些有價值的實驗數(shù)據(jù)。此外，M.Tuszewski和J.A.Tobin[7]根據(jù)探針曲線得到了低射頻頻率放電產(chǎn)生的等離子體離子的密度，結(jié)果表明與由微波干涉計測得的電子的密度相差不大。Maria Younus等 [8]也用探針法研究了射頻功率的大小，填充氣體壓力的強弱以及氣體流速的快慢對等離子參數(shù)的影響。

本文通過不斷調(diào)節(jié)射頻功率、放電壓強、軸向距離等相關(guān)參數(shù)，診斷并分析低溫氮等離子體的電子溫度和電子密度等參數(shù)的變化情況，以期尋找電子溫度較高而電子密度低的氛圍，為等離子體改性高分子材料提供相關(guān)理論依據(jù)。

1 ?實驗裝置

實驗過程中使用的射頻等離子體放電裝置示意圖由以下幾樣部分組成：

（1）真空獲得設(shè)備;

（2）真空腔室;

（3）真空測量裝置;

（4）進氣裝置;

（5）放電裝置。

其中真空獲得設(shè)備由前級泵和高真空泵組成;真空室由分子泵緩沖室、真空閥門、真空管路、石英玻璃管和石英玻璃管密封法蘭等組成，高真空系統(tǒng)可以保證反應(yīng)體系純度;放電裝置由射頻匹配器、射頻源及計時控制器等組成進氣裝置由流量顯示儀、質(zhì)量流量計、氣源、充氣閥及充氣管路等組成，具體連接順序如圖所示。該設(shè)備長1 m，可以使等離子體中的各活性組分（自由基、電子、離子）進行適當(dāng)分離，形成以自由基為主要成分的反應(yīng)區(qū)，或者以電子、離子為主要反應(yīng)物的反應(yīng)區(qū)，使研究者根據(jù)實驗要求采用不同的條件完成不同的反應(yīng)。對等離子體診斷有助于提高等離子體工藝和實際應(yīng)用，探究等離子體的產(chǎn)生機理并獲取詳細的等離子體信息。本設(shè)備可以達到10-5 Pa的高真空，可以減少雜質(zhì)氣體的量，有利于準(zhǔn)確診斷等離子體，見圖1。

采用愛爾蘭Impedans公司的ALPS 2.0.2型Langmiur探針測試系統(tǒng)測定氮等離子體中的電子溫度及電子濃度。將Langmiur探針深入等離子體反應(yīng)器真空腔室中，其中探針為長10 mm、半徑0.195 nm的鎢絲。通過讀取Langmiur探針中刻度尺的數(shù)值把探針移動至等離子體真空腔室軸線的0、10、20、40、60和80 cm處。通過軟件可調(diào)節(jié)加到探針上的掃描電壓、采集時間間隔，通過數(shù)據(jù)采集器獲得伏安特性曲線、電子溫度及電子濃度。

進行朗繆爾探針診斷時，為了使診斷更加準(zhǔn)確，連接電子控制箱并初始化后應(yīng)先設(shè)置以下參數(shù)：探針半徑（Probe radius）：0.195 mm;探針長度（Probe length）：10 mm;探針電阻（Probe Resistance）：2 Ω;分子質(zhì)量（Ion Mass）：28（檢測的為氮等離子體）;氣壓（Gas Pressure）：指腔室內(nèi)真空的氣壓，根據(jù)不同條件氣壓填寫。通過改變軸向距離、射頻功率、放電壓強、放電中心位置，測量電子溫度及電子密度等數(shù)據(jù)，見圖2。

2 ?結(jié)果與討論

2.1 ?不同射頻功率下的電子溫度與電子密度

保持放電壓強為20 Pa，放電中心距進氣口10 cm，軸向距離為20 cm，實驗分別設(shè)置射頻功率從20～160 W不等，每增加20 W測量一次。由圖看出，氮等離子等離子體放電過程中電子溫度隨射頻功率的增加而逐漸降低，在射頻功率為100 W之后逐漸趨于穩(wěn)定。放電功率為20 W時電子溫度達到最大值70 000 K。這是因為隨著放電功率的增大，電子瞬間獲得的能量變大加劇了其活躍性，加深了電子與N2分子之間的碰撞程度，由于兩者的碰撞屬于非彈性碰撞，導(dǎo)致碰撞后并不能保持能量守恒，而是產(chǎn)生了能量的損失，從而電子溫度逐漸下降，見圖3。

在氮等離子體放電過程中，保持放電壓強為20 Pa，放電中心距進氣口10 cm，軸向距離為20 cm，電子密度與射頻功率的關(guān)系如圖所示。由圖中看出，電子密度隨著射頻功率的增加增大。放電功率由30 W增至200 W，電子密度由2.62×1015 m-3 逐步增加至最大值3.57×1015 m-3，這是由于射頻功率增加，電子能量也隨之增加，致使氮原子的電子躍遷幾率增加，因此電子密度逐漸呈現(xiàn)增大的趨勢，見圖4。

2.2 ?不同放電壓強下的電子溫度與電子密度

設(shè)置射頻功率為100 W，放電中心距進氣口10 cm，軸向距離為20 cm，電子溫度與放電壓強關(guān)系如圖所示。從圖中看出，電子溫度隨著放電壓強的增加而升高。當(dāng)放電壓強為10 Pa時，電子溫度值最小，為2.1×104 K;隨著放電壓強上升，電子溫度隨之增大，當(dāng)放電壓強增至45 Pa時，電子溫度也達到最大值，8.8×104 K。這是因為在射頻功率為100 W的條件下，放電壓強增大，電子獲得的能量增大并且電子和其他中性粒子之間的碰撞頻率減小，能量損耗的減少使得電子溫度逐漸升高，見圖5。

實驗設(shè)置放電中心距進氣口10 cm，軸向距離為20 cm，射頻功率為100 W，探究不同放電壓強對電子密度的影響。圖中探針采集到的不同放電壓強下電子密度的變化趨勢。從圖5中可看出，放電壓強從5 Pa不斷增大到30 Pa的過程中，等離子體電子密度從7×1015 m-3逐漸降低至1.88×1015 m-3。導(dǎo)致這一現(xiàn)象是因為放電壓強變大讓單位體積中的電子離子獲得的能量增多，從而加大了彼此間相互碰撞和消亡的幾率產(chǎn)生猝滅，致使電子密度不斷降低，如圖6。

2.3 ?不同軸向距離下的電子溫度與電子密度

實驗選取射頻功率為100 W，放電壓強為20 Pa，放電中心距進氣口10 cm處的氮等離子體，軸向距離以5 cm為一個單位，測量了從5～50 cm的電子溫度變化情況如圖7所示。由圖7可以看到，在該實驗條件下，電子溫度隨遠程軸向距離的增加先增大后減小，在軸向距離為20 cm時電子溫度達到最大值為100 987 K，約8.7 eV。這是因為隨著軸向距離不斷變大和氣壓的持續(xù)下降，電子積聚的能量逐漸提高，激發(fā)態(tài)分子的產(chǎn)生幾率因電子碰撞幾率的提高而提高，進而導(dǎo)致了電子溫度的增大，但是當(dāng)軸向距離持續(xù)拉大，氣體分子慢慢擴散到腔體的全部空間，分子之間的無規(guī)則運動狀態(tài)也更加劇烈，電子溫度的溫度變化就不再遵循這一規(guī)律，而是隨著軸向距離的逐漸增大，電子壽命的衰減程度隨之降低，見圖7。

為了研究遠程軸向距離與電子密度的關(guān)系，維持放電壓強20 Pa，放電功率100 W，放電中心距進氣口10 cm條件不變，實驗檢測了軸向距離從0到50 cm的電子密度變化情況如圖8所示。從圖8可以看出，在該條件下等離子體電子密度隨著遠程等離子體軸向距離的增加而降低。電子密度從放電中心的6.9×1015 m-3下降到軸向距離為50 m處的0.3×1015 m-3。這是因為隨著軸向距離的增加，電子逐漸擴散，其壽命隨之縮短，直至30 cm之后，電子密度的大小已接近于零，見圖8。

2.4 ?電子溫度與電子密度的關(guān)系

圖9為改變放電條件下多組測得的氮等離子體電子溫度與電子密度關(guān)系圖?？芍入x子體中電子溫度和電子密度呈反比關(guān)系，當(dāng)電子溫度提高時電子濃度變低，而電子溫度降低時電子濃度提升。而且氮等離子體的電子溫度與放電時長并不是線性關(guān)系。會出現(xiàn)這種情況的原因可能是探針受鞘層干擾，見圖9。

3 ?結(jié) 論

（1）電子溫度和放電功率呈反比，和氣體壓強呈正比，和軸向距離的關(guān)系為先增大后變小。電子密度則是正好與之相反，和功率為正比關(guān)系，與壓強為反比關(guān)系，和軸向距離的關(guān)系是隨著遠程距離的增大先變大后變小。電子密度隨功率的增大而增大，隨壓強的增大而減小，隨軸向距離的增大而減小。

（2）在雙探針診斷的過程中，電子密度和離子密度成正相關(guān)，電子溫度和離子密度成反相關(guān)。

參考文獻：

[1]張健，任春生，齊雪蓮，王友年.射頻感應(yīng)等離子體的Langmiur探針和光譜診斷[J].核聚變與等離子體物理，2007（02）：156-162.

[2]桑田，李茹.遠程等離子體診斷技術(shù)方法及研究進展綜述[J].當(dāng)代化工，2018，47（12）：2661-2664.

[3]Spolaore M，Antoni V，Bagatin M .Automatic Langmuir probe measurement in a magnetron sputtering system [J]. Surface and Coatings Technology， 1999：116-119.

[4]池凌飛，林揆訓(xùn)，姚若河.Langmuir單探針診斷射頻輝光放電等離子體及其數(shù)據(jù)處理[J].物理學(xué)報，2001，50（7）：1313-1317.

[5]姚若河，池凌飛，林選英，等.射頻輝光放電等離子體的電探針診斷及數(shù)據(jù)處理[J].物理學(xué)報.2000，49（5）：922-925.

[6]高璇.小型感應(yīng)耦合等離子體源及其等離子體[D].甘肅：蘭州大學(xué)， 2010：16.

[7]Tuszewski M， Tobin J A. The accuracy of Langmuir probe ion density measurement in low-frequency RF discharges [J]. Plasma Sources Science and Technology，1996，5（4）：640-647.

[8]Maria Younus， N. U. Rehman， M. Shafiq， et al. Langmuir probe study of an inductively coupled magnetic-pole-enhanced helium plasma [J]. Plasma Physics Reports，2017 （11）：588–593.