輕敲模式下AFM 動力學(xué)模型及能量耗散機理研究1)

魏 征 鄭驍挺 劉 晶 魏瑞華

(北京化工大學(xué)機電工程學(xué)院，北京 100029)

引言

微納機械諧振器作為大多數(shù)微納機電系統(tǒng)(micro/nano-electromechanical system,MEMS/NEMS)的核心部件，是具有高靈敏度、高品質(zhì)因數(shù)和高諧振頻率等優(yōu)越性能的微納機械結(jié)構(gòu)[1-2].原子力顯微鏡(atomic force microscopy，AFM)是微觀領(lǐng)域中的基礎(chǔ)應(yīng)用工具，多用于研究樣品表面的形貌特征和物理化學(xué)性質(zhì)[3-5]，其核心部件探針就是一種微納機械諧振器，從力學(xué)上看就是一微懸臂梁.

AFM有三種工作模式：非接觸模式(non-contact mode)、接觸模式(contact mode)以及介于兩者之間的輕敲模式(tapping mode，TM)，輕敲模式又被稱為間歇接觸模式(intermittent-contact mode)[6-7].與不接觸樣品表面的非接觸模式掃描以及可能損壞樣品表面的接觸模式掃描相比[8]，輕敲模式可以在不損壞樣品表面形貌以及物理性質(zhì)的前提下得到精確度較高的樣品表面形貌特征[9-10].因此，原子力顯微鏡的輕敲模式有著極其廣泛的應(yīng)用前景[11].

相對于振幅信號所繪制出的形貌圖，通過激勵信號與探針自由端響應(yīng)信號的相位滯后而繪制出的相位圖可以更準確地反映出樣品表面的物理性質(zhì)變化.振動理論和相關(guān)研究都表明，相位差與系統(tǒng)的能量耗散有關(guān)[12-13]，因此探究AFM 系統(tǒng)在掃描過程中的能量耗散機理變化，不僅可以更好地理解相位圖的形成機理，指導(dǎo)操作者得到更合適的相位圖；而且對于更大范疇的MEMS/NEMS 能量耗散機理的進一步理解提供理論參考和實驗方法.

在真空中，微懸臂梁系統(tǒng)的品質(zhì)因數(shù)可以達到上萬；而在實際應(yīng)用中，微懸臂梁在空氣中的品質(zhì)因數(shù)為100～1000，在液體中甚至?xí)档絺€位數(shù)[11,14].因此在日常的工作環(huán)境中，空氣或液體的黏性阻尼是最主要的環(huán)境能量耗散機制之一.

早在20 世紀40 年代，Landau 等[15]就提出了低雷諾數(shù)流中的圓柱體繞流問題以及黏性流體中的高頻振動問題.在此基礎(chǔ)上，Chen 等[16]將微懸臂梁看作是等寬度的圓柱體求解了系統(tǒng)的能量耗散并與實驗進行了對比；Sader 等[17]建立了不同激勵方式下微懸臂梁的能量耗散理論模型；Hosaka 等[18]則是利用將微懸臂梁看作是無數(shù)個微型小球集合的方式給出了自己的理論模型.而隨著探針逐漸下移直至靠近樣品表面，探針--樣品間的作用機理同樣也需要考慮到AFM 系統(tǒng)的能量耗散機制中.Lévêque 等[19]探究了非接觸模式下空氣阻尼與探針--樣品間距離的關(guān)系；魏征等[20-21]進一步研究了探針在接觸樣品并離開樣品表面這一過程中，液橋以及壓膜阻尼對AFM 振動系統(tǒng)能量耗散的影響；除此之外，實際實驗中所用探針，帶針尖的探針其上部有涂層，如果考慮涂層的效應(yīng)，其動力學(xué)行為會更加復(fù)雜[22].

輕敲模式下探針從遠離樣品到間歇性接觸樣品表面，是一個連續(xù)的能量耗散過程.到目前為止，針對這一個連續(xù)過程的能量耗散機理研究還是零星存在于各個文獻之中，對于連續(xù)過程中各個階段的能量耗散機理也沒有一個系統(tǒng)的解釋和實驗驗證.因此，本文通過對這一過程進行理論分析和實驗驗證，以期對輕敲模式下AFM 動力學(xué)特性及其阻尼作用機理有更近一步的認識；并為MEMS/NEMS 減少能量耗散、提高微納諧振器的品質(zhì)因數(shù)提供重要的理論依據(jù).

1 TM-AFM 探針--樣品系統(tǒng)動力學(xué)模型

1.1 工作原理

圖1 所示為輕敲式原子力顯微鏡核心部件--探針及其激勵檢測部分的簡易示意圖.AFM 探針包含3 部分：基體部分、微梁部分和針尖部分.由于基體部分相對于微梁部分體積較大，因此微梁部分的右端可作為固定端，在探討位移激勵下的原子力顯微鏡微懸臂梁的動力學(xué)特性時，可以將針尖部分的質(zhì)量忽略掉.

圖1 輕敲式原子力顯微鏡核心部件-探針及其激勵檢測部分示意圖Fig.1 Diagram of the core component of tapping atomic force microscopy-probe and its excitation detection part

在輕敲模式下，為使微懸臂梁得到較大的響應(yīng)振幅，通過調(diào)制壓電陶瓷驅(qū)動器，AFM 激勵頻率通常會接近或等于探針一階固有頻率[23]；此時探針針尖會間歇性接觸樣品表面，監(jiān)測所用的激光束打在探針尖端的背部，通過反射打到光電探測器(PSD)中.當探針隨著激勵產(chǎn)生位移的時候，探測器上激光束光斑的位置也隨之發(fā)生改變，通過相關(guān)參數(shù)的轉(zhuǎn)換，系統(tǒng)就能夠識別微懸臂梁的振動特性[24].AFM 系統(tǒng)在工作時，由于黏性阻尼、熱彈性阻尼、支撐損耗等能量耗散機理的存在，探針針尖的位移信號與激勵信號會存在相位差；而當樣品表面形貌或材料性質(zhì)發(fā)生改變時，系統(tǒng)能量耗散也會隨之改變進而導(dǎo)致相位差發(fā)生改變，這就是相位圖的成像機理.

因此對于AFM 系統(tǒng)而言，其品質(zhì)因數(shù)Q是最主要的工作性能參數(shù)之一.通常情況下，品質(zhì)因數(shù)Q與系統(tǒng)的能量耗散有以下定義

其中，W0是AFM 系統(tǒng)的總能量，?W代表每一個振動周期AFM 系統(tǒng)所損耗的能量.而AFM 系統(tǒng)在工作過程中的能量耗散機理從損耗途徑來看，可以分為內(nèi)稟耗散和外部耗散.兩種能量耗散途徑中有著多種能量耗散機制，一般來說，需要分別求出每一種能量耗散機制所對應(yīng)的品質(zhì)因數(shù)，并最終得到系統(tǒng)總品質(zhì)因數(shù)Qtotal的表達式

其中，Qtherm，Qviscous，Qsupport，Qother分別代表熱彈性耗散、黏性耗散、支撐損耗以及其他耗散機制所對應(yīng)的品質(zhì)因數(shù).從式(2)可以看出，如何認識并確定微納諧振系統(tǒng)的主要能量耗散機理，對獲得高性能的MEMS/NEMS 有著極其重要的意義.

除了本文主要講述的黏性阻尼外，當AFM 系統(tǒng)在室溫或真空中工作時，熱彈性阻尼也是主要的能量耗散機制之一，對于熱彈性耗散機制，2000 年，Lifshitz 等[25]提出了一種較為精確的熱彈性阻尼模型；而在探針振動時，探針固定端同樣會激發(fā)出彈性波，并通過AFM 系統(tǒng)基座向無窮遠處耗散，這種能量耗散機制稱之為支撐損耗.除此之外，探針的表界面損耗、聲子相互作用等能量耗散機制同樣會影響探針系統(tǒng)的品質(zhì)因數(shù).這些能量耗散機制同樣不能忽視.

1.2 探針--樣品系統(tǒng)的簡化模型

在輕敲模式中，壓電陶瓷驅(qū)動器多放置于微懸臂梁的固定端，通過對探針固定端的基座施加位移激勵，進而帶動探針間歇式地敲擊樣品[26].現(xiàn)有文獻中對AFM 微懸臂梁受迫振動的處理主要集中在針尖樣品間作用力的簡化上，這對于解讀樣品的形貌和物理化學(xué)特性是主要的.但如工作原理部分所述，樣品所有信息全部由微懸臂梁的動態(tài)響應(yīng)反映，從振動理論知，所有外部激勵對微懸臂梁的響應(yīng)都有貢獻，因此除了大部分研究者所關(guān)心的針樣間作用力外，位移激勵和微懸臂梁與環(huán)境介質(zhì)(空氣)的相互作用也應(yīng)該成為AFM 微懸臂梁外部激勵的一部分.現(xiàn)有的歐拉--貝努利梁模型為了計算方便，是直接將外部位移激勵忽略，把樣品--針尖作用力看作是整個系統(tǒng)的外加載荷[27-29].當進一步簡化成一維振子模型模型，更是將位移激勵和梁與空氣的相互作用一并忽略.本文擬就這些因素對微懸臂梁的響應(yīng)影響進行理論分析和實驗研究.

為研究方便，在探針沒有接觸樣品前或離樣品相當遠時，針尖對于微懸臂梁的影響比較小，此時，可將圖1 的探針簡化為圖2 所示的光梁模式.設(shè)懸臂梁上的位移為w(x,t)；懸臂梁所受到的樣品--針尖作用力為，則微懸臂梁的有阻尼振動微分方程為

其中，EI為微懸臂梁的截面彎曲剛度，ρ 為微懸臂梁的材料密度，b和h分別為微懸臂梁的寬度和厚度，ht為微懸臂梁平衡位置與樣品間距離，c為單位長度上的系統(tǒng)阻尼系數(shù).

圖2 探針--樣品系統(tǒng)的多自由度簡化模型Fig.2 Simplified multi-degree-of-freedom model for probe-sample system

如圖2 所示，懸臂梁相對于左端基座的相對位移為u(x,t)；令左端基座的激勵位移為z(t)=w(x,t)?u(x,t)=Asin ?t.式(3)可以寫為

對于有針尖的微懸臂梁來說，當微懸臂梁靠近樣品表面時，相對于針尖，其他部位與樣品之間的作用力可以忽略不計.因此，可以將該振動微分方程改寫為

其中，zt為微懸臂梁自由端的位移.

首先需要考慮微懸臂梁的無阻尼自由振動問題，此時微懸臂梁的運動微分方程為

利用分離變量法，令u(x,t)=φ(x)q(t)，可以得到微懸臂梁無阻尼自由振動各階模態(tài)方程為

對于左端固定，右端自由的微懸臂梁，有邊界條件

將邊界條件代入式(7)，可以得到i階模態(tài)下的振型函數(shù)

其中，βi=，ri=.定義ωi=，為各階固有頻率.

同樣，令u(x,t)=φ(x)q(t)，將其代入式(9)得位移激勵下的有阻尼微懸臂梁各階模態(tài)方程為

在小阻尼的情況下，振型函數(shù)同樣可以用式(9)表達.將等式兩邊同時乘以φi(x)dx，并沿整根梁的軸向積分，令定義為i階面質(zhì)量；定義為i階主質(zhì)量；將其代入可得

在掃描樣品時，探針的工作頻率一般在其一階固有頻率附近，因此只需要考慮一階模態(tài).

對該振動方程進行求解，可以得到

其中，s=?/ω1為頻率比，；令，由此可以得到位移激勵下的有阻尼微懸臂梁各階穩(wěn)態(tài)振動響應(yīng)為

從式(4)中可以看出，輕敲模式下的微懸臂梁的振動響應(yīng)是位移激勵和系統(tǒng)各項阻尼的疊加.位移激勵下的微懸臂梁振動響應(yīng)為線性動力學(xué)行為，當位移激勵A(yù)sin ?t施加在微懸臂梁的基座上時，可以看作是在整個懸臂梁上施加了一個q=ρbh?2Asin ?t?c?Acos ?t的均布載荷；而懸臂梁所受到的樣品--針尖作用力會隨著微懸臂梁的針尖與樣品間距離而改變，為非線性動力學(xué)行為，可以看作是在微懸臂梁的自由端施加了一個與微懸臂梁位置、速度、位移有關(guān)的非線性作用力.

對TM-AFM的基體--探針--樣品系統(tǒng)進行進一步簡化時，如果直接將外部激勵忽略，把樣品--針尖作用力看作是整個系統(tǒng)的外加載荷，會得到一端固定，一端自由振動的彈簧--振子--阻尼器模型；但前文分析中可以看出，在微懸臂梁的根部施加位移激勵，不能簡單地忽略掉.

1.3 微懸臂梁的一維振子系統(tǒng)等效參數(shù)

為了求解方便將TM-AFM 的多自由度系統(tǒng)梁模型進一步簡化為彈簧--振子--阻尼器模型時，考慮到位移激勵，需要將其看作是支承運動下的彈簧--振子--阻尼器模型，如圖3 所示.

圖3 支承運動下的彈簧--振子--阻尼器模型Fig.3 Spring-oscillator-damper model under support motion

由圖1 可知，光測探測器測量的是微懸臂梁自由端振動，因此等效剛度ke可以表示為

而求解彈簧振子系統(tǒng)的等效質(zhì)量，需要將梁的靜撓度曲線作為微懸臂梁的近似振型，對于AFM 系統(tǒng)來說，梁的自由端最大振幅(10～100 nm)相對于梁的尺寸(100～200μm)可視為微小變形，因此用瑞利里茲法求彈簧振子系統(tǒng)的等效質(zhì)量me[6]

因此可以得到系統(tǒng)的固有頻率

無論何種耗散機制，在1.2 節(jié)已經(jīng)把阻尼當成了黏性阻尼，現(xiàn)有文獻一般都是把圖2 的固定端受位移激勵的懸臂梁簡化為類似于圖3 的一維振子模型，但實際的位移激勵變成了作用于質(zhì)量塊上的激振力，此激振力大小沒有具體討論.另外圖3 的ce與圖2 中黏性阻尼的對應(yīng)關(guān)系也沒有相關(guān)文獻報道.

化簡后的彈簧振子系統(tǒng)在一個周期內(nèi)的能量耗散依然等于連續(xù)體梁系統(tǒng)，因此有

可求得圖3 等效阻尼ce為

品質(zhì)因數(shù)與等效阻尼之間的表達式如下

基座的位移激勵為等效激勵z(t)=Aesin ?t，Ae為等效位移激勵振幅；振子的位移響應(yīng)同樣為u(t)，此時可以得到該系統(tǒng)的運動微分方程

在探究微懸臂梁的線性動力學(xué)行為時，可以先忽略掉懸臂梁所受到的樣品--針尖作用力，只考慮位移激振對微懸臂梁的影響，即

對該方程進行求解，可以得到

振子的位移響應(yīng)需要等同于懸臂梁末端的位移響應(yīng)，因此聯(lián)立式(14)與式(23)，當系統(tǒng)的頻率比s趨近于1 時，可以得到等效的位移激勵振幅為

其中，?1為相位滯后角，可以表示為

當系統(tǒng)的頻率比s趨近于1 時，一維振子模型相位角?1可以等價于歐拉--貝努利梁模型的相位角?.

2 TM-AFM探針--樣品系統(tǒng)空氣阻尼研究

在第1 節(jié)中提出了TM-AFM 微懸臂梁動力學(xué)模型及進一步簡化處理，所作結(jié)論還需要進一步實驗驗證，是一件有挑戰(zhàn)性的工作，如式(3)中的黏性阻尼，如何將阻尼力加載到梁上.在引言部分，我們已經(jīng)談到，TM-AFM 微懸臂梁的阻尼可分為內(nèi)稟阻尼和外部阻尼兩部分，其中內(nèi)稟阻尼所占比重較小，外部阻尼中探針針尖與樣品的接觸分離阻尼相當于只作用在梁的自由端，雖然它對相位成像非常重要，但不在第1節(jié)考慮范圍內(nèi)，因此為簡單起見，只考慮外部阻尼中的環(huán)境介質(zhì)阻尼.

2.1 氣體介質(zhì)的阻尼效應(yīng)與尺度效應(yīng)

真空環(huán)境下，AFM 系統(tǒng)可以不考慮黏性阻尼帶來的能量耗散；但很多生物材料的檢測和物理傳感的工作要求限定了只能在氣體或液體環(huán)境中才能進行.因此在AFM 系統(tǒng)的實際應(yīng)用中，空氣是最常見的流體環(huán)境，微尺度下的氣體環(huán)境阻尼問題也是最受關(guān)注的能量耗散問題[30-31].一般情況下，從真空環(huán)境到常壓，TM-AFM 系統(tǒng)的品質(zhì)因數(shù)隨真空度的改變而呈非線性變化；可以將這一變化分為3 個階段：本征區(qū)域、分子區(qū)域和黏性區(qū)域.

(1)本征區(qū)域氣體阻尼特性：在本征區(qū)域，此時空氣壓強極低，AFM 系統(tǒng)的能量耗散主要為其他形式的能量耗散，因此可以將該工作環(huán)境近似為真空環(huán)境.在本征區(qū)域階段AFM 系統(tǒng)的品質(zhì)因數(shù)最大且較為穩(wěn)定.

(2)分子區(qū)域氣體阻尼特性：在分子區(qū)域，隨著壓強的逐漸增大，氣體分子開始隨機撞擊探針和樣品表面，而氣體內(nèi)部分子之間的相互作用可以忽略.此時氣體阻尼開始影響AFM系統(tǒng)的品質(zhì)因數(shù)大小，隨著氣體壓強逐漸增大，AFM 系統(tǒng)的品質(zhì)因數(shù)逐漸減小.

(3)黏性區(qū)域氣體阻尼特性：當氣體壓強增大到一定程度，該氣體環(huán)境可以看作黏性流體，氣體分子除了撞擊探針和樣品表面，自身內(nèi)部也在不斷地相互撞擊逃逸；此時黏性阻尼在AFM 系統(tǒng)的能量耗散中占據(jù)主導(dǎo)地位，隨著氣體壓強逐漸增大，AFM 系統(tǒng)的品質(zhì)因數(shù)進一步下降.

一般TM-AFM 都是在實驗室大氣環(huán)境下工作，其微懸臂梁上的氣體阻尼為黏性氣體阻尼.除此之外，還需要考慮氣體介質(zhì)的尺度效應(yīng).通過氣體分子的平均自由程λ 與流場中運動物體特征長度ls的比值，可以判斷流體是否適合連續(xù)流動，這一比值稱為Kundsen 數(shù).Kundsen 數(shù)kn表達式為[32]

對于氣體分子的平均自由程，則可以表示為

其中，kB為玻爾茲曼常數(shù)，T為環(huán)境溫度，Pa為環(huán)境壓力，dg為分子有效直徑.對于標準狀態(tài)下空氣而言，其氣體分子的平均自由程λ 為69 nm.

微尺度下的物體在空氣中運動時，Kundsen 數(shù)越大，氣體越不滿足連續(xù)性假設(shè)；而Kundsen 數(shù)越小時，氣體越滿足氣體的連續(xù)性假設(shè).

由于尺度效應(yīng)的存在，探針的工作過程中同樣存在3 個階段：孤立階段，壓膜階段以及失效階段.

(1)孤立階段：微梁作為諧振器，在工作過程中存在臨界壓膜厚度hcr，，b為圖2 中梁的寬度.當探針--樣品間距離大于臨界壓膜厚度時，，可視為孤立階段，需要把梁作為孤立物體來考慮空氣阻尼.

(2)壓膜階段：當探針--樣品間距離小于臨界壓膜厚度時，需要考慮空氣壓膜效應(yīng)來計算空氣阻尼[8].從我們以前的實驗中也可以看出[33]，當探針靠近樣品表面時，探針自由端的振幅從自由振動振幅的100%依此衰減到90%，85%，80%(即探針針尖越靠近樣品表面)，探針系統(tǒng)的品質(zhì)因數(shù)也會隨之減小.因此在這個階段除了考慮探針系統(tǒng)的環(huán)境阻尼能量耗散，還需要考慮探針--樣品間的壓膜阻尼效應(yīng)所導(dǎo)致的能量耗散，該階段可稱作壓膜階段[34].

(3)失效階段：當微懸臂梁與樣品間間距小于氣體分子平均自由程時，，孤立階段與壓膜階段作為連續(xù)介質(zhì)假設(shè)的模型都將不再適用，此時擴散機制起主導(dǎo)[35].

作為實驗的理論基礎(chǔ)，本文主要對上述孤立階段與壓膜階段的兩種阻尼進行分析.

2.2 探針--樣品系統(tǒng)的氣體環(huán)境阻尼研究

從前一章節(jié)可以看出，AFM系統(tǒng)在標準大氣壓下工作時，氣體環(huán)境阻尼為黏性阻尼.在孤立階段，對于黏性阻尼，在求解微懸臂梁單位長度上的單位空氣阻尼力時，需要先確定一下流體類型.對于流體而言，每一種類型的流體都取決于3 個參數(shù)：運動黏度ν，運動速度˙u以及特征尺寸ls.3 個參數(shù)可以組成一個獨立的無量綱數(shù)，即雷諾數(shù)

其中，ν=η/ρa為運動黏度，η 為動力黏度，ρa為流體密度.對于空氣而言，動力黏度η=1.8 ×10?5kg/(s·m),運動黏度ν=1.5×10?5m2/s，空氣密度ρa=1.293 kg/m3.

對于常見AFM 系統(tǒng)探針而言，其固有頻率取300 kHz，特征長度ls取探針寬度為30μm，探針運動振幅取10 nm，可得雷諾數(shù)，依此可以將空氣看作小雷諾數(shù)流體；同樣可以求得孤立階段該運動的Kundsen 數(shù)，氣體流動符合連續(xù)性假設(shè).

此時將探針近似為無數(shù)個微小的球體，根據(jù)斯托克斯方程求解球體的繞流問題，可以得到梁振動時單位長度所受到的流體繞流阻尼系數(shù)為[18]

對于小雷諾數(shù)流體，0.375Re可以忽略.

因為探針高頻運動的特殊性，還需要考慮探針振動時的穿透深度α.對于黏性流體而言，當物體在流體中振動時，會出現(xiàn)與物體振動速度一致的橫波，該橫波在遠離平板時會呈指數(shù)衰減的趨勢，將振幅衰減為原來的1/e時的深度定義為穿透深度α.穿透深度α 的表達式為

因此，當探針在空氣中振動時，探針周圍有一層薄薄的有旋流，在距離物體表面較遠的空氣為有勢流[16].在此基礎(chǔ)上，如果位置在x處的探針微元滿足探針尺寸l的量級遠大于穿透深度δ，且探針的振幅遠小于其尺寸，即

則該微元振動可以看作是高頻振動，此時除了緊貼在探針表面的薄層，其他部分的空氣都可以看作是理想流體.在常見的AFM 系統(tǒng)中，探針長度l的量級為10?4m，系統(tǒng)角頻率ω 的量級為106rad/s，探針振幅φ1(l)B的量級為10?8m，計算可知輕敲模式下樣品--探針系統(tǒng)的運動滿足式(31)，因此在考慮微懸臂梁在空氣中所受到的流體阻尼系數(shù)時，需要同時考慮流體繞流現(xiàn)象所引起的繞流阻尼力以及微懸臂梁周圍的有旋流所導(dǎo)致的高頻振動阻尼力.根據(jù)斯托克斯方程可以得到梁高頻振動時單位長度受到的流體黏度阻尼系數(shù)為[15]

將式(29)與式(32)代入式(19)，可得到簡化后的一維彈簧振子系統(tǒng)其等效空氣環(huán)境阻尼ce1的表達式為

根據(jù)上式可以得到孤立階段時，探針系統(tǒng)黏性耗散品質(zhì)因數(shù)的表達式

由式(32)還可以得到臨界壓膜厚度hcr的表達式[34]

式中，γ 為表征流體運動一個無量綱數(shù)，其數(shù)量級為100～101.臨界壓膜厚度hcr的取值為b/2～b.

而當探針開始靠近樣品表面時，需要開始考慮探針與樣品間的擠壓氣膜所導(dǎo)致的能量耗散，如圖4 所示.擠壓數(shù)τ 決定了空氣膜的可壓縮性，對于大擠壓數(shù)，其空氣薄膜力可以近似為彈性力；對于小擠壓數(shù)，其空氣薄膜力主要表示為阻尼力.在AFM 系統(tǒng)中，其擠壓數(shù)可以表示為[27]

其中，μeff為有效空氣黏性系數(shù)，其與動力黏度η 以及Kundsen 數(shù)kn的關(guān)系為[36]

可以求得，當探針針尖接觸樣品表面，即微懸臂梁距樣品表面15μm 時(取探針針尖長度為15μm)，擠壓數(shù)，此時探針所受到的擠壓氣膜力需要滿足非線性雷諾方程[37]

圖4 具有一定傾斜角度的帶針尖探針敲擊樣品表面Fig.4 Probe with a certain tilt angle hits the sample surface

其中，坐標軸的方向如圖4 所示，由于懸臂梁振幅較小，撓度忽略不計，ht(x)=D+(l?x)sin α 代表氣膜厚度；D為懸臂梁自由端到樣品表面的距離，α 為傾斜角；P=Pa+?P，P為微懸臂梁表面的壓強分布，?P為擠壓氣膜引起的偏壓.

為了簡化計算，忽略長度方向上的壓力梯度，對式(37)進行化簡可以得到

再將上式沿寬度方向積分，并引入邊界條件：y=±b/2，P=Pa；y=0，?P/?y=0.由此可以得到擠壓氣膜引起的偏壓?P

對式(40)再次積分，可以得到單位長度的擠壓氣膜力Fs

因此對于傾斜微懸臂梁，可以給出此時的壓膜阻尼系數(shù)c2的表達式為

將上式代入式(18)，可以得到

根據(jù)上式可以得到壓膜階段時，探針系統(tǒng)品質(zhì)因數(shù)的表達式

但其實對于帶針尖的探針而言,如圖5 所示，由于針尖的存在，在探針--樣品間距離ht為15～20μm 的時候，針尖--樣品間距離hp會遠小于15μm.此時針尖會大幅增加空氣繞流對探針的影響，系統(tǒng)已經(jīng)進入失效階段，其特征尺寸ls更應(yīng)該取針尖--樣品間距離而不是探針--樣品間距離，可求得Kundsen 數(shù)與擠壓數(shù)會遠大于之前的結(jié)果，因此實驗的壓膜階段品質(zhì)因數(shù)減小會比模型更加明顯.

圖5 壓膜階段針尖對空氣繞流的影響Fig.5 Effect of tip on air flow during lamination

3 實驗

3.1 實驗設(shè)計

為了驗證前文AFM 系統(tǒng)的簡化模型以及環(huán)境耗散機理的正確性和準確性，分析在輕敲模式下探針從遠離樣品到間歇性接觸樣品表面這一過程中的能量耗散機理變換，需要得到探針從孤立階段到壓膜階段在不同工作位置時的品質(zhì)因數(shù)變化曲線.所用原子力顯微鏡為BRUKER Dimension Icon.

首先使用Engage 功能讓實驗探針大致靠近樣品表面，接著使用tip offset 功能令實驗探針遠離樣品表面，此時利用auto tune 功能可以得到探針在遠離樣品表面的掃頻曲線.

接著使用tip offset 功能，令實驗探針慢慢靠近樣品表面，并記錄每一次的進針量以及該進針量對應(yīng)的掃頻曲線.

由于tip offset 的距離調(diào)節(jié)范圍限定，無法在一次實驗中同時得到孤立階段與壓膜階段的掃頻曲線.探針自由端的振幅變化量對應(yīng)于探針--樣品距離，因此通過改變系統(tǒng)的setpoint 值，可以設(shè)定探針自由端的振幅變化量，進而得到探針在遠、中、近3 個距離段的掃頻曲線.

通過掃頻曲線，便可以求出AFM系統(tǒng)的品質(zhì)因數(shù)Q.所謂掃頻曲線，其獲取方式如圖1 所示，用一正弦電壓激勵壓電管，在壓電管產(chǎn)生頻率相同的伸縮變形從而達到對探針根部的正弦位移激勵，正弦電壓的頻率從低頻向高頻增高，依次通過探針的基頻和幾階低倍頻，這里我們最感興趣的為探針的基頻，因此掃頻范圍為第一階頻率附近即可，光敏傳感給出探針自由端的相應(yīng)振幅，TM-AFM 記錄的幅頻響應(yīng)曲線如圖6 所示.當系統(tǒng)響應(yīng)幅值降到振幅的1/時的頻率稱為系統(tǒng)的半功率點，f1與f2都為半功率點，其差值稱為系統(tǒng)的帶寬[38].對于小阻尼的振動系統(tǒng)，其品質(zhì)因數(shù)Q等于系統(tǒng)共振頻率fn(fn=ωn/2π)與帶寬?f的比值

圖6 通過三次距離改變所得掃頻曲線及其帶寬Fig.6 Sweep curve and its bandwidth obtained by changing the distance three times

為了排除探針針尖對AFM 系統(tǒng)能量耗散的影響，分別選取了探針型號為TL-NCH-10 的無針尖探針以及探針選擇型號為AN-NSC10 的錐形針尖探針進行了掃頻實驗，兩種型號探針尺寸參數(shù)如表1 所示，其掃描電子顯微鏡(scanning electron microscope，SEM)圖如圖7 所示(掃頻實驗所用探針與電鏡實驗探針為同一型號的探針，但并不是同一根探針).

圖7 兩種實驗探針SEM 電鏡圖Fig.7 SEM images of two experimental probes

表1 兩種型號探針的尺寸參數(shù)Table 1 Dimension parameters of two types of probes

實驗得到的無針尖探針遠、中、近三距離段實驗掃頻曲線如圖8 所示；錐形針尖探針遠、中、近三距離段實驗掃頻曲線如圖9 所示.由于壓電管的行程限制，無法在一次實驗中完成探針遠離樣品表面、靠近樣品表面、接觸樣品表面這3 個過程，因此通過offset 選項調(diào)節(jié)探針基座位置來得到遠中近3 個位置，再通過系統(tǒng)的進針功能實現(xiàn)工作位置的微調(diào).兩種探針都分為遠中近三段進行掃頻實驗，為得到實驗數(shù)據(jù)完整，圖8(a)～圖8(c)的探針行程區(qū)域有相當范圍的重合，圖9(a)～圖9(c)同樣如此.另外圖8 和圖9 標注的探針位置為其相對位置，而非相對于某一靜止點的位置表達.

圖8 和圖9 有一個共同的現(xiàn)象，就是隨著探針趨近于樣品，整個掃頻曲線的振幅都是下降的，特別在共振點，其下降非常明顯，說明在趨近樣品過程中，振動系統(tǒng)的阻尼在逐步增強.由于存在針尖，錐形針尖探針在接觸樣品時，會先出現(xiàn)敲擊樣品，這時TM-AFM 形貌掃描的工作狀態(tài)，隨著探針進一步接近，由于較大黏附力的作用，探針針尖已經(jīng)不能從樣品脫附，就會出現(xiàn)如圖9(c)部分曲線所示的“截斷”現(xiàn)象，此時無法判斷探針--樣品系統(tǒng)的品質(zhì)因數(shù).

圖8 無針尖探針實驗掃頻曲線Fig.8 Experimental frequency sweep curve of the tipless probe experiment

圖9 錐形針尖探針實驗掃頻曲線Fig.9 Experimental frequency sweep curve of conical tip probe

圖9 錐形針尖探針實驗掃頻曲線Fig.9 Experimental frequency sweep curve of conical tip probe

3.2 實驗結(jié)果分析

實驗用探針經(jīng)SEM顯微鏡和光學(xué)顯微鏡測量，無針尖探針長寬高分別為125μm，40μm，4μm，錐形針尖探針長寬高分別為135μm，40μm，4μm.依據(jù)式(15)～式(17)可以將探針簡化為如圖3 所示的一維彈簧振子模型并得到簡化后的等效剛度ke、等效質(zhì)量me，以及其理論一階固有頻率fnt如表2 所示.根據(jù)圖8 和圖9 掃頻實驗結(jié)果，可以得到無針尖探針和錐形針尖探針實驗一階固有頻率fne分別為330 kHz 和269 kHz.

再根據(jù)圖8 與圖9 的掃頻實驗結(jié)果，可以分別得到無針尖探針和錐形針尖探針在遠離樣品表面時的品質(zhì)因數(shù)Q；根據(jù)式(34)可以求出兩種探針的理論黏性耗散品質(zhì)因數(shù)Q1；同時根據(jù)式(2)中還可以求出除黏性耗散之外其他所有能量耗散品質(zhì)因數(shù)Q2=.3 種品質(zhì)因數(shù)的對比同樣如表2 所示.

從無針尖探針在遠離樣品表面時的黏性耗散品質(zhì)因數(shù)為560，除黏性耗散外的其他所有能量耗散品質(zhì)因數(shù)1400 以及實驗得到的總品質(zhì)因數(shù)400 相對比可以看出，黏性耗散為輕敲模式下AFM 系統(tǒng)最主要的能量耗散機制.對于錐形針尖探針而言，由于只考慮探針主體部分而沒有考慮錐形針尖，因此理論得到的黏性耗散品質(zhì)因數(shù)542 會偏大，其機理類似于圖5 的示意性分析，但與除黏性耗散外的其他所有能量耗散品質(zhì)因數(shù)891(實際會偏大)相對比依然可以得出黏性耗散為輕敲模式下AFM 系統(tǒng)最主要的能量耗散機制這一結(jié)論.

為了進一步探究壓膜階段探針品質(zhì)因數(shù)與探針工作位置的關(guān)系，驗證理論模型的正確性，可以通過圖8 得到實驗無針尖探針品質(zhì)因數(shù)與工作位置的實驗關(guān)系曲線.探針傾斜角一般為10?～15?[39]，本文取15?，再根據(jù)式(44)可以求得無針尖探針黏性耗散品質(zhì)因數(shù)與工作位置的理論關(guān)系曲線.如圖10 所示，為了更好地對比實驗與理論分別得到的無針尖探針品質(zhì)因數(shù)與工作位置關(guān)系曲線，忽略除黏性阻尼外其他阻尼的影響，可以對實驗與理論得到的無針尖探針黏性耗散品質(zhì)因數(shù)與工作位置關(guān)系曲線都進行歸一化處理.

圖10 中，從實驗曲線和理論曲線可以非常清晰地看出無針尖探針在逐漸靠近樣品表面時品質(zhì)因數(shù)兩個階段的變化.

在孤立階段，如圖8(a)所示，當探針距樣品表面較遠時，可以將探針看作一個孤立的物體；此時從圖10 中的理論曲線和實驗曲線都可以看出盡管探針--樣品間距離逐漸減小，探針的品質(zhì)因數(shù)并沒有出現(xiàn)明顯的變化.這與圖4 我們之前的實驗結(jié)果吻合.

而隨著探針逐漸靠近樣品，當探針--樣品間距離達到臨界壓膜距離hcr時，探針開始感受到壓膜力，阻尼開始增大.圖10 的臨界壓膜距離為16μm，式(35)所得到的理論預(yù)測為20～40μm，實驗值比較小的原因是由于實驗中探針的傾斜.理論曲線與實驗曲線的高度擬合說明探針與樣品間確實會存在壓膜阻尼.如圖8(b)和圖8(c)所示，探針進入壓膜階段，此時如圖10 中理論曲線和實驗曲線所示，隨著探針--樣品間距離逐漸減小，探針的品質(zhì)因數(shù)也逐漸減??；探針越接近樣品表面，壓膜阻尼對探針品質(zhì)因數(shù)的影響越大.

圖10 理論與實驗無針尖探針品質(zhì)因數(shù)與工作位置的關(guān)系曲線對比(歸一化)Fig.10 Theoretical and experimental comparison of the relationship between the quality factor of tipless probes and the working position(normalized)

如圖11 所示，同樣根據(jù)圖9 掃頻實驗結(jié)果，可以求出錐形針尖探針品質(zhì)因數(shù)與工作位置的關(guān)系曲線；根據(jù)式(44)求出錐形針尖探針黏性耗散品質(zhì)因數(shù)與工作位置關(guān)系的理論曲線并與實驗曲線一起進行歸一化處理并對比.

圖11 理論與實驗錐形針尖探針品質(zhì)因數(shù)與工作位置的關(guān)系曲線對比(歸一化)Fig.11 Theoretical and experimental comparison of the relationship between the quality factor of conical tip probes and the working position(normalized)

從圖11 中，同樣可以很清楚的看出錐形針尖探針在逐漸靠近樣品表面時其品質(zhì)因數(shù)在孤立階段與壓膜階段的變化.

在孤立階段，如圖9(a)與圖9(b)的部分實驗結(jié)果所示，探針距樣品表面較遠，此時從圖11 中可以看出，探針的品質(zhì)因數(shù)并不會隨著探針--樣品間距離的減小而出現(xiàn)明顯的變化；而隨著探針--樣品間距離達到臨界壓膜距離hcr，探針進入壓膜階段，探針的品質(zhì)因數(shù)會隨著探針--樣品間距離的減小而減小.式(35)忽略了針尖對系統(tǒng)壓膜阻尼的影響，因此這里的臨界壓膜距離比無針尖探針的距離大.之后再緊接著如圖9(c)所示，由于較大黏附力的作用，探針針尖已經(jīng)不能從樣品脫附，就會出現(xiàn)如圖11 截斷階段所示，無法判斷探針的品質(zhì)因數(shù).

從圖11 還可以看出，實驗的壓膜階段品質(zhì)因數(shù)減小比理論曲線更加明顯，其主要原因在于式(44)所表示的理論模型忽略了探針針尖的存在.從圖5 中可以看出，當探針靠近樣品時，針尖會極大地增加空氣繞流對探針振動的影響，進而降低探針的品質(zhì)因數(shù)；除此之外，此時如圖7(c)所示，探針針尖由于存在曲率半徑，可以將其看作探針針尖上存在一個可以和樣品表面產(chǎn)生壓膜效應(yīng)的小球，因此在這一階段壓膜阻尼對探針品質(zhì)因數(shù)的影響也會比理論模型更為明顯.大多數(shù)文獻[40-41]都認為在壓膜階段針尖的影響可以忽略，但從實驗中可以看出針尖不能忽略，該階段的針尖--樣品間壓膜阻尼作用可以成為以后的重點研究方向.

對比圖8(a)～圖8(c)與圖9(a)～圖9(c)的掃頻曲線以及圖10 與圖11 的品質(zhì)因數(shù)--工作位置關(guān)系曲線還可以看出：對于無針尖探針來說，當懸臂梁距離樣品很近時，品質(zhì)因數(shù)可以下降到25%，圖8(c)的相對應(yīng)的幅頻曲線依舊很光滑；相反，對于錐形針尖探針來說，從圖11 中的實驗曲線看出，懸臂梁品質(zhì)因數(shù)只下降到75%左右圖9(c)相對應(yīng)的幅頻曲線便出現(xiàn)了“截斷”現(xiàn)象.其主要原因在于假定某個振動周期系統(tǒng)的總輸入能量是恒定的，依據(jù)式(1)，這表明錐形針尖所受到的壓膜阻尼不足以耗散所有能量以阻止針尖到達樣品表面，故而會出現(xiàn)截斷現(xiàn)象，也就是針尖會碰到樣品.相反，無針尖探針靠近樣品表面時，能量耗散極其嚴重，這或?qū)?dǎo)致懸臂梁振幅太小而無法到達樣品表面.

4 結(jié)論

(1)大部分針對原子力顯微鏡探針的動力學(xué)分析，都將施加在微懸臂梁基座上的位移激勵忽略掉，只考慮樣品--針尖作用力，將外部作用力看作是施加在微懸臂梁自由端從而進行求解.

從分析中可以看出，這是兩種不同的振動方程，當忽略位移激勵時，樣品--針尖作用力看作是系統(tǒng)的外加激勵，此時相當于是在微懸臂梁的自由端施加了一個簡諧力；而當位移激勵施加在微懸臂梁的基座上時，可以看作是在整個懸臂梁上施加了一個均布力，兩種不同的簡化方式會導(dǎo)致不同的動力學(xué)響應(yīng).

(2)通過將探針系統(tǒng)簡化為一維彈簧阻尼振子系統(tǒng)，可以較方便地分析探針系統(tǒng)的動力學(xué)特性等問題.本文提出了微懸臂梁簡化為一維彈簧阻尼振子系統(tǒng)的簡化準則，即等效阻尼、等效位移激勵的表達式.

(3)探針在遠離樣品表面時，其主要能量耗散機理為空氣黏性阻尼；當探針靠近樣品時，其主要能量耗散機制為探針與樣品間的壓膜阻尼.本文提出了一個計算微懸臂梁等效黏性阻尼的新方法，通過該方法計算了考慮空氣黏性阻尼和空氣壓膜阻尼的等效黏性阻尼，并與實驗結(jié)果進行了對比，結(jié)果表明模型是合理的.

(4)本文只探究了AFM 系統(tǒng)孤立階段與壓膜階段時的環(huán)境介質(zhì)阻尼作用機理，但由于探針針尖的存在，壓膜阻尼發(fā)生很大的變化，其所導(dǎo)致的能量耗散將是我們下一步研究的重點.