水下運(yùn)行直流激勵(lì)大氣壓輝光放電的光譜特性研究

武珈存, 吳凱玥, 賈博宇, 賈鵬英, 李雪辰

河北大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，河北省光電信息材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，河北 保定 071002

引 言

輝光放電是一種產(chǎn)生低溫等離子體的常見(jiàn)方法，它通常工作在低氣壓條件下。低氣壓輝光放電需要昂貴的真空設(shè)備，因此其產(chǎn)生成本高，且不易于實(shí)現(xiàn)流水線(xiàn)生產(chǎn)[1]。與之相比，大氣壓放電可以擺脫真空裝置的束縛，因此具有廣泛的應(yīng)用前景。例如，工業(yè)領(lǐng)域可用于表面改性[2]、 薄膜沉積[3]、 刻蝕[4]、 材料合成[5]。生物醫(yī)療領(lǐng)域可用于殺菌消毒[6-7]、 傷口愈合等。環(huán)境保護(hù)領(lǐng)域可用于大氣污染治理、 土壤污染治理[8]等。此外，還可用于航空領(lǐng)域中飛行器隱身[9]等。

以氬氧混合氣體作為工作氣體，利用直流電壓激勵(lì)針-網(wǎng)結(jié)構(gòu)的放電裝置在水中產(chǎn)生了彌散的大氣壓等離子體，并通過(guò)光線(xiàn)化強(qiáng)度法研究了氧原子濃度隨氧氣含量的變化關(guān)系。

1 實(shí)驗(yàn)部分

圖1(a)是實(shí)驗(yàn)裝置示意圖，其放電裝置為針-網(wǎng)結(jié)構(gòu)。其中鎢針電極(長(zhǎng)145 mm、 直徑1 mm，針尖的曲率半徑約為200 μm)置于石英管(內(nèi)徑為8 mm, 外徑為10 mm)的軸線(xiàn)位置。石英管的底部固定有一層鎢網(wǎng)(18目)，鎢網(wǎng)與針尖的距離為10 mm。放電裝置被垂直浸入一個(gè)盛滿(mǎn)水的燒杯中(量程為500 mL, 內(nèi)直徑為83 mm)，鎢網(wǎng)距液面約2 cm?？偭髁繛?.4 L·min-1的氬氧混合氣體從石英管的一端進(jìn)入，經(jīng)過(guò)針-網(wǎng)之間的放電區(qū)域，最終在石英管底部以氣泡的形式鼓出。鎢針電極通過(guò)一個(gè)鎮(zhèn)流電阻(500 kΩ)與直流電源(Glassman EK15R40)的高壓輸出端相連，鎢網(wǎng)電極接地。兩電極之間的氣隙電壓通過(guò)高壓探頭(Tektronix P6015A)來(lái)探測(cè)，利用光電倍增管(PMT)(ET 9085SB)收集放電的發(fā)光信號(hào)。氣隙電壓和發(fā)光信號(hào)均由示波器(Tektronix DPO4104)進(jìn)行顯示和存儲(chǔ)。利用數(shù)碼相機(jī)(Canon EOS 7D)對(duì)水下的放電進(jìn)行拍照。放電的發(fā)光信號(hào)經(jīng)由透鏡匯聚進(jìn)入裝有ICCD(Andor DH334T)的光柵光譜儀(ACTON SP2750，600 line/mm)中，其中ICCD的曝光時(shí)間為1.0 ms。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖(a)和等離子體羽的照片(b)Fig.1 (a) Schematic diagram of the experimental setup, and (b) image of a plasma plume

2 結(jié)果與討論

逐漸增大針-網(wǎng)電極間的氣隙電壓，兩電極間會(huì)發(fā)生擊穿放電。圖1(b)給出了氣體總流量為0.4 L·min-1，氧氣含量為1%，氣隙電壓為1.0 kV時(shí)的放電照片，其中曝光時(shí)間為4.0 ms。由圖可知，兩個(gè)電極被明亮的放電通道連接，在針電極附近有一明顯的亮區(qū)。由于針電極接正高壓信號(hào)，所以它作為放電的陽(yáng)極，故此亮區(qū)對(duì)應(yīng)大氣壓輝光放電的陽(yáng)極輝區(qū)。在陽(yáng)極輝區(qū)下面，放電呈現(xiàn)均勻彌散狀，對(duì)應(yīng)放電的正柱區(qū)，而在網(wǎng)電極附近放電呈現(xiàn)淡紫色的亮區(qū)，即負(fù)輝區(qū)。這樣，圖1(b)中的放電包含陽(yáng)極輝區(qū)、 負(fù)輝區(qū)和它們之間的正柱區(qū)。又因?yàn)檩x光放電的特征區(qū)域包括陰極位降區(qū)、 負(fù)輝區(qū)、 法拉第暗區(qū)、 正柱區(qū)和陽(yáng)極輝區(qū)，其中法拉第暗區(qū)、 正柱區(qū)和陽(yáng)極輝區(qū)可以不存在[15]。所以包含陽(yáng)極輝區(qū)、 負(fù)輝區(qū)及正柱區(qū)的該放電處于輝光放電機(jī)制。

圖2(a)給出了輝光放電的氣隙電壓和發(fā)光信號(hào)的波形。從圖中可以發(fā)現(xiàn)，氣隙電壓和光信號(hào)隨時(shí)間均無(wú)變化，即放電是時(shí)間連續(xù)的。伏安特性曲線(xiàn)是氣體放電中最重要的特性之一，圖2(b)給出了水下運(yùn)行放電的伏安特性曲線(xiàn)。從圖中可以看出，氣隙電壓隨放電電流的增大先減小而后基本不變，即伏安特性曲線(xiàn)在小電流時(shí)具有負(fù)斜率，在大電流時(shí)維持穩(wěn)壓狀態(tài)，這表明放電在小電流時(shí)處于亞輝光放電機(jī)制，在大電流時(shí)處于正常輝光放電機(jī)制。

圖2 (a)氣隙電壓和光信號(hào)的波形圖；(b)放電的伏安特性曲線(xiàn)氣體總流量為0.4 L·min-1, 氧氣含量為1%Fig.2 (a) Waveforms of voltage applied between the two electrodes and light emission signal, and (b) voltage-current curve for the discharge O2 content is 1% with a total flow rate of 0.4 L·min-1

利用光柵光譜儀采集了250～900 nm范圍內(nèi)的放電發(fā)射光譜，其中譜線(xiàn)主要集中在680～900 nm之間，如圖3所示。從圖中可以看出，這一波長(zhǎng)范圍內(nèi)的發(fā)射光譜主要由Ar Ⅰ和O Ⅰ (777.4和844.0 nm)組成。在這些氬譜線(xiàn)中最重要的是Ar Ⅰ (750.4 nm)，因?yàn)檫@條譜線(xiàn)是電子直接激發(fā)基態(tài)氬原子產(chǎn)生的，可以很好的表征放電中的高能密度[16]。除此之外，在波長(zhǎng)308 nm處還可以觀測(cè)到微弱的OH譜線(xiàn)。OH自由基的產(chǎn)生途徑之一是由于高能電子直接碰撞離解H2O分子產(chǎn)生的，e+H2O→H+OH，其另一種可能的產(chǎn)生途徑是放電產(chǎn)生的氧原子O(1D)(e+O2→O(3P)+O(1D))和H2O分子反應(yīng)而產(chǎn)生OH自由基，O(1D)+H2O→2OH。此外，OH自由基還可以通過(guò)H2O+的離解重組獲得，e-+H2O+→H+OH，其中H2O+是潘寧電離過(guò)程的產(chǎn)物，Ar*+H2O→Ar+H2O++e[17]。

圖3 250～900 nm等離子體羽的發(fā)射光譜實(shí)驗(yàn)條件對(duì)應(yīng)圖2(a)Fig.3 250 to 900 nm scanned optical spectra emitted from plasma plume Which corresponds to Fig.2(a)

圖4給出了氬氧混合氣體中氧氣含量對(duì)Ar Ⅰ(763.5和750.4 nm)和O Ⅰ(777.4 nm)強(qiáng)度的影響。從圖4可以看出，Ar Ⅰ的譜線(xiàn)強(qiáng)度隨混合氣體中氧氣含量的增加而單調(diào)地減小。與之不同，O Ⅰ的譜線(xiàn)強(qiáng)度隨混合氣體中氧氣含量的增加先增大，在氧氣含量為1.5%時(shí)達(dá)到最大值，之后會(huì)隨氧氣含量的增加而減小。為了分析O Ⅰ的譜線(xiàn)強(qiáng)度隨工作氣體中氧氣含量的變化關(guān)系，我們還通過(guò)光線(xiàn)化強(qiáng)度法(777.4 nm/750.4 nm)研究了氧原子濃度[18]。圖5給出了輝光放電產(chǎn)生氧原子濃度隨工作氣體氧氣含量的變化關(guān)系。由圖可知，氧原子濃度隨氧氣含量的變化趨勢(shì)與O Ⅰ譜線(xiàn)強(qiáng)度的變化趨勢(shì)一致，即隨氧氣含量的增加先增大后減小，在1.5%氧氣含量時(shí)存在一個(gè)最大值。

圖4 Ar Ⅰ(763.5和750.4 nm)和O Ⅰ(777.4 nm)譜線(xiàn) 強(qiáng)度隨氧氣含量的變化關(guān)系氣隙電壓為1.0 kV，氣體總流量為0.4 L·min-1Fig.4 Spectral line intensity of Ar Ⅰ (763.5 and 750.4 nm) and O Ⅰ (777.4 nm) as functions of O2 content Gas voltage is 1.0 kVand total flow rate is 0.4 L·min-1

圖5 777.4與750.4 nm的強(qiáng)度比隨氧氣含量的變化關(guān)系Fig.5 Intensity ratio of 777.4 to 750.4 nm as a function of O2 content

3 結(jié) 論

利用直流電壓激勵(lì)針-網(wǎng)放電裝置，通入氬氧混合氣體后，在液面下方產(chǎn)生了彌散的大氣壓等離子體。放電照片顯示放電包含陽(yáng)極輝區(qū)、 負(fù)輝區(qū)及正柱區(qū)，這表明該放電處于輝光放電機(jī)制。光電測(cè)量結(jié)果表明，氣隙電壓和發(fā)光信號(hào)隨時(shí)間均無(wú)變化，即放電是時(shí)間連續(xù)的。放電的伏安特性曲線(xiàn)在小電流時(shí)具有負(fù)斜率，在大電流時(shí)處于穩(wěn)壓階段，因此該水下放電在小電流時(shí)為亞輝光放電機(jī)制，在大電流時(shí)處于正常輝光放電機(jī)制。利用放電的發(fā)射光譜，除了O Ⅰ和Ar Ⅰ 的譜線(xiàn)外，還可以觀測(cè)到微弱的OH的譜線(xiàn)。隨混合氣體中的氧氣含量的增加，Ar Ⅰ的強(qiáng)度減小，而O Ⅰ的強(qiáng)度表現(xiàn)為先增大后減小，在氧氣含量為1.5%時(shí)存在一個(gè)最大值。氧原子濃度通過(guò)光線(xiàn)化強(qiáng)度方法(777.4/750.4 nm)被進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)氧原子濃度隨氧氣含量的變化趨勢(shì)與O Ⅰ譜線(xiàn)強(qiáng)度的變化趨勢(shì)一致，即隨氧氣含量的增加先增大后減小，在1.5%氧氣含量處存在一個(gè)最大值。最后，對(duì)上述現(xiàn)象進(jìn)行了定性的解釋。這些研究結(jié)果對(duì)于大氣壓輝光放電的應(yīng)用具有重要意義。