成都冬季大氣PM_2.5元素組成特征及來源分析

郭佳靈　李友平　劉歡　李敏　劉漫琦

摘要：為探討成都市冬季大氣PM2.5元素的污染特征及來源，于2010年和2018年冬季采集大氣PM2.5樣品，利用X射線熒光光譜法分析得到18種元素的含量，并運用富集因子法和主成分分析法分析其來源。結果表明：成都市冬季大氣PM2.5質量濃度處于較高的污染水平，2010年和2018年冬季PM2.5質量濃度分別為225.5μg·m-3、115.3μg·m-3。2010年冬季成都元素質量濃度為21.2μg·m-3;而2018年PM2.5中元素質量濃度為15.0μg·m-3。富集因子分析表明，Sb、S、Cl、Zn、Pb、Cu等元素顯著富集，成都2018年冬季PM2.5中Cl、Cu、Zn、Ba和Pb的富集程度較2010年有明顯減輕。主成分分析表明，成都冬季PM2.5中元素的主要來源是燃煤和生物質燃燒、交通源、揚塵以及工業(yè)源。成都2018年冬季相對于2010年在PM2.5質量濃度以及PM2.5中的大部分元素富集程度都有一定程度的下降，但PM2.5污染水平依然較高。

關鍵詞：PM2.5;元素;富集因子;主成分分析;成都

中圖分類號：X513 文獻標識碼：A 文章編號：2095-672X（2020）06-0-04

DOI：10.16647/j.cnki.cn15-1369/X.2020.06.081

Characteristics and sources of inorganic elements in PM2.5 in winter of Chengdu

Guo Jialing，Li Youping，Liu Huan，Li Min，Liu Manqi

（College of Environmental Science and Engineering，China West Normal University，Nanchong Sichuan 637009，China）

Abstract：In order to investigate the pollution characteristics and sources of inorganic elements in winter atmospheric PM2.5 of Chengdu.PM2.5 samples were collected in winter of 2010 and 2018，and the mass concentration of elements in PM2.5 was determined by X-ray fluorescence spectrometry.The source of elements was analyzed by enrichment factor and principal component analysis.The results showed that the atmospheric PM2.5 concentration in Chengdu was at a high pollution level in winter.The mass concentration of PM2.5 in Chengdu in 2010 and 2018 was 225.5 and 115.3 μg·m-3.The mass concentration of elements in Chengdu was 21.2 μg·m-3 in winter of 2010 and 15.0μg·m-3 in PM2.5 of 2018.The enrichment factor analysis showed that Sb，S，Cl，Zn，Pb，Cu were heavily enriched. The enrichment degree of Cl，Cu，Zn，Ba and Pb in PM2.5 in winter 2018 of Chengdu was significantly lower than that in 2010 and there were still different degrees of enrichment.It showed that the main sources of PM2.5 in Chengdu were coal combustion and biomass combustion，traffic sources，dust lifting and industrial sources.Compared with the mass concentration of PM2.5 and most of the elements in 2010，they in 2018 decreased to a certain extent，but the level of PM2.5 pollution was still high.

Key words： PM2.5 ; Inorganic elements ; Enrichment factor ; Principal component analysis ; Chengdu

隨著我國經濟高速發(fā)展，大氣細顆粒物已經成為許多城市的首要污染物[1]。大氣PM2.5不僅影響氣候變化，降低大氣能見度[2]，還會損害人體健康[3]。其成分復雜以及比表面積小[4]，易吸附各類對人體健康有害的污染物，如有毒元素Pb、Mn、Cd、Ni和V等 [5]。目前，國內對PM2.5中元素及其來源的相關研究主要集中在京津冀、長三角等城市群。徐靜[6]等研究發(fā)現(xiàn)，北京城區(qū) Pb、As、Zn、Ni、Cu 和郊區(qū) Pb、As、Zn、Cr、Ni、Cu 金屬元素來自人為活動，Cd 的單項污染物生態(tài)風險極強，Cu、Zn、Pb 的單項污染物生態(tài)風險較強。楊毅紅[7]等對珠海市郊區(qū)研究發(fā)現(xiàn)區(qū)域性輸送污染源、船舶源、燃煤和電子工業(yè)是PM2.5中重金屬的主要來源。董世豪[8]等對揚州市研究發(fā)現(xiàn)，As主要來源于燃煤、機動車和揚塵;Co 主要來源于工業(yè)源;燃煤源對Pb的濃度貢獻較高;工業(yè)源對 Ni、Cd 含量的貢獻最高。Arruti[9]等對西班牙坎塔布里亞PM10和PM2.5中As、Ni、Cd、Pb、Ti、V、Mn、Cu、Mo和Hg元素研究發(fā)現(xiàn)，Ti、Ni、As、V來自本地背景源，Mn和Pb主要來自工業(yè)源。Owoade[10]等對尼日利亞伊夫-伊巴丹研究發(fā)現(xiàn)PM細顆粒的主要來源是焦煤（83%）、土壤（10%）、冶金工業(yè)（6%）和電子廢物處理（1%）。Schwarz[11]等在中歐農村研究發(fā)現(xiàn)有機質占PM2.5質量的45%，二次氣溶膠占質量的43%。

成都位于四川盆地西部，是我國西南地區(qū)的最大城市之一。成都屬亞熱帶季風氣候，日照時間短、降雨量少、濕度大，盆地地形導致逆溫頻繁，均不利于大氣污染物的稀釋及擴散轉移。成都大氣污染形勢極其嚴峻，特殊的地理環(huán)境以及污染，導致成都已成為全國大氣污染嚴重的地區(qū)之一[12]。本研究分別于2010年和2018年冬季在成都高原氣象研究所設置采樣點采集PM2.5樣品，通過重量法測定PM2.5質量濃度及利用X射線熒光光譜法測定PM2.5中元素組成，探討成都市冬季PM2.5中元素的污染特征及來源，并且對比分析2010年與2018年的差異以便了解不同年份PM2.5中元素的變化，以期為成都地區(qū)的大氣污染控制、區(qū)域大氣聯(lián)防聯(lián)控和人體健康保護提供科學依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

采樣地點位于成都市中國氣象局成都高原氣象研究所的辦公樓樓頂，樓頂距離地面約20m，周圍是居民居住區(qū)，周圍5km無工業(yè)污染源，是較為典型的城市大氣監(jiān)測點。樣品采集時間為2010年1月1～31日和2018年1月1～31日，利用Air metrics Mini Vol空氣采樣器（Air metrics Corp，USA）以及47 mm特氟龍濾膜采集PM2.5樣品，采樣流量為5.0 L·min-1，采樣時長為23.5h，即當日9：00-次日8：30。采樣期間，共采集到62個有效樣品以及6個空白樣品，空白樣品在儀器裝載濾膜不開機運行24h的情況下獲取。采樣前后需將濾膜放入恒溫恒濕箱平衡至少24h后，再使用百萬分之一電子天平（Mettler Toledo）進行稱量。樣品均放入冷凍柜（-4℃）中以待實驗分析。

1.2 樣品分析

本實驗采用能量散射儀型X熒光光譜儀（ED- XRF）進行元素分析，共分析 Al、Si、Ca、Fe、Zn、Ti、Cr、Mn、Cu、Ba、Ni、Pb等18種元素。儀器中的X射線源為負載釓電極的X射線管，在加速電壓為25～100kV，電流為0.5～24mA（最大功率600W）的條件下運行，每個樣品分析30min。質控（QC）程序參照SRM（Standard Reference Materials）校準，使用NIST（National Institute of Standards &Technology）2783號標準物質進行質量控制。為保證測量準確度和精確度，通過在每8個樣品分析中至少重復測定一個樣品。

1.3 富集因子法

富集因子法是研究大氣顆粒物中元素的富集程度，判斷顆粒物中元素來源的方法[13]。富集因子（Enrichment Factor）的計算公式為：

（1）

式中，Ci為研究元素i的質量濃度（ng·m-3）或含量（mg·kg-1）;Cr為參比元素的質量濃度（ng·m-3）或含量（mg·kg-1）;（Ci/Cr）sample和（Ci/Cr）background分別為PM2.5樣品和土壤中研究元素與參比元素的比值。本研究選取土壤中穩(wěn)定且普遍存在的Fe作為參比元素，各元素的背景值取四川A層土壤平均值。通常認為[14]，若EF≥10，則該元素主要來源是人為污染源;若1?EF≤10，該元素的來源是自然源和人為污染源;若EF≤1，則該元素的來源是地殼或土壤源。

2 結果與討論

2.1 大氣PM2.5質量濃度

采樣期間成都市大氣PM2.5質量濃度與國家標準和不同城市的比較結果如圖2所示。成都2010年冬季PM2.5質量濃度變化范圍為93.4～376.8μg·m-3，平均質量濃度為225.5± 73.2μg·m-3;2018年冬季采樣期間PM2.5質量濃度變化范圍分別為37.1～267.3μg·m-3，平均質量濃度為115.3 ± 55.3μg·m-3，2010年冬季PM2.5質量濃度是2018年的1.9倍。成都2018年冬季PM2.5質量濃度較2010年冬季有明顯下降，但二者均超過二級標準，2010年冬季PM2.5質量濃度是標準的2.1倍，而2018年冬季PM2.5是標準的1.5倍。

由圖3可知，2013～2108年成都[15]PM2.5總體呈逐年下降的趨勢，2018年相對于2013年PM2.5下降47%。2013年國家開始實施《大氣污染防治行動計劃》[16]，并且2018年成都實施藍天保衛(wèi)戰(zhàn)計劃以及PM2.5和臭氧的協(xié)同控制，實施壓減燃煤、控車減油、清潔降塵等項目，因而使得成都2018年冬季的PM2.5質量濃度低于2010年。

與其他城市相比較，成都2010年冬季PM2.5質量濃度（225.5μg·m-3）高于重慶[17]（113.1μg·m-3）、北京[18]（130.5μg·m-3），遠高于上海[19]（65.4μg·m-3）、廣州[20]（66.2μg·m-3）、韓國大阜[21]（46.5μg·m-3）和印度孟買[22]（31.8μg·m-3）和美國紐約[23]（11.4μg·m-3）等城市。成都2018年冬季PM2.5質量濃度（115.3μg·m-3）與北京、重慶大致差不多，高于上海、廣州，遠高于韓國大阜、印度孟買和美國紐約。因此，說明成都市冬季PM2.5質量濃度處于較高的污染水平。這與成都市特殊的地理條件相關，成都處于盆地中心，而盆地特殊靜穩(wěn)小風氣象特征導致成都大氣的環(huán)境容量相當有限，遠小于擴散條件好的城市，成都冬季逆溫天氣較頻繁，逆溫層形成后，污染物只能在地面附近聚積而無法擴散，從而使污染加重[24-25]。

2.2 大氣PM2.5中元素濃度特征

成都市2010和2018冬季大氣PM2.5中18種元素以及與其他城市的對比見表1。由表1可知，成都2010年冬季PM2.5中18種元素質量濃度之和為21.2μg·m-3，占PM2.5的質量百分比的9.4%，元素質量大小排序依次Cl > K > Fe>S> Zn > Ca > Si > Na >Al > Pb > Mn > Mg > Ti > Cu > Ba > Cr > Ni > Sb。Cl、Fe、Si、S、Cl、Zn、Ca和K等8種元素是2010年PM2.5中最主要的元素，占元素總量的86.3%。2018年成都冬季PM2.5中18種元素質量濃度之和為15.0μg·m-3，占PM2.5的質量百分比的13.0%，元素質量濃度大小排序依次為S > Cl > K > Si > Fe > Ca > Al > Na > Mg > Zn > Ba > Pb > Ti > Mn > Sb > Cu > Cr > Ni。Si、S、Cl和K是2018年PM2.5中主要的元素，占元素總量的38.7%。

2018年成都冬季元素質量濃度較2010年下降6.2μg·m-3，PM2.5中Na、Al、Cl、K、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn和Pb等13種元素較2010年冬季均有大幅度下降。這與重污染工業(yè)搬離成都市區(qū)、無鉛汽油的使用和尾氣排放標準的級別提高相關，成都在大力調整能源結構、城市能源清潔化中取得顯著成效。元素質量濃度上升的有Mg、Si、S、Sb和Ba，Si和Mg主要來源建筑揚塵，S來源于燃煤燃燒[26]。成都2018年的塵土量遠高于2010年，2018年成都的建筑工地及道路地鐵的修建的數(shù)量較多;同時成都汽車保有量由2010年的49萬輛上升到2018年的452萬輛，汽車保有量居全國第二。

為進一步說明成都市冬季大氣PM2.5中元素的污染水平，選取部分城市PM2.5中的元素與本研究進行對比分析，如表1所示。通過和4個城市對比發(fā)現(xiàn)，成都冬季元素中的Mn和Zn均高于上述四個城市，2010冬季成都的Mn分別是重慶[27]、北京[28]、上海[19]、廣州[29]的3.7、3.4、3.6、7.4倍，Zn分別是6.6、6.4、5.1、3.9倍;2018冬季成都的Mn分別是重慶、北京、上海、廣州的1.1、1.0、1.1、2.2倍，Zn分別是1.4、1.4、1.1、0.8倍。由此說明，成都市冬季大氣PM2.5中元素質量濃度處于較高污染水平。

2.3 大氣PM2.5中元素的富集特征

成都市冬季大氣PM2.5中元素的富集因子計算結果見圖4。由圖4可知，2010年冬季元素S、Cl、K、Cr、Mn、Cu、Zn、Sb和Pb的EF值大于10，表明這些元素主要受人為污染影響。其中Cl的EF值為1 011，達到超富集;其次是S、Zn、Sb和Pb的EF值均在100～1 000之間，達到高度富集;K、Cr、Mn和Cu的EF值均值10～100之間，達到中度富集。這些元素的高度富集表明這些元素的主要來源是非地殼的，各種污染源排放導致其在周圍空氣中的負荷較大。元素Na、Mg、Al、Ca、Ti、Ba和Ni的EF值均在1～10之間;Si和Fe元素的EF值均小于1，這表明人為排放對這些元素的貢獻可忽略不計。2018年冬季采樣期間，元素S、Cl、Cu、Zn、Sb和Pb的EF值大于10，其中S、Cl、Sb和Pb的EF值均在100～1000之間，Cu、Zn和Pb的EF值在10～100之間;元素Na、Mg、K、Ca、Cr、Mg、Ba和Ni的EF值均在1～10之間，而Al、Si、Ti、Fe元素的EF值均小于1。成都2018年冬季大氣PM2.5中Cl、Cu、Zn、Ba和Pb的富集程度雖較2010年冬季有明顯減輕，但仍然存在不同程度的富集，尤其是Cl仍處于高度富集水平。

2.4 因子分析

應用統(tǒng)計軟件SPSS 22.0對成都冬季大氣PM2.5中的元素進行因子分析，以進一步了解成都冬季的不同來源的污染源對于PM2.5的貢獻率，計算結果如表2所示。由表2可知，2010年以及2018年冬季因子分析分別提取4個主要因子，4類因子占總方差的80.4%、89.6%，基本可解釋成都冬季PM2.5中各元素的主要來源。

2010年因子1中荷載較大的有Fe、K、Ti、Cl、Mn、Zn、Cu、Pb和Cr，K是生物質燃燒的標志[30]，Zn、Cu、Pb的污染含量較高，來源于機動車機械磨損、汽油燃燒以及輪胎磨損[31]，Cu與Cr來源于汽車尾氣，Mn、Ti和Fe主要來源是汽車尾氣和金屬冶煉[32]，主要是與成都的高汽車保有量有關，因此，因子1是交通源及生物質燃燒，貢獻率為46.1%。因子2中荷載較大的元素有Ca和Al、S，Ca和Al是建筑水泥塵的標識元素[33]，S來源于燃煤燃燒[34]，因子2是燃煤和揚塵的混合源，貢獻率為18.8%。因子3中Mg主要來源于建筑揚塵[35]，因此因子3代表的是揚塵源，貢獻率8.2%。因子4中Sb荷載較高，Sb來源于工業(yè)源[36]，因子4代表的是工業(yè)源，貢獻率是7.1%。因此，成都2010年冬季PM2.5中元素主要來源是交通源、燃煤和生物質燃燒、揚塵以及工業(yè)源。

2018年因子1的方差貢獻率為58.1%，荷載較大的有Fe、Na、K、Ti、Ca、Cl、Co、Mn、Zn、Si、Cu、Al和Pb，其中K是生物質燃燒的標志[30]，Na、Ti、Ca和Al與地面揚塵有關[37]，Pb和Cl主要來自機動車尾氣，Zn主要來源于金屬冶煉和燃燒，還可來自機動車剎車片的磨損[38];Mn和Fe主要來源是汽車尾氣和金屬冶煉[39]，因此因子1是燃煤和生物質燃燒、交通源以及揚塵的混合源。因子2的方差貢獻率為15.0%，荷載較大的元素有Si、Mg、Al和Sb，其中Si主要來源于地殼或土壤，Mg和Al主要來源于建筑揚塵[40]，因此因子2可能代表揚塵源。因子3的方差貢獻率為6.9%，荷載較大的有Ni，可能來源于工業(yè)排放的煙塵[41]，因此因子3可能代表的是燃燒源。因子4中Ba荷載較大，其主要來源金屬冶煉，因子4可能代表工業(yè)源。因此，成都2018年冬季PM2.5中元素的主要來源是燃煤和生物質燃燒、交通源、揚塵以及工業(yè)源。2018年成都冬季PM2.5中元素的主要來源的不同程度的貢獻率相對于2010年來說，2018年成都已在工業(yè)轉型、提升汽油品質、提高綠化面積、提升建筑施工環(huán)保措施等方面做了大量工作，并且化石燃料所占比例也不相同。

綜上所述，成都冬季大氣PM2.5中元素的主要來源是交通源、燃煤和生物質燃燒、揚塵以及工業(yè)源。成都2018年冬季相對于成都2010年冬季在PM2.5質量濃度以及PM2.5中的大部分元素都有一定程度的下降，但成都2018年冬季的PM2.5污染水平依然較高。

3 結論

（1）成都2010年和2018年冬季大氣PM2.5平均質量濃度分別為225.5 ± 73.2μg·m-3、115.3 ± 55.3μg·m-3，2018年冬季PM2.5質量濃度較2010年有明顯下降，但二者均超過二級標準。

（2）成都2010年冬季PM2.5中元素質量濃度為21.2μg·m-3，占PM2.5的質量百分比的9.4%，Cl、Fe、Si、S、Cl、Zn、Ca和K是主要元素。2018年冬季成都PM2.5中元素質量濃度為15.0μg·m-3，占PM2.5的質量百分比的13.0%，Si、S、Cl和K是主要元素。與重慶、北京、上海、廣州相比，成都市冬季PM2.5中元素的質量濃度處于較高污染水平。

（3）富集因子分析結果顯示，2010年冬季Cl、S、Zn、Sb和Pb富集因子均超過100，顯著富集，Cl元素的富集因子最大（1011）。2018年冬季S、Cl、Sb的EF值超過100，受人為污染影響較嚴重。成都2018年冬季大氣PM2.5中Cl、Cu、Zn、Ba和Pb的富集程度雖較2010年冬季有明顯減輕，但仍然存在不同程度的富集，尤其是Cl元素仍然處于高度富集水平。

（4）主成分分析結果顯示，成都冬季PM2.5中元素的來源具有多樣性，主要來源是燃煤和生物質燃燒、交通源、揚塵以及工業(yè)源。成都2018年冬季相對于2010年在PM2.5質量濃度以及PM2.5中的大部分元素都有一定程度的下降，但成都2018年冬季的PM2.5污染水平依然較高。

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收稿日期：2020-04-18

基金項目：化學合成與污染控制四川省重點實驗室項目（SCPC2014-4-2）;西華師范大學英才科研基金項目（17YC138）。

作者簡介：郭佳靈（1993-），男，碩士研究生，研究方向為大氣污染防治。

通訊作者：李友平，教授。