100 MeV質(zhì)子降能材料的選擇研究

韓金華，覃英參，郭 剛，張艷文

(中國原子能科學(xué)研究院 國防科技工業(yè)抗輻照應(yīng)用技術(shù)創(chuàng)新中心，北京 102413)

質(zhì)子是空間輻射環(huán)境中的主要成分，其引發(fā)的單粒子效應(yīng)(single event effect, SEE)是致使航天器發(fā)生在軌故障的主要因素之一[1]。質(zhì)子SEE地面模擬試驗(yàn)是認(rèn)識(shí)質(zhì)子SEE機(jī)理、準(zhǔn)確評價(jià)器件抗輻射性能的重要手段，一般都基于質(zhì)子加速器開展[2]。降能器是質(zhì)子加速器能量選擇系統(tǒng)中的核心部件，可用于快速改變束流能量以獲得多個(gè)能點(diǎn)的質(zhì)子SEE截面數(shù)據(jù)，對提升試驗(yàn)效率具有重要意義[3-4]。

質(zhì)子是通過與物質(zhì)之間的碰撞損失能量來降能的，這種碰撞是隨機(jī)產(chǎn)生的，因而會(huì)不可避免地產(chǎn)生能量岐離、角度岐離現(xiàn)象，并且質(zhì)子會(huì)與物質(zhì)發(fā)生核反應(yīng)產(chǎn)生中子，這些均會(huì)對測量得到的質(zhì)子SEE截面的準(zhǔn)確性造成一定的影響[5]。除此之外，質(zhì)子與降能材料發(fā)生核反應(yīng)使得降能器產(chǎn)生感生放射性，給工作人員帶來一定的安全問題。降能過程中產(chǎn)生的這些問題均是與降能材料密切相關(guān)的。在降能器的設(shè)計(jì)過程中，首要考慮的就是選擇合適的降能材料。降能材料產(chǎn)生的能量岐離和角度岐離應(yīng)盡量小，產(chǎn)生的中子本底和感生放射性應(yīng)盡量低。

中國原子能科學(xué)研究院100 MeV質(zhì)子回旋加速器是我國建成的首臺(tái)中能質(zhì)子加速器，提供的質(zhì)子最高能量為100 MeV。在該加速器上建設(shè)質(zhì)子SEE地面模擬試驗(yàn)裝置不僅能填補(bǔ)國內(nèi)中能質(zhì)子SEE試驗(yàn)?zāi)芰Φ目瞻?，也能一定程度滿足國內(nèi)質(zhì)子SEE考核試驗(yàn)的需求[6]?；诖?，本文將對分別采用4種常見降能材料鈹、石墨、鋁、銅作為100 MeV質(zhì)子的降能材料時(shí)產(chǎn)生的能量岐離、角度岐離、中子本底以及感生放射性進(jìn)行計(jì)算，經(jīng)分析比較，選擇其中1種作為該加速器質(zhì)子SEE地面模擬實(shí)驗(yàn)裝置中降能器的降能材料。

1 計(jì)算及分析

根據(jù)SRIM程序[7]得到的質(zhì)子在鈹、石墨、鋁、銅中的射程-能量關(guān)系(圖1)可計(jì)算出以這4種材料作為降能材料時(shí)100 MeV質(zhì)子在其中降低的能量與所對應(yīng)的材料厚度之間的關(guān)系，示于圖2。下面將以此分析在降低能量相同的情況下，這4種材料分別產(chǎn)生的能量岐離、角度岐離、中子本底以及感生放射性。

圖1 質(zhì)子在鈹、石墨、鋁、銅中的射程-能量關(guān)系

圖2 100 MeV質(zhì)子在鈹、石墨、鋁、銅中降低的能量與對應(yīng)材料厚度之間的關(guān)系

1.1 能量岐離與角度岐離

質(zhì)子的能量岐離主要是由質(zhì)子與靶原子的核外電子相互作用而產(chǎn)生，而角度岐離主要是由質(zhì)子與靶核的相互作用而產(chǎn)生。帶電粒子在穿過厚度為t的材料后，其能量呈高斯分布，根據(jù)Bohr理論，相應(yīng)的均方差參數(shù)為：

(1)

其中：z為入射粒子的原子序數(shù)；Z為靶物質(zhì)的原子序數(shù)；e為電子電荷；N為單位體積內(nèi)的靶核數(shù)[8-9]。其偏轉(zhuǎn)角度在小散射角度內(nèi)也呈高斯分布，相應(yīng)的散射角半高寬θFWHM可用文獻(xiàn)[10]中給出的修正的Highland公式來計(jì)算，即：

(2)

其中：Es=13.6 MeV；ε=0.088；p為入射粒子的動(dòng)量；β為入射粒子速度與光速之比；LR為靶物質(zhì)的輻射長度。該式對從低Z到高Z靶物質(zhì)的計(jì)算結(jié)果的誤差均在11%以內(nèi)。

圖3 100 MeV質(zhì)子在鈹、石墨、鋁、銅中降低的能量與產(chǎn)生的能散均方差Eσ之間的關(guān)系

將圖2中100 MeV質(zhì)子在4種材料中降低不同能量所對應(yīng)的材料厚度t代入式(1)、(2)，可計(jì)算出其降低不同能量時(shí)產(chǎn)生的能量岐離和角度岐離，結(jié)果如圖3、4所示?？梢?，在使得質(zhì)子降低同樣能量時(shí)，材料的原子序數(shù)越低，產(chǎn)生的能量岐離和角度岐離越小。在4種材料中，鈹使得100 MeV質(zhì)子產(chǎn)生的能量岐離和角度岐離最小。

圖4 100 MeV質(zhì)子在鈹、石墨、鋁、銅中降低的能量與產(chǎn)生的散射角半高寬之間的關(guān)系

1.2 中子本底

圖5 鈹、石墨、鋁、銅作為降能材料時(shí)分別在靶后20 cm位置產(chǎn)生的中子注量率

在質(zhì)子SEE地面模擬試驗(yàn)裝置的設(shè)計(jì)中，由于降能器距離測試器件較近，質(zhì)子在降能過程中與材料核反應(yīng)產(chǎn)生的中子本底也會(huì)引發(fā)器件產(chǎn)生SEE，從而在試驗(yàn)得到的質(zhì)子SEE截面中引入一定的誤差。本文利用蒙特卡羅程序FLUKA[11]計(jì)算了使1 nA的100 MeV質(zhì)子降低特定能量的鈹、石墨、鋁、銅作為降能材料時(shí)，分別在靶后20 cm位置產(chǎn)生的中子注量率，如圖5所示。在降低的能量ΔE小于70 MeV時(shí)，基本上在靶后20 cm位置產(chǎn)生的中子注量率φ是隨ΔE升高的，這是因?yàn)棣越大，靶越厚，產(chǎn)生的中子越多。在ΔE大于70 MeV時(shí)，φ基本上是隨ΔE降低的，這應(yīng)是由于靶厚的增加對中子的散射更嚴(yán)重導(dǎo)致的。在4種材料中，鋁產(chǎn)生的中子本底最低，石墨、銅產(chǎn)生的中子本底略高于鋁，而鈹產(chǎn)生的中子本底最高。實(shí)際上，鈹只有1種穩(wěn)定的同位素9Be，而質(zhì)子與9Be的中子產(chǎn)生截面較大，9Be(p,n)反應(yīng)可用作準(zhǔn)單能中子源[12]。

1.3 感生放射性

質(zhì)子與降能材料發(fā)生核反應(yīng)將會(huì)產(chǎn)生放射性核素，而核反應(yīng)中產(chǎn)生的低能中子使材料活化也是產(chǎn)生放射性核素的重要過程[13]，由此帶來的放射性會(huì)給工作人員的健康帶來一定的風(fēng)險(xiǎn)。放射性的相關(guān)計(jì)算也利用FLUKA來完成，該程序已成功應(yīng)用于質(zhì)子加速器感生放射性的模擬計(jì)算[14-15]。結(jié)合質(zhì)子SEE試驗(yàn)的實(shí)際情況，并為方便討論，僅考慮以下計(jì)算條件：1 nA的100 MeV質(zhì)子輻照降能器1 h；分別考慮鈹、石墨、鋁、銅作為降能材料的4種情況，材料厚度設(shè)定為使質(zhì)子能量降低90 MeV所對應(yīng)的厚度，此時(shí)產(chǎn)生的放射性較嚴(yán)重；降能器之后為空氣；殘余劑量率的考察點(diǎn)設(shè)為在降能器之后20 cm的位置。利用FLUKA中的RESNUCLE卡計(jì)算了停止輻照后在鈹、石墨、鋁、銅中分別產(chǎn)生的放射性核素種類及活度，結(jié)果示于圖6。利用AUXSCORE卡計(jì)算了停止輻照后，考察點(diǎn)的殘余劑量率隨冷卻時(shí)間的變化，結(jié)果示于圖7。另外，考慮到低能中子的活化問題，在計(jì)算中要添加LOW-NEUT卡[16]。

可見，經(jīng)100 MeV質(zhì)子輻照后，若鈹作降能材料，則會(huì)生成10種放射性核素，主要為8Be、8Li、6He，這幾種核素的半衰期很短，均小于1 s，故考察點(diǎn)的殘余劑量率在短時(shí)間內(nèi)迅速下降。若石墨作降能材料，則會(huì)生成17種放射性核素，主要為11C、8Be、8B、10C、8Li、12N，其中11C、10C的半衰期較長，分別為20.364 m、19.29 s，其余核素的半衰期均小于1 s，故考察點(diǎn)的殘余劑量率隨冷卻時(shí)間的變化在很短時(shí)間(如1 min)之后主要由11C來主導(dǎo)。若鋁作降能材料，則會(huì)生成54種放射性核素，主要為26Al、27Si、25Al、23Mg、24Na、18F、21Na、11C、15O、27Mg，其中18F、26Al半衰期較長，前者為1.83 h，而后者則長達(dá)7.17×105a，說明鋁在試驗(yàn)后將具有長期放射性，在幾年之內(nèi)不同試驗(yàn)輪次產(chǎn)生的26Al幾乎可認(rèn)為是不斷累積的。若銅作降能材料，則會(huì)生成87種放射性核素，主要為62Cu、63Zn、61Cu、60Cu、60Co、64Cu、58Co，其中61Cu、64Cu、58Co、60Co半衰期較長，分別為3.3 h、12.7 h、70.86 d、1 925.28 d，生成的60Co也將使得銅在試驗(yàn)之后具有長期放射性。綜上，基本上材料的原子序數(shù)越小，生成的放射性核素種類越少，放射性核素的半衰期也普遍越短。這就決定了對于原子序數(shù)小的材料，考察點(diǎn)的殘余劑量率在冷卻的初始階段下降得快，而且冷卻到一定時(shí)間后，殘余劑量率水平較低，如圖7所示。因此，如果僅考慮感生放射性，原子序數(shù)最小的鈹在這4種材料中是最適合作降能材料的。

圖7 鈹、石墨、鋁、銅分別作為降能材料時(shí)在考察點(diǎn)的殘余劑量率隨冷卻時(shí)間的變化

2 總結(jié)與討論

在中國原子能科學(xué)研究院的100 MeV質(zhì)子回旋加速器上建設(shè)質(zhì)子SEE地面模擬試驗(yàn)裝置需對降能器進(jìn)行一定的設(shè)計(jì)，而設(shè)計(jì)降能器的首要問題就是降能材料的選擇。本文根據(jù)Bohr理論對100 MeV質(zhì)子在4種常見降能材料鈹、石墨、鋁、銅中產(chǎn)生的能量岐離進(jìn)行了計(jì)算，根據(jù)Highland公式對產(chǎn)生的角度岐離進(jìn)行了計(jì)算，利用蒙特卡羅程序FLUKA對產(chǎn)生的中子本底和感生放射性進(jìn)行了模擬計(jì)算，其中感生放射性的計(jì)算包含了在材料中產(chǎn)生的放射性核素種類、活度及殘余劑量率。根據(jù)相關(guān)計(jì)算結(jié)果，在降低相同的能量這一情況下，對4種材料作為降能材料的適用性進(jìn)行了分析比較。

作為降能材料，鈹?shù)膬?yōu)點(diǎn)在于：原子序數(shù)最小，產(chǎn)生的能量岐離和角度岐離最??；生成的放射性核素種類少、壽命短，殘余劑量率下降快，且在一定時(shí)間后的劑量率水平最低。但鈹產(chǎn)生的中子本底水平最高，約是其他材料的2倍，會(huì)在試驗(yàn)測量的SEE截面中引入一定誤差。另外，鈹在空氣中易形成保護(hù)性氧化層，而鈹和氧化鈹均有劇毒，在使用時(shí)需格外注意。石墨產(chǎn)生的能量岐離和角度岐離略高于鈹，中子本底水平略高于鋁，殘余劑量率下降也較快，且在一定時(shí)間后的劑量率水平較低(略高于鈹)。鋁產(chǎn)生的能量岐離和角度岐離較大，在將100 MeV質(zhì)子的能量降低90 MeV時(shí)，能量分布的均方差為0.86 MeV，散射角半高寬為44.92 mrad(即2.57°)，對于質(zhì)子SEE試驗(yàn)也是可接受的。鋁產(chǎn)生的中子本底水平最低。但在感生放射性方面，由于長壽命核素26Al的產(chǎn)生，在一定時(shí)間后，殘余劑量率將一直存在，很難下降。銅在能量岐離、角度岐離、中子本底、感生放射性這4方面的表現(xiàn)均不如鋁?；谏鲜鲇懻摚烧J(rèn)為是一種合適的降能材料。但考慮到質(zhì)子SEE試驗(yàn)的特殊性，希望一輪試驗(yàn)結(jié)束后，在冷卻0.5 h后進(jìn)入到試驗(yàn)廳更換測試器件以提高試驗(yàn)效率，為保證輻射安全，希望此時(shí)的殘余劑量率水平較低。在上文中設(shè)定的條件下冷卻0.5 h時(shí)，石墨產(chǎn)生的殘余劑量率水平是鋁的5.7倍(圖7)，基于這個(gè)考慮，最終選擇鋁作為降能材料。