• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    Li修飾的石墨炔納米管儲氫性能的第一性原理研究

    2020-07-10 01:13:06陳澤新白忠臣秦水介
    關(guān)鍵詞:單胞納米管儲氫

    陳澤新, 白忠臣, 秦水介

    (貴州大學(xué) 大數(shù)據(jù)與信息工程學(xué)院, 貴陽550025; 貴州大學(xué) 貴州省光電子技術(shù)及應(yīng)用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 貴陽550025)

    1 引 言

    人類對能源的追求就從未停止, 氫因擁有高燃燒值、可再生、環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)被人們格外關(guān)注. 氫的儲運(yùn)是限制氫能源使用的關(guān)鍵性問題. 碳納米材料因其具有良好的可逆性、吸放氫條件溫和等優(yōu)秀條件, 被贊譽(yù)為富有儲氫應(yīng)用前景值得開發(fā)的材料[1-3]. 但單一的納米材料與氫分子的結(jié)合能較弱, 儲氫量較低[4]. 2005年美國再生能源國家實(shí)驗(yàn)室用過渡金屬修飾C60和C48B12后發(fā)現(xiàn)其儲氫量大大提高[5], 但后來進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)過渡金屬在C60表面吸附不穩(wěn)定會形成團(tuán)簇將大大降低儲氫量.為了解決這個(gè)問題, 近年來開始關(guān)注石墨炔這種在光學(xué)和電子學(xué)方面有新奇特性的材料. 石墨炔和石墨烯具有同樣的對稱性, 能看作是將石墨烯中的三分之一的C-C鍵用C=C鍵取而代之形成的一種類石墨烯的單層結(jié)構(gòu)[6-7], 由于石墨炔表面的孔洞, 金屬在表面吸附不會發(fā)生聚合現(xiàn)象. 2011年Li等[8]研究表明Ca修飾的石墨炔儲氫的質(zhì)量比為9.66 wt%, 吸附能在0.2 eV/H2左右, 吸附性能比較良好是因?yàn)槭矒碛笑墟I.

    石墨炔片層材料擁有良好的吸附性能, 因此探究它的管狀立體式吸附結(jié)構(gòu)是否會有更好地特性. 石墨炔納米管結(jié)構(gòu)[9]可看作是石墨炔卷成的, 研究表明γ型石墨炔是比較穩(wěn)定的結(jié)構(gòu), 它形成的γ型石墨炔納米管也是比較穩(wěn)定的[10]. 2013年王玉生[11]研究了Ca修飾的石墨炔納米管, 吸附能在0.13~0.33 eV/H2之間, 每個(gè)Ca原子可以吸附4個(gè)氫分子. 由于Ca原子相對質(zhì)量比較大, 儲氫質(zhì)量比不高, 故嘗試另外一種過渡金屬進(jìn)行修飾. 很多研究發(fā)現(xiàn)Li修飾的材料擁有良好的儲氫性能[12-13], 它的原子質(zhì)量較低, 因此運(yùn)用基于第一性原理密度泛函理論(DFT)的計(jì)算方法研究了Li修飾的γ型石墨炔納米管的儲氫性能, 模擬分析其在儲氫領(lǐng)域的性能并探尋其應(yīng)用潛力. 這些研究可為今后設(shè)計(jì)高性能的儲氫納米材料奠定理論基礎(chǔ).

    2 理論模型與計(jì)算方法

    本文應(yīng)用基于第一性原理密度泛函理論(DFT)的第一性原理計(jì)算方法(CASTEP軟件包)對石墨炔模型進(jìn)行構(gòu)建和計(jì)算. 石墨炔是由苯環(huán)鏈接炔鍵共軛形成的, 結(jié)構(gòu)是全碳分子的二維平面網(wǎng)狀, 它的晶格參數(shù)為a=1.407 ?,b=1.394 ?,c=1.226 ?, 空間夾角分別是α=90°,β=90°,γ=120°. 由于γ型石墨炔納米管是最穩(wěn)定的, 因此選用γ相單胞作為基礎(chǔ)模型進(jìn)行卷管得到管徑為zigzag型(2,1)的單胞模型. 本研究對石墨炔納米管單胞布里淵區(qū)的K點(diǎn)選取為2×2×1, 最佳截?cái)嗄転?00 eV, 能量收斂精度1.0×10-5eV/atom, 原子間相互作用力收斂標(biāo)準(zhǔn)為0.01 eV/?, 最大應(yīng)力偏差精度設(shè)置為0.05 GPa.

    3 計(jì)算分析與討論

    3.1 Li修飾石墨炔納米管的穩(wěn)定性及性能

    石墨炔片層理論模型有三種, 如圖1(a)是α-graphdyne片層理論模型, 碳碳單鍵、雙鍵以及三鍵鍵長分別為1.388、1.240和1.410 ?. 如圖1(b)是β-graphdyne片層理論模型, 碳碳單鍵、雙鍵以及三鍵鍵長分別為1.43、1.340和1.2?. 如圖1(c)是γ-graphdyne片層理論模型, 碳碳單鍵、π鍵以及三鍵鍵長分別為1.407、1.394和1.226 ?.

    圖1 (a) α石墨炔片層模型; (b) β石墨炔片層模型; (c) γ石墨炔片層模型Fig.1 (a) α-graphdyne; (b) β-graphdyne; (c) γ-graphdyne

    分別對石墨炔α、β、γ相片層模型進(jìn)行優(yōu)化與計(jì)算得到γ相體系的能量最低的結(jié)果, 因此γ相石墨炔是三種結(jié)構(gòu)中穩(wěn)定性最好的. 將γ相石墨炔二維片層理論模型沿著n方向的片層模型卷曲, 石墨炔納米管沿著m方向生長, 構(gòu)建的為zigzag型γ-GNT. 沿著m方向?qū)⑹财瑢幽P途砬?石墨炔納米管沿著n方向生長, 構(gòu)建的為armchair型γ-GNT. 本文選擇zigzag型γ-GNT作為研究對象, 圖2是管徑為zigzag(2,1)γ-GNT理論模型,α=β=90°,γ=120°.

    本文計(jì)算了(2,1)-(12,6)管徑的石墨炔納米管的能帶結(jié)構(gòu)如圖2. 從圖2中可以看出石墨炔納米管的導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂位于同一位置, 證明了石墨炔納米管屬于直接帶隙半導(dǎo)體材料, 并且研究不同管徑得出的禁帶平均寬度在0.38~0.63 eV范圍與參考文獻(xiàn)中所述一致[14].

    圖2 zigzag型γ-石墨炔管(2,1)~(12,6)能帶結(jié)構(gòu)圖Fig.2 Band structures of zigzag (2,1)~(12,6)-GNT

    為了進(jìn)一步研究石墨炔納米管被修飾后的性能, 選擇建立管徑為zigzag型(2,1)γ相石墨炔管, 該體系包含48個(gè)C原子, 如圖3.

    圖3 zigzag型γ-GNT理論模型Fig.3 Theoretical structure model of zigzag γ-GNT

    研究表明氫的有效吸附能選擇在0.13~0.7 eV[11]之間, 吸附能太小則無法吸附氫, 吸附能太大則不利于氫的利用. 定義Li修飾的石墨炔納米管儲存氫的吸附能公式為[15]:

    (1)

    其中Ead表示吸附能,n表示H2分子的數(shù)目,E(Li/GNT)、E(H2)、E[n(H2)+Li/GNT]分別表示Li修飾GNT后體系的總能量、一個(gè)孤立的H2分子的能量、Li修飾的GNT體系吸附n個(gè)H2分子后體系的總能量.

    定義被Li修飾的石墨炔納米管計(jì)算總能量的公式為:

    Eb=E(GNT)+E(Li)-E(GNT+Li)

    (2)

    其中Eb表示總能量,E(GNT)代表石墨炔納米管體系能量,E(Li)表示Li原子能量,E(Li+GNT)表示Li修飾石墨炔納米管后的體系能量.

    為了使研究目標(biāo)具有一致性和普遍性, 研究一個(gè)Li原子在zigzag型γ-GNT單胞模型上的吸附情況. zigzag型γ-GNT單胞模型上有五個(gè)位置提供給Li進(jìn)行修飾, 分別是六元環(huán)的中心, 三個(gè)不同的C-C鍵的橋位, 乙炔鍵所圍成的十二元環(huán). 進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化后, 根據(jù)公式(2)分析后表明Li原子吸附在乙炔鍵所圍成的十二元環(huán)位置能量為-7.599 164 74×103eV, Li原子吸附在六元環(huán)位置的能量為-7.598 260 57×103eV, 而其他三個(gè)橋位不穩(wěn)定, 經(jīng)過弛豫Li原子會移動到十二元環(huán)處, 能量最低的位置為乙炔鍵所圍成的十二元環(huán)處, 因此它是最佳修飾位, 如圖4.

    圖4 Li原子處于十二元環(huán)修飾位

    Fig.4 Structure of Li on the twelve bonds constituted by acetylene of GNTs

    為了驗(yàn)證經(jīng)過Li修飾的zigzag型γ-GNT單胞模型的儲氫性能比沒修飾過的優(yōu)越, 給出了zigzag型γ-GNT單胞模型吸附氫, Li修飾的zigzag型γ-GNT單胞模型上未吸附氫, 以及Li修飾的zigzag型γ-GNT單胞模型吸附氫的分波態(tài)密度圖, 如圖5, 6, 7所示.

    圖5(a)與(b)是未修飾的zigzag型γ-GNT單胞模型吸附氫分子中氫原子與碳原子的分波態(tài)密度圖, 從圖5看出在費(fèi)米能級處, H的s軌道只有微弱的能量, 與C的相互作用微弱是由于靜電作用力為主要吸附力, 因此吸附氫的能力比較弱.

    圖6(a)與(b)是Li修飾zigzag型γ-GNT單胞模型未吸附氫分子中鋰原子與碳原子的分波態(tài)密度圖, 從圖6中可看出在費(fèi)米能級處, Li的s軌道與C的p軌道有軌道雜化[11], 因此兩者之間有較強(qiáng)的作用力, 比較穩(wěn)定.

    從圖7中可看出, GNT與Li有良好的軌道雜化, 多了化學(xué)鍵的作用, H也比純凈時(shí)的能量有所提高, Li在其中充當(dāng)橋梁作用, 使石墨炔對氫的吸附能力變強(qiáng). Li修飾的zigzag型γ-GNT單胞模型的穩(wěn)定性較高, H與Li之間的軌道雜化和靜電場作用以及體系的化學(xué)鍵作用力共同提高了整個(gè)體系的吸附能[11], 它能夠儲存更多的H2分子, 證明了用Li修飾石墨炔納米管的理論可行性.

    圖5 (a)石墨炔納米管吸附氫中H原子的分波態(tài)密度圖;(b)石墨炔納米管吸附氫中C原子的分波態(tài)密度圖

    Fig.5 (a) Partial density of states (PDOS) of H in GNTs adsorb hydrogen molecule; (b) PDOS of C in GNTs adsorb hydrogen molecule

    圖6 (a)Li修飾石墨炔納米管未吸附氫中Li原子的分波態(tài)密度圖;(b)Li修飾石墨炔納米管未吸附氫中C原子的分波態(tài)密度圖

    Fig.6 (a)PDOS of Li in Li decorated GNTs; (b) PDOS of C in Li decorated GNTs

    圖7 (a) Li修飾的石墨炔納米管吸附氫中Li原子的分波態(tài)密度圖; (b) Li修飾的石墨炔納米管吸附氫中氫原子的分波態(tài)密度圖; (c) Li修飾的石墨炔納米管吸附氫中C原子的分波態(tài)密度圖

    Fig.7 (a) PDOS of Li in Li decorated GNTs adsorb hydrogen molecule; (b) PDOS of H in Li decorated GNTs adsorb hydrogen molecule; (c) PDOS of C in Li decorated GNTs adsorb hydrogen molecule

    3.2 儲氫性能的研究

    在找到Li修飾的zigzag型γ-GNT單胞模型最佳修飾位后, 開始往最佳修飾位處添加氫分子, 加入一個(gè)氫分子之后通過CASTAP軟件包優(yōu)化和計(jì)算得出Li修飾的石墨炔納米管的能量, 通過公式(1)計(jì)算出氫的吸附能, 再加入第二個(gè)氫分子, 再算出氫的吸附能, 依次類推, 得到的分子模型如圖8, 計(jì)算結(jié)果如表1.

    從表1看出, 隨著氫分子的加入系統(tǒng)的吸附能逐漸降低. 當(dāng)Li修飾的石墨炔納米管吸氫分子數(shù)達(dá)到8時(shí), 它的吸附能為0.119 503 8 eV, 小于氫分子要求的最低吸附能0.13 eV. 因此系統(tǒng)無法

    圖8 Li修飾的石墨炔納米管吸附七個(gè)氫分子模型

    Fig.8 Structure of Li decorated GNTs adsorb 7 hydrogen molecules

    吸附8個(gè)氫分子, 它的最大儲氫量為7個(gè)氫分子. 只有1個(gè)Li修飾GNT時(shí), 吸附的H2分子在該體系中的質(zhì)量比達(dá)到2.34 wt%, 吸附能在0.13~0.36 eV/H2. 因此可以看出Li修飾的石墨炔納米管在儲氫性能方面具有極大的優(yōu)勢和潛力.

    表1 鋰修飾的石墨炔納米管吸附能統(tǒng)計(jì)表

    Tab.1 Adsorption energies of Li decorated graphdiyne nanotubes

    存儲氫分子個(gè)數(shù)E(Li/GNT) /(103 eV)nE(H2) /eVE(nH2+Li/GNT) /(103 eV)Eab/eVl-7.599 164 74-31.56-7.631 086 490.361 750 02-7.599 164 74-63.12-7.662 833 690.274 475 03-7.599 164 74-94.68-7.694 317 420.157 560 04-7.599 164 74-126.21-7.725 983 610.144 732 55-7.599 164 74-157.80-7.757 643 070.135 666 06-7.599 164 74-189.36-7.789 310 240.130 916 77-7.599 164 74-220.92-7.820 995 460.130 102 98-7.599 164 74-252.48-7.852 600 770.119 503 8

    4 結(jié) 論

    通過基于密度泛函理論的第一性原理方法研究了Li修飾γ石墨炔納米管的儲氫性能得到了以下結(jié)論:(1) Li原子能穩(wěn)定的吸附在zigzag型γ-GNT單胞模型上, 它的最佳修飾位是乙炔鍵所圍成的十二元環(huán)處. (2) 隨著Li修飾的zigzag型γ-GNT單胞模型吸附氫分子個(gè)數(shù)的增加, 氫的吸附能逐漸降低, 由于吸附氫分子數(shù)達(dá)到8時(shí), 氫的吸附能小于0.13 eV, 因此系統(tǒng)在常溫下最大吸附氫的個(gè)數(shù)為7個(gè)H2分子. (3) 單個(gè)Li修飾zigzag型γ-GNT單胞模型, 吸附的H2分子在該體系中的質(zhì)量比達(dá)到2.34 wt%, 吸附能在0.13~0.36 eV/H2, 而以往的單個(gè)Ca修飾zigzag型γ-GNT單胞模型時(shí)只能吸附4個(gè)H2分子且質(zhì)量比僅為1.28 wt%[11], 因此該系統(tǒng)吸附能是比較理想的并且性能優(yōu)秀的.

    綜上所述, 本文研究的Li修飾的石墨炔納米管儲氫性能優(yōu)越為設(shè)計(jì)儲氫性能材料提供了理論基礎(chǔ).

    猜你喜歡
    單胞納米管儲氫
    站用儲氫瓶式容器組缺陷及檢測方法
    我國固定式儲氫壓力容器發(fā)展現(xiàn)狀綜述
    基于NURBS的點(diǎn)陣材料參數(shù)化建模方法
    復(fù)合材料周期結(jié)構(gòu)數(shù)學(xué)均勻化方法的一種新型單胞邊界條件
    最近鄰弱交換相互作用對spin-1納米管磁化強(qiáng)度的影響
    考慮界面層影響的三維機(jī)織復(fù)合材料單胞模型研究
    儲氫合金La0.74Mg0.26Ni2.55Co0.55Al0.2Fe0.1的制備與電化學(xué)性能
    高比表面積活性炭吸附儲氫材料的研究進(jìn)展
    二氧化鈦納米管的制備及其應(yīng)用進(jìn)展
    TiO2納米管負(fù)載Pd-Ag催化1,2-二氯乙烷的選擇性加氫脫氯
    一区二区三区高清视频在线| 在线永久观看黄色视频| 色播在线永久视频| 久99久视频精品免费| 欧美日本亚洲视频在线播放| 亚洲精品国产色婷婷电影| 人人妻人人澡欧美一区二区 | 亚洲欧美日韩高清在线视频| 日韩欧美免费精品| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 亚洲国产精品合色在线| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 欧美成狂野欧美在线观看| 天堂√8在线中文| 男女午夜视频在线观看| 曰老女人黄片| 国产亚洲欧美精品永久| 国产午夜精品久久久久久| 色综合婷婷激情| 久久亚洲真实| 国产一区在线观看成人免费| 久久人妻av系列| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 国产又色又爽无遮挡免费看| 波多野结衣巨乳人妻| 99香蕉大伊视频| 午夜福利一区二区在线看| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| av天堂在线播放| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 日韩有码中文字幕| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 国产免费av片在线观看野外av| 久久久国产欧美日韩av| 人人妻人人澡人人看| 久久国产乱子伦精品免费另类| 欧美精品啪啪一区二区三区| xxx96com| 两个人视频免费观看高清| 国产精品影院久久| 精品国产国语对白av| 性色av乱码一区二区三区2| 亚洲自拍偷在线| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 亚洲国产欧美网| 日韩欧美国产在线观看| 性少妇av在线| 亚洲九九香蕉| 18禁观看日本| 精品一区二区三区四区五区乱码| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 中文字幕人妻熟女乱码| 免费高清在线观看日韩| 国产又色又爽无遮挡免费看| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 亚洲av日韩精品久久久久久密| 91成人精品电影| 国产成人av激情在线播放| 69精品国产乱码久久久| 极品教师在线免费播放| 国产精品综合久久久久久久免费 | 久久热在线av| 久99久视频精品免费| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 乱人伦中国视频| 国产精品一区二区免费欧美| 国产成人av教育| 久久精品国产亚洲av高清一级| 亚洲激情在线av| 美女免费视频网站| 热re99久久国产66热| 亚洲国产精品久久男人天堂| 嫁个100分男人电影在线观看| 日韩视频一区二区在线观看| 日韩欧美三级三区| 精品一品国产午夜福利视频| 亚洲伊人色综图| 老汉色∧v一级毛片| 多毛熟女@视频| 又大又爽又粗| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 国产精品免费视频内射| 怎么达到女性高潮| 91麻豆av在线| a在线观看视频网站| 天天一区二区日本电影三级 | 制服人妻中文乱码| 亚洲免费av在线视频| 99riav亚洲国产免费| 亚洲五月天丁香| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 国产区一区二久久| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 狂野欧美激情性xxxx| 免费在线观看亚洲国产| 成年人黄色毛片网站| 久久久久久大精品| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 日韩精品青青久久久久久| 国产午夜福利久久久久久| av有码第一页| 久久久久久免费高清国产稀缺| 国产精品野战在线观看| 亚洲精品国产一区二区精华液| 久99久视频精品免费| 久久久久久久久久久久大奶| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 欧美国产精品va在线观看不卡| 中文字幕色久视频| 午夜精品在线福利| 黄色视频不卡| 日韩欧美一区视频在线观看| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 日韩国内少妇激情av| 在线播放国产精品三级| 精品国产一区二区久久| 后天国语完整版免费观看| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 啪啪无遮挡十八禁网站| 大型av网站在线播放| 欧美激情高清一区二区三区| 国产精品综合久久久久久久免费 | 欧美大码av| 99精品久久久久人妻精品| 亚洲国产精品成人综合色| 国产午夜精品久久久久久| 久久人人精品亚洲av| 9热在线视频观看99| 国产成人啪精品午夜网站| bbb黄色大片| 欧美丝袜亚洲另类 | 欧美性长视频在线观看| 韩国av一区二区三区四区| 国产精品永久免费网站| 99国产精品一区二区蜜桃av| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 搡老熟女国产l中国老女人| 高清在线国产一区| 色av中文字幕| 精品日产1卡2卡| 国产区一区二久久| av片东京热男人的天堂| 国产亚洲av嫩草精品影院| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 天天添夜夜摸| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 9热在线视频观看99| 亚洲成a人片在线一区二区| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 在线观看免费日韩欧美大片| 亚洲精华国产精华精| 一边摸一边抽搐一进一小说| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 深夜精品福利| 一区福利在线观看| 亚洲精品在线美女| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲在线自拍视频| 欧美大码av| 欧美久久黑人一区二区| 看免费av毛片| 亚洲国产精品久久男人天堂| 久久伊人香网站| 国产高清videossex| 最近最新中文字幕大全电影3 | 一级a爱视频在线免费观看| 黑人操中国人逼视频| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 真人一进一出gif抽搐免费| 国产亚洲精品久久久久5区| 国产午夜精品久久久久久| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 美女大奶头视频| 国产精品综合久久久久久久免费 | 无遮挡黄片免费观看| ponron亚洲| 国产成人系列免费观看| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 亚洲成人免费电影在线观看| 亚洲一区二区三区色噜噜| 超碰成人久久| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 男女下面进入的视频免费午夜 | 亚洲熟女毛片儿| 在线播放国产精品三级| 首页视频小说图片口味搜索| 一本久久中文字幕| 大陆偷拍与自拍| 欧美激情高清一区二区三区| 国产高清有码在线观看视频 | 在线观看免费日韩欧美大片| 亚洲人成伊人成综合网2020| 色综合欧美亚洲国产小说| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 精品熟女少妇八av免费久了| 很黄的视频免费| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 亚洲人成电影观看| 给我免费播放毛片高清在线观看| 国产高清有码在线观看视频 | 1024视频免费在线观看| 国产亚洲av嫩草精品影院| 免费观看人在逋| 国产精品精品国产色婷婷| av在线天堂中文字幕| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 免费av毛片视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 国产av一区二区精品久久| 国产一卡二卡三卡精品| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲中文av在线| 色播亚洲综合网| 欧美成狂野欧美在线观看| 精品一区二区三区四区五区乱码| 黄色丝袜av网址大全| 黄片大片在线免费观看| 日韩有码中文字幕| 中国美女看黄片| 1024视频免费在线观看| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 精品日产1卡2卡| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国产99久久九九免费精品| 欧美最黄视频在线播放免费| 怎么达到女性高潮| 可以在线观看毛片的网站| 黑人操中国人逼视频| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 亚洲成人国产一区在线观看| 88av欧美| 大型av网站在线播放| 后天国语完整版免费观看| 1024香蕉在线观看| 国产精品免费一区二区三区在线| 美女午夜性视频免费| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 亚洲精品粉嫩美女一区| 久久中文字幕人妻熟女| 久久亚洲真实| 在线观看日韩欧美| 亚洲成国产人片在线观看| 国产人伦9x9x在线观看| 国产激情欧美一区二区| 中文字幕精品免费在线观看视频| 一级黄色大片毛片| 精品国产亚洲在线| 乱人伦中国视频| avwww免费| 1024香蕉在线观看| 国产三级黄色录像| 日韩av在线大香蕉| 制服诱惑二区| 十分钟在线观看高清视频www| 在线av久久热| 久久久久精品国产欧美久久久| 亚洲 欧美一区二区三区| 国产精品野战在线观看| 亚洲国产欧美网| 亚洲中文日韩欧美视频| 9热在线视频观看99| 日本五十路高清| 成人三级黄色视频| 久久精品国产清高在天天线| 国产一区二区三区综合在线观看| 免费看美女性在线毛片视频| 十八禁人妻一区二区| 夜夜夜夜夜久久久久| 黄色毛片三级朝国网站| 国产一级毛片七仙女欲春2 | 一级毛片高清免费大全| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 中文亚洲av片在线观看爽| 免费少妇av软件| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 精品一区二区三区av网在线观看| 香蕉久久夜色| 欧美乱色亚洲激情| 午夜影院日韩av| 国产成人系列免费观看| 亚洲av美国av| 国产亚洲欧美在线一区二区| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 国产成人精品无人区| 高清毛片免费观看视频网站| 国产成人欧美在线观看| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 咕卡用的链子| 精品第一国产精品| 99国产精品一区二区三区| 日韩精品青青久久久久久| 十八禁网站免费在线| 禁无遮挡网站| 亚洲免费av在线视频| 精品国产国语对白av| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 长腿黑丝高跟| 18美女黄网站色大片免费观看| 两人在一起打扑克的视频| 欧美一级毛片孕妇| 久久草成人影院| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 搞女人的毛片| 色哟哟哟哟哟哟| 精品一品国产午夜福利视频| 亚洲av电影在线进入| 男人的好看免费观看在线视频 | 欧美亚洲日本最大视频资源| 在线观看一区二区三区| 日韩视频一区二区在线观看| 成年人黄色毛片网站| 国产激情久久老熟女| 日韩大尺度精品在线看网址 | 欧美黄色片欧美黄色片| 啪啪无遮挡十八禁网站| 校园春色视频在线观看| 亚洲av成人一区二区三| 国产亚洲av高清不卡| 久久中文看片网| 十八禁人妻一区二区| 日韩欧美在线二视频| 91九色精品人成在线观看| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 国产精品免费一区二区三区在线| 久久人妻熟女aⅴ| 男人操女人黄网站| 色尼玛亚洲综合影院| 亚洲最大成人中文| 美女国产高潮福利片在线看| 嫩草影视91久久| 黄片小视频在线播放| 亚洲七黄色美女视频| 无人区码免费观看不卡| 日日爽夜夜爽网站| 成人国产一区最新在线观看| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 美女免费视频网站| 90打野战视频偷拍视频| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 国产1区2区3区精品| 成人特级黄色片久久久久久久| 亚洲专区中文字幕在线| 一个人免费在线观看的高清视频| 人成视频在线观看免费观看| 国产人伦9x9x在线观看| 国产熟女xx| 一级a爱片免费观看的视频| 久久久水蜜桃国产精品网| 91国产中文字幕| 精品久久久久久成人av| 午夜日韩欧美国产| 又紧又爽又黄一区二区| 国产不卡一卡二| 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲精品久久国产高清桃花| 免费不卡黄色视频| 黄色毛片三级朝国网站| av中文乱码字幕在线| 亚洲无线在线观看| 欧美日韩福利视频一区二区| 啦啦啦观看免费观看视频高清 | 国产一区二区激情短视频| 大香蕉久久成人网| 中文字幕人妻熟女乱码| aaaaa片日本免费| 国产精品一区二区免费欧美| 国产精品国产高清国产av| 午夜影院日韩av| 91av网站免费观看| 性少妇av在线| 咕卡用的链子| 午夜影院日韩av| 黄频高清免费视频| 欧美成人免费av一区二区三区| 不卡av一区二区三区| 欧美在线黄色| 欧美成人性av电影在线观看| 久久草成人影院| 国产亚洲av高清不卡| 黄片小视频在线播放| 久久精品国产亚洲av高清一级| 国产单亲对白刺激| 黄色 视频免费看| 亚洲九九香蕉| 久久国产精品人妻蜜桃| 妹子高潮喷水视频| 国产私拍福利视频在线观看| 久久午夜亚洲精品久久| 一区二区三区国产精品乱码| 精品人妻1区二区| 99国产综合亚洲精品| 久久青草综合色| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 日韩成人在线观看一区二区三区| 99国产精品一区二区蜜桃av| 久久人妻av系列| 一边摸一边做爽爽视频免费| 免费高清视频大片| 久久午夜亚洲精品久久| 午夜成年电影在线免费观看| av免费在线观看网站| 久久亚洲精品不卡| 免费观看人在逋| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 看片在线看免费视频| av天堂在线播放| 婷婷六月久久综合丁香| 国产一区二区激情短视频| 亚洲欧美激情综合另类| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 亚洲av熟女| 老司机午夜福利在线观看视频| 欧美国产精品va在线观看不卡| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 99在线视频只有这里精品首页| 国产片内射在线| 12—13女人毛片做爰片一| 亚洲第一青青草原| 后天国语完整版免费观看| 亚洲在线自拍视频| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 免费av毛片视频| 日韩大码丰满熟妇| svipshipincom国产片| 757午夜福利合集在线观看| 美女免费视频网站| 99香蕉大伊视频| 男男h啪啪无遮挡| 午夜视频精品福利| 18禁美女被吸乳视频| av天堂久久9| 少妇粗大呻吟视频| 日本免费a在线| 校园春色视频在线观看| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国产单亲对白刺激| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 大陆偷拍与自拍| 亚洲国产精品久久男人天堂| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 日韩三级视频一区二区三区| 69精品国产乱码久久久| 欧美乱码精品一区二区三区| 日本欧美视频一区| 99久久99久久久精品蜜桃| 在线永久观看黄色视频| bbb黄色大片| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 免费不卡黄色视频| 一区二区三区激情视频| 久久中文字幕一级| av天堂久久9| 神马国产精品三级电影在线观看 | 免费观看精品视频网站| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 两个人视频免费观看高清| 国产在线精品亚洲第一网站| 久久久国产欧美日韩av| 两性夫妻黄色片| 欧美性长视频在线观看| 天堂动漫精品| 老司机午夜福利在线观看视频| 欧美亚洲日本最大视频资源| 性色av乱码一区二区三区2| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 亚洲成人精品中文字幕电影| 黄片大片在线免费观看| 中文字幕高清在线视频| 国产精品久久久久久精品电影 | 夜夜爽天天搞| 精品第一国产精品| 亚洲少妇的诱惑av| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 午夜久久久久精精品| 欧美一区二区精品小视频在线| 极品教师在线免费播放| 亚洲色图综合在线观看| 男女午夜视频在线观看| 老鸭窝网址在线观看| 成人欧美大片| 久久久国产欧美日韩av| 在线观看日韩欧美| 无限看片的www在线观看| 黄色视频不卡| 黄色丝袜av网址大全| 午夜免费成人在线视频| 91国产中文字幕| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 亚洲七黄色美女视频| 日日夜夜操网爽| 国产高清激情床上av| 国产单亲对白刺激| 国产精品久久久av美女十八| 可以在线观看的亚洲视频| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 成熟少妇高潮喷水视频| 韩国精品一区二区三区| 又大又爽又粗| 岛国在线观看网站| 露出奶头的视频| 国产精品免费视频内射| 精品国产一区二区三区四区第35| 一进一出抽搐动态| 不卡一级毛片| 亚洲av熟女| 看黄色毛片网站| 91麻豆精品激情在线观看国产| 欧美丝袜亚洲另类 | 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| www.精华液| 日韩成人在线观看一区二区三区| 99香蕉大伊视频| 欧美成人午夜精品| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 国产黄a三级三级三级人| www.熟女人妻精品国产| 成人三级黄色视频| 国产区一区二久久| 大型黄色视频在线免费观看| 视频在线观看一区二区三区| 精品久久久精品久久久| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 日韩欧美国产一区二区入口| 成人手机av| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 一个人免费在线观看的高清视频| 久久久久久久久免费视频了| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 神马国产精品三级电影在线观看 | 免费无遮挡裸体视频| 免费观看人在逋| 亚洲色图综合在线观看| 精品一品国产午夜福利视频| 欧美丝袜亚洲另类 | 亚洲一码二码三码区别大吗| 99国产精品99久久久久| 岛国视频午夜一区免费看| 成熟少妇高潮喷水视频| av中文乱码字幕在线| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 国产一级毛片七仙女欲春2 | 俄罗斯特黄特色一大片| 精品高清国产在线一区| 国产精品九九99| 中文字幕久久专区| 国产精品免费一区二区三区在线| 欧美中文综合在线视频| 国产一区在线观看成人免费| 在线av久久热| 国产成人系列免费观看| 免费在线观看黄色视频的| 在线观看66精品国产| 日韩高清综合在线| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 久久香蕉国产精品| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 最新在线观看一区二区三区| 好男人电影高清在线观看| 嫁个100分男人电影在线观看| 国产精品国产高清国产av| 欧美激情高清一区二区三区| 欧美久久黑人一区二区| 久热这里只有精品99| 十分钟在线观看高清视频www| 精品人妻1区二区| 亚洲欧美激情综合另类| 韩国精品一区二区三区| 国产成人av教育| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 中文字幕人妻熟女乱码| 一区二区三区高清视频在线| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 欧美日韩乱码在线| 又黄又粗又硬又大视频| 搡老妇女老女人老熟妇| 国产免费男女视频| 51午夜福利影视在线观看| 亚洲专区字幕在线| 久久天堂一区二区三区四区| 国产精品永久免费网站| 日韩欧美一区视频在线观看| 欧美一级毛片孕妇| 国产精品久久久av美女十八| 亚洲欧美精品综合久久99| 91成人精品电影| 亚洲成国产人片在线观看| 成人三级黄色视频| 国产成人欧美在线观看| 亚洲美女黄片视频| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲成人精品中文字幕电影| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 亚洲欧美日韩无卡精品| 中文字幕色久视频| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 亚洲精品国产一区二区精华液| 在线观看免费视频网站a站| 国产成人啪精品午夜网站| 国产av一区二区精品久久| 久久午夜综合久久蜜桃| 天堂动漫精品|