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      特征γ射線譜分析的蒙特卡羅模擬技術(shù)*

      2020-06-30 12:12:24鄧力李瑞王鑫付元光
      物理學(xué)報 2020年11期
      關(guān)鍵詞:中子能譜光子

      鄧力 李瑞 王鑫 付元光

      1) (北京應(yīng)用物理與計算數(shù)學(xué)研究所, 北京 100094)2) (中物院高性能數(shù)值模擬軟件中心, 北京 100088)(2020 年2 月24日收到; 2020 年3 月23日收到修改稿)

      蒙特卡羅方法(MC)是模擬核探測問題的理想方法, 用中子照射客體, 中子誘發(fā)產(chǎn)生非彈γ和俘獲γ, 通過特征γ射線能譜和時間譜分析, 確定客體核素組成和重量百分比. 本文基于非彈γ和俘獲γ時間門測量技術(shù), 給出了脈沖源發(fā)射下探測器響應(yīng)計數(shù)公式. 在中子與核作用產(chǎn)生次級光子方面, 采用期望值估計(expect value estimator, EVE)產(chǎn)光. 為了避免大量小權(quán)光子模擬帶來的計算存儲量增加, 設(shè)計了EVE產(chǎn)光與直接估計(direct estimator, DE)產(chǎn)光耦合. 僅增加少量計算時間, 便實現(xiàn)了特征γ射線解譜. 數(shù)值模擬在自主MC軟件JMCT上開展, 計算結(jié)果初步驗證了方法的正確有效性.

      1 引 言

      蒙特卡羅方法(Monte Carlo, MC)具有模擬核探測問題的天然優(yōu)勢, 近年已廣泛用于X-射線熒光分析, 在線中子俘獲瞬發(fā)γ射線分析,基于γ射線光譜的脈沖中子孔隙度測井, 隱藏爆炸物探測等. 相比X光常規(guī)探測, 中子誘發(fā)γ射線探測具有穿透能力強(qiáng), 容易穿透包括鋼、常規(guī)/化學(xué)武器包殼、核武器內(nèi)部結(jié)構(gòu), 可用于確定客體的化學(xué)變化等, 這是核探測的優(yōu)勢所在.

      目前核探測的主要手段是利用高能中子照射客體, 產(chǎn)生次級光子, 通過特征γ射線能譜、時間譜測量, 確定客體核素組成及份額. 在中子作用下,絕大部分元素都可以發(fā)射可辨認(rèn)的特征γ譜線, 慢中子可以引起除氮以外所有元素的非彈性散射反應(yīng), 并發(fā)射特征γ譜線. 利用特征γ射線原級線光子不隨入射中子能量變化這一特點, 通過特征γ射線的能峰特征, 確定客體內(nèi)所含核素, 通過特征γ射線直穿貢獻(xiàn), 確定客體核素份額. 方法可用于化學(xué)/常規(guī)武器甄別、隱藏爆炸物/毒品探測、放射性石油測井和探測器靈敏度優(yōu)化設(shè)計等.

      由于核探測環(huán)境復(fù)雜, 涉及空間r、能量E、方向Ω、時間t七維變量的Boltzmann方程求解, 一般采用連續(xù)能量MC求解. 目前包括著名的MCNP[1]程序, 特征γ射線解譜還存在一定困難,雖然F8計數(shù)理論上能夠算出探測器響應(yīng)-脈沖高度譜, 但代價大, 解很難收斂. 另外, 中子產(chǎn)生次級光子采用直接估計, 存在隨機(jī)因素的影響, 無法保證不漏掉某些重要核素的貢獻(xiàn). 文獻(xiàn)[2-6]在這方面開展了大量研究, 針對特征γ射線解譜, 發(fā)展了多項技巧. 我們參考了其部分研究成果, 近期在自主MC粒子輸運軟件JMCT[7-12]上開發(fā)了特征γ射線分類標(biāo)識計算及非彈γ射線和俘獲γ射線時間箱計數(shù)方法. 特別在中子與核作用產(chǎn)生次級光子處理上, 先采用期望值估計(expect value estimator, EVE)產(chǎn)光, 分別統(tǒng)計原級線光子和原級連續(xù)光子對探測器的直穿貢獻(xiàn). 為了避免EVE產(chǎn)生的大量小權(quán)光子模擬帶來的計算量和存儲量的增加, 做完直穿貢獻(xiàn)后, 光子歷史結(jié)束, 立即回到原來的直接估計(direct estimator, DE)產(chǎn)光模式, 每次最多產(chǎn)生一個光子, 對其進(jìn)行跟蹤,只記錄散射貢獻(xiàn), 這樣在不增加計算存儲量下, 實現(xiàn)了特征γ射線解譜.

      2 問題描述

      高能中子與核發(fā)生非彈(用(n, n' )表示)和俘獲(用(n, γ)表示)反應(yīng)時, 將產(chǎn)生次級光子, 用次級光子的特征γ射線來確定客體的核素組成和份額, 這是核探測相對X光探測的優(yōu)勢所在. 輻射俘獲是吸收反應(yīng)中最重要的反應(yīng)之一, 其反應(yīng)產(chǎn)物之一就是γ射線, 產(chǎn)生次級光子的主要反應(yīng)道有(n, γ)和裂變(用(n, f )表示). 如果中子源的能量和強(qiáng)度較高, 則中子與核發(fā)生(n, n' )反應(yīng)的概率增大, 并產(chǎn)生非彈γ射線. 表1給出H, C, N等11種核素發(fā)射非彈γ譜線和俘獲γ譜線的能量[13],表2給出烈性炸藥(TNT)和某些化學(xué)武器中所含元素的重量百分比[13].

      表 1 H, C, N, O等核素發(fā)射俘獲γ譜線和非彈性散射γ譜線能量Table 1. Energy of spectrum line from inelastic γ and capture γ about H, C, N, O, etc.

      表 2 烈性炸藥(TNT)和某些化學(xué)武器中所含元素的重量百分比Table 2. Weight percentage of elements in some spirited detonators (TNT) and chemical weapons.

      2.1 非彈γ和俘獲γ時間門測量方法

      對于某些問題, 需要通過發(fā)射脈沖源, 通過時間箱計數(shù)來區(qū)別非彈γ射線和俘獲γ射線, 圖1給出放射性石油測井中, 碳氧比(C/O)能譜測井的定時測量圖[14-16]. 用脈沖方式發(fā)射中子, 通常0—10 μs為脈沖門發(fā)射時間間隔, 10—20 μs為本底門時間間隔, 20—90 μs為晚俘獲門時間間隔,依據(jù)這種邏輯關(guān)系, 可以得到: 凈非彈γ計數(shù)=脈沖門譜計數(shù)—本底譜計數(shù); 俘獲γ計數(shù)=晚俘獲門計數(shù). 這個時間門測量過程同樣適合其他含時核探測問題的模擬.

      對應(yīng)圖1給出不同時間門下探測器脈沖高度譜計算公式. 設(shè)Nδ(E, t)為以δ(t)脈沖方式發(fā)射的E0= 14.1 MeV氘氚中子源探測器中測到的γ能譜的時間響應(yīng). 根據(jù)中子-光子輸運方程的線性性質(zhì), 對應(yīng)于任意時間分布S(t)的中子源, 探測儀中測到的γ能譜時間響應(yīng)為

      其中E表示能量, 單位MeV; t表示時間, 單位μs.

      圖 1 碳氧比測井中子引發(fā)非彈性散射γ與俘獲γ定時邏輯圖Fig. 1. The timing diagram of neutron induced inelastic γ and capture γ in C/O well-logging.

      在任意測量門[ta, tb]內(nèi)記錄的γ能譜為

      令中子脈沖時間分布函數(shù)S(t)為周期函數(shù),其周期為τ, 有

      其中t∈[0, τ]. 又假定S(t)為寬度為τ的函數(shù)

      其中S0為一個脈沖內(nèi)釋放的中子總數(shù); T為終態(tài)時間; fδ(t) 為脈沖時間分布函數(shù), 滿足歸一條件. 則有

      將(5)式代入(2)式, 對t積分便得任意時間門內(nèi)的γ能譜強(qiáng)度.

      脈沖門內(nèi)的測量值為

      本底門內(nèi)測量值為

      根據(jù)中子進(jìn)入客體誘發(fā)的各種γ射線的時間特點, 將(5)式中的Nδ(E, t)分解為4個部分, 即

      其中 Niδ(E),i=1,2,3,4 分別為單位強(qiáng)度δ(t)脈沖中子源引起的非彈性γ射線、慢化過程中的俘獲γ射線、熱中子俘獲γ射線和活化反應(yīng)γ射線的γ能譜強(qiáng)度; fi(t), i = 1, 2, 3, 4分別為上述4種γ射線的時間譜, 滿足歸一條件1, 2, 3, 4).

      經(jīng)過一系列公式推導(dǎo), 得到脈沖門能譜

      可見脈沖門與本底門測量值之差除了非彈性γ能譜, 還受到少量慢化過程俘獲γ射線和少量未扣除干凈的熱中子俘獲γ譜的“污染”. 考慮到活化γ射線的發(fā)射時刻很晚, 加之活化γ射線的發(fā)射壽命?T . 因此, 在脈沖門與本底門譜之差中, 活化γ射線的污染是很小的. 另外, 由于慢化過程中的中子俘獲數(shù)目遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于熱中子俘獲的數(shù)目, 所以,N3δ(E)?N2δ(E) , 可以認(rèn)為污染源主要來自熱中子俘獲γ射線, 其中污染量大小除與中子源的特征及客體物理性質(zhì)有關(guān), 探測儀器材料的適當(dāng)選擇也起一定的作用.

      要準(zhǔn)確算出探測器響應(yīng)的測量能譜N(E, t),首先應(yīng)設(shè)法算出Nδ(E, t), 然后與中子源脈沖時間譜形fδ(t)卷積, 并分別對兩個測量門的時間間隔積分, 相減后得到. 因此, MC模擬的關(guān)鍵是算出t時刻單位強(qiáng)度δ-脈沖源相應(yīng)的探測器計數(shù)Nδ(E, t), 然后與給定的中子脈沖譜形函數(shù)fδ(t)卷積,再對指定的時間門積分, 得到任意時間門內(nèi)的測量 值.

      2.2 N(E, t)的MC模擬

      快中子非彈性散射, 它所要測量的是非彈性γ射線. 理論上通過解中子-光子-電子耦合輸運求出N(E, t). 由于探測器相對整個問題系統(tǒng)很小, 盡管從源發(fā)出了大量的中子, 但能夠進(jìn)入探測器的次級光子數(shù)還是非常有限的, 依據(jù)少量的次級光子要算準(zhǔn)探測器響應(yīng)幾乎是不可能的. 因此, 探測器響應(yīng)-脈沖高度譜計算通常分三步進(jìn)行.

      第一步: 解中子-光子耦合輸運方程, 求出進(jìn)入探測器表面的次級γ流,

      其中S為探測器表面, n為探測器表面外法向矢量, E0為入射光子能量.

      第二步: 解光子-電子耦合輸運方程, 求出探測器響應(yīng)函數(shù)R(E0, h). 以碘化鈉閃爍探測器為例,其響應(yīng)函數(shù)形式為

      其中 G (E,h) 為 高斯函數(shù); D (E0,E) 為能量沉積譜;η(E0) 為探測器效率; h為能量道, 單位MeV. 由于響應(yīng)函數(shù)中含有高斯函數(shù)G, 為了保證求積精度,分點要足夠多, 通常在全能區(qū)[0, Emax]分256道.根據(jù)Berger等[17]和Jin等[18]的研究, 不同入射方向的光子對探測器響應(yīng)影響很小, 因此, 方向可近似為各向同性, 當(dāng)探測器形狀及材料一定后,響應(yīng)函數(shù)R(E0, h)(矩陣形式)只需計算一次.

      第三步: 卷積積分得到探測器響應(yīng)脈沖高度譜

      N(h,t) 求解涉及瞬態(tài)中子-光子-電子耦合輸運計算, 計數(shù)包括時間-能量聯(lián)合譜, 是MC粒子輸運計算 中難度最大, 模擬最復(fù)雜的過程.

      2.3 特征γ射線標(biāo)識計數(shù)

      中子發(fā)生非彈(n, n')或俘獲(n, γ), (n, f )反應(yīng)時, 將產(chǎn)生次級光子, 這些光子統(tǒng)稱為特征γ射線. 根據(jù)次級光子能量特征, 特征γ射線分為原級線光子和原級連續(xù)光子, 其定義如下:

      其中i為核; j為反應(yīng)道; En為中子發(fā)生非彈或俘獲反應(yīng)時的能量; 通常取Eline= 0.001 MeV作為原級線光子和原級連續(xù)光子的分界能量; LP為ENDF數(shù)據(jù)庫反應(yīng)律序號;Ai為碰撞核i的原子序數(shù);EG(i)為特征γ能量.

      LP ≠ 2對應(yīng)的γ原級線光子, 它不隨入射中子能量變化, 是甄別客體核素組成的核心關(guān)鍵. 在表1中給出了主要核素γ譜線能量峰位置, 表2給出烈性炸藥(TNT)和某些化學(xué)武器中所含元素的重量百分比[13], 依據(jù)表1和表2所列參考值, 可以快速識別出客體是否為危禁品. MCNP程序模擬次級光子時, 沒有把這兩類光子區(qū)別開來, 因此,次級光子能譜中的一些特征γ峰會被散射能譜磨平, 無法確定客體的核素組成.

      當(dāng)前ENDF最新評價核數(shù)據(jù)庫提供了兩種中子產(chǎn)光子模式: 1) 30 × 20產(chǎn)光模式, 中子從10—5eV到20 MeV分30個能群, 每個中子群對應(yīng)20個等高度譜線, 次級光子的發(fā)射方向按各項同性處理;2)按碰撞核對應(yīng)反應(yīng)道的產(chǎn)光概率產(chǎn)光子. 模擬采用第2)種產(chǎn)光模式.

      2.4 EVE產(chǎn)光

      設(shè)中子與i核發(fā)生j種反應(yīng)的產(chǎn)光概率為pi,j(j = 1, 2, ···, J ), 滿足歸一條件, 這里J為i核對應(yīng)的反應(yīng)道總數(shù).

      DE方法已知i, 抽隨機(jī)數(shù)ξ, 求出滿足不等式的j, 則j反應(yīng)道產(chǎn)光, 光子權(quán)重為wγ.

      EVE方法已知i, 按概率pi,j(j = 1, 2, ···,J )全部產(chǎn)光, 相應(yīng)光子權(quán)重為

      不難證明兩種估計方法的數(shù)學(xué)期望是一致的.DE存在隨機(jī)因素, 某些小概率大貢獻(xiàn)事件會因為隨機(jī)因素少抽或漏抽, 這對隱藏爆炸物探測這類問題是不允許的. 故采用EVE是必要的. 我們早期開發(fā)研制的MCCO程序, 對EVE產(chǎn)出的光子進(jìn)行全部跟蹤, 用統(tǒng)計估計計數(shù)[19], 增加了大量計算存儲量. 考慮到特征γ射線探測主要關(guān)心的是次級光子的直穿貢獻(xiàn), 實際上跟蹤所有小權(quán)次級光子的散射過程沒必要. 為此, 我們設(shè)計了現(xiàn)在的組合產(chǎn)光模式.

      組合產(chǎn)光模式對EVE產(chǎn)生的大量小權(quán)光子, 僅做直穿估計, 之后回到原來的DE產(chǎn)光, 每次最多產(chǎn)生一個次級光子, 對該光子進(jìn)行全程跟蹤, 只統(tǒng)計散射貢獻(xiàn), 最后的數(shù)值模擬解由兩部分組成, 即

      由于直穿估計可以解析計算, 所花時間可以忽略不計. 因此, 采用組合產(chǎn)光模式后, 實現(xiàn)了特征γ射線能量-時間解譜, 而總計算時間和存儲量增加很少.

      3 數(shù)值實驗

      炸藥球模型幾何單位為cm, 對行李箱進(jìn)行安檢. 如圖2所示, 設(shè)行李箱長、寬、高分別為80, 30,50, 內(nèi)放一半徑為3.51, 密度為ρ = 1.654 g/cm3的RDX炸藥小球(分子式為C2.63H4.69N0.658O0.85);探測器位于行李箱上方, 為3'' × 3''碘化鈉閃爍晶體正圓柱探測器, 密度為ρ = 3.67 g/cm3, 柱中心坐標(biāo)為(0, 0, 38.75); 采用14.1 MeV各項同性氘氚中子點源, 源位置為(0, 45, 0), 計算進(jìn)入探測器的次級γ流Jγ(E, t). 采用源方向偏倚發(fā)射, 偏倚立體張角覆蓋行李箱. 對比程序選擇MCNP[1], 采用相同的數(shù)據(jù)庫、樣本數(shù)和源方向偏倚技巧.

      圖 2 行李箱模型示意圖Fig. 2. Sketch of luggage model.

      表3給出JMCT與MCNP探測器次級光子流Jγ結(jié)果比較; 表4給出JMCT統(tǒng)計的箱子內(nèi)的核素組成及份額, 與表1給出的TNT炸藥H, C,N, O核素百分比基本相符(炸藥類型不同); 圖3(a)和圖3(b)分別給出原級線光子和康普頓散射光子能譜; 圖3(c)和圖3(d)給出JMCT與MCNP次級γ流的能譜比較, 可以看出次級γ總流JMCT與MCNP結(jié)果符合良好, 能譜差異很小; 圖4給出次級γ流時間譜, JMCT與MCNP時間譜總計數(shù)相符, 時間譜細(xì)節(jié)上有些差異, 分析原因是由于時間箱分得過細(xì), 某些時間箱計數(shù)的統(tǒng)計誤差偏大.

      圖 3 次級γ射線能譜計算結(jié)果比較 (a)次級γ原級線光子能譜; (b)原級連續(xù)光子與Compton散射能譜; (c) JMCT次級γ總能譜; (d) MCNP次級γ總能譜Fig. 3. Comparison of calculated result about energy spectra of secondary γ: (a) JMCT primary line γ; (b) JMCT Compton γ;(c) JMCT total γ; (d) MCNP total γ.

      表 3 JMCT與MCNP次級γ流計算結(jié)果比較Table 3. Comparison of calculated results about secondary γ between JMCT and MCNP.

      表 4 H, C, N, O瞬發(fā)γ計數(shù)及份額Table 4. Count and percentage of prompt γ from H, C, N and O.

      圖 4 JMCT與MCNP次級γ流時間譜比較Fig. 4. Comparison of secondary γ-fluent tine spectrum between JMCT and MCNP.

      4 結(jié) 論

      基于JMCT程序開發(fā)了特征γ射線能量-時間聯(lián)合譜計算功能, 數(shù)值實驗初步驗證了軟件計算的正確高效性. 目前已開展了數(shù)十種炸藥模型的計算, 構(gòu)建了相應(yīng)的數(shù)據(jù)庫, 為反演計算做準(zhǔn)備. 后續(xù)將配合實驗樣機(jī)的研制, 對測量儀器進(jìn)行刻度工作, 形成能快速做出判斷的計算機(jī)軟件正演/反演系統(tǒng), 為在線檢測提供理論技術(shù)支持.

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