內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)絕對(duì)測(cè)量87Kr放射性活度濃度研究

肖玉琴

摘要：為對(duì)87Kr放射性活度濃度開(kāi)展絕對(duì)測(cè)量，本文研究圍繞一種內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)進(jìn)行研究，通過(guò)測(cè)試內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)的壁效應(yīng)、端效應(yīng)、死時(shí)間、本底、坪特性等性能可以發(fā)現(xiàn)，該系統(tǒng)能夠較好服務(wù)于87Kr放射性活度濃度的絕對(duì)測(cè)量。最終，研究得到了40.64（1±0.9%）Bq/mL的測(cè)量結(jié)果。

關(guān)鍵詞：內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng);放射性活度濃度;絕對(duì)測(cè)量;87Kr

前言

基于內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)的絕對(duì)測(cè)量、基于HPGeγ能譜法的相對(duì)測(cè)量均屬于氣體放射性活度常用的測(cè)量方法。在氣體放射性活度絕對(duì)測(cè)量中，作為國(guó)際公認(rèn)準(zhǔn)確度較高的測(cè)量裝置，內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)以長(zhǎng)度補(bǔ)償法為基礎(chǔ)。為保證內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)較好服務(wù)于氣體放射性活度測(cè)量，正是本文圍繞該課題開(kāi)展具體研究的原因所在。

1.測(cè)量原理

作為國(guó)際公認(rèn)的氣體放射性活度絕對(duì)測(cè)量裝置，內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)在長(zhǎng)度補(bǔ)償法支持下具備較高的測(cè)量準(zhǔn)確度，在壽命較長(zhǎng)的核素活度絕對(duì)測(cè)量中，如放射性氣體14C、35S、3H、85Kr，內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)的應(yīng)用極為廣泛，且多數(shù)時(shí)候能夠取得較為準(zhǔn)確的絕對(duì)測(cè)量結(jié)果。對(duì)于本文研究的87Kr來(lái)說(shuō)，作為一種短壽命氣體放射性核素，87Kr的擁有76.3±0.6min的半衰期，在測(cè)試核燃料裂變?nèi)己模怏w裂變產(chǎn)物法）中，87Kr屬于重要的核素之一。為準(zhǔn)確測(cè)量87Kr放射性活度濃度，基于長(zhǎng)度補(bǔ)償法的內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)針對(duì)性建設(shè)極為關(guān)鍵[1]。

對(duì)于基于長(zhǎng)度補(bǔ)償法的內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)來(lái)說(shuō)，端效應(yīng)屬于其存在的最大問(wèn)題，而通過(guò)采用結(jié)構(gòu)完全相同、長(zhǎng)度不同的計(jì)數(shù)管，并保證靈敏體積之差與計(jì)數(shù)管體積之差相等，端效應(yīng)對(duì)內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)絕對(duì)測(cè)量造成的影響即可有效消除。將工作氣體和待測(cè)的放射性氣體均勻混合，即可向內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管內(nèi)充入混合氣體，這相當(dāng)于探測(cè)介質(zhì)在每一衰變核周圍充滿，且存在4π的探測(cè)立體角，源的自吸收可由此規(guī)避，放射性氣體發(fā)射的β射線在靈敏體積內(nèi)可100%被探測(cè)。在靈敏體積確定后，定標(biāo)器負(fù)責(zé)記錄計(jì)數(shù)管所探測(cè)到的信號(hào)，基于死時(shí)間、本底、甄別閾、壁效應(yīng)對(duì)得到的計(jì)數(shù)率開(kāi)展針對(duì)性校正，即可通過(guò)內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)完成87Kr放射性活度濃度的絕對(duì)測(cè)量，得到放射性活度濃度A，具體計(jì)算公式如下：

式中的N1、V分別為靈敏體積內(nèi)的計(jì)數(shù)率（扣除本底后）、正比計(jì)數(shù)管的靈敏體積，δ1為死時(shí)間，δ2為甄別閾，δ3為壁效應(yīng)校正系數(shù)。

2.實(shí)驗(yàn)裝置

為滿足87Kr放射性活度濃度絕對(duì)測(cè)量需要，本文采用由四部分組成的內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)，包括廢氣收集系統(tǒng)、充放氣真空系統(tǒng)、數(shù)據(jù)獲取和處理系統(tǒng)、正比計(jì)數(shù)管（3支）。系統(tǒng)設(shè)有內(nèi)部結(jié)構(gòu)和直徑完全相同的三支長(zhǎng)度不同計(jì)數(shù)管，分別為短、中、長(zhǎng)內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管。采用無(wú)氧高導(dǎo)電性銅作為圓筒型計(jì)數(shù)管的陰極（壁），外徑為38.10mm，長(zhǎng)度分別為94.0mm、188.0mm、281.9mm，空間體積分別為90.00mL、179.53mL、268.84mL。采用1/4英寸標(biāo)準(zhǔn)閥門(mén)作為充氣閥門(mén)，數(shù)據(jù)獲取和處理系統(tǒng)含有甄別器6路，分6路同時(shí)計(jì)數(shù)。采用由閥門(mén)及Swagelok管件連接組成的充放氣真空系統(tǒng)。結(jié)合具體測(cè)試可以確定，研究采用的內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)存在10-7Pa·L·s-1以下的漏率，而通過(guò)廢氣罐收集管路中的廢氣，即可避免環(huán)境污染問(wèn)題出現(xiàn)[2]。

3.具體實(shí)驗(yàn)及結(jié)果討論

3.1 坪曲線與本底

在充放氣真空系統(tǒng)上分別接入內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管，充入99.99%的純甲烷（工作氣體）至所需壓力，正比計(jì)數(shù)管的坪特性測(cè)試采用65Zn（外γ源）進(jìn)行。設(shè)置1.0V的單道下閾，計(jì)數(shù)管的高壓緩慢改變，即可得到坪曲線。在50kPa和100kPa兩種氣壓條件下，采用65Zn對(duì)坪特性進(jìn)行測(cè)試，可確定短正比管、中正比管、長(zhǎng)正比管在50kPa氣壓條件下的高壓分別處于2200～2500區(qū)間、2100～2500區(qū)間、2100～2500區(qū)間，坪斜分別為0.44%/100V、0.40%/100V、0.36%/100V。在100kPa氣壓條件下，高壓均處于2750～3300區(qū)間，坪斜分別為0.44%/100V、0.44%/100V、0.34%/100V。結(jié)合上述數(shù)據(jù)進(jìn)行分析可以確定，3支計(jì)數(shù)管在100kPa氣壓條件下的坪特性良好，存在550V的坪長(zhǎng)以及小于0.5%/100V的坪斜。同時(shí)，坪電壓在50kPa氣壓條件下向低電壓移動(dòng)，這是由于自由程因氣壓低而變大，電子在平均自由程上因較低的電壓獲得了足夠大的能量，新的離子對(duì)會(huì)因此產(chǎn)生?；趯?shí)驗(yàn)可以確定，短、中、長(zhǎng)3支正比計(jì)數(shù)管的本底計(jì)數(shù)率分別為1s-1、2s-1、3s-1。

3.2 系統(tǒng)死時(shí)間測(cè)量與控制

插入6個(gè)門(mén)產(chǎn)生器與定標(biāo)器和6路甄別器之間，死時(shí)間控制采用改變門(mén)產(chǎn)生器門(mén)寬的方式，各路的死時(shí)間測(cè)量采用雙振蕩器，可測(cè)得6路死時(shí)間分別為1.98μs、2.01μs、2.02μs、2.00μs、2.02μs、2.01μs。由于屬于非擴(kuò)展型死時(shí)間，需采用式（2）進(jìn)行死時(shí)間校正，式中的N2、τ分別為直接讀出的計(jì)數(shù)率（定標(biāo)器）、系統(tǒng)死時(shí)間。

3.3 87Kr測(cè)量

由86Kr（99.46%豐度）在反應(yīng)堆中輻照，即可獲取87Kr。在充放氣真空系統(tǒng)上將由此獲得的87Kr混合純甲烷，即可向正比計(jì)數(shù)管中同時(shí)充入混合氣體，開(kāi)展針對(duì)性的絕對(duì)測(cè)量。采用6路甄別器進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，甄別閾分別取3.0V、2.6V、2.2V、1.8V、1.4V、1.0V。開(kāi)展具體實(shí)驗(yàn)可得到甄別閾與相應(yīng)計(jì)數(shù)率的線性關(guān)系，需基于本底及死時(shí)間對(duì)計(jì)數(shù)率進(jìn)行修正，甄別閾的影響通過(guò)將甄別曲線外推到零閾值即可消除。分別線性外推計(jì)數(shù)管坪上的2400V、2300V、2200V3條高壓曲線，即可得到0.2%的計(jì)數(shù)率平均值（3個(gè)零甄別閾）相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差，可以將其視作外推甄別閾產(chǎn)生的不確定度?；趯?shí)驗(yàn)可以確定，87Kr在堆輻照后含有半衰期為4.48h的少量85Krm，以及半衰期為16.8h、59.4d的少量125Xe、125I，因此需設(shè)法扣除相關(guān)干擾。對(duì)于半衰期長(zhǎng)的125I，可忽略其影響。由于實(shí)驗(yàn)測(cè)得了3種核素的總計(jì)數(shù)（125Xe、125I、85Krm），由此根據(jù)半衰期對(duì)連續(xù)多次跟蹤測(cè)量結(jié)果進(jìn)行最小二乘法分解，可獲得占總活度93%以上的87Kr活度（起始測(cè)量時(shí)刻），同時(shí)存在0.4%以下的不確定度（最小二乘法分解引入）。

計(jì)數(shù)管內(nèi)充氣壓強(qiáng)的函數(shù)為壁效應(yīng)，β粒子能量（待測(cè)核素）與之相關(guān)?；诔鋲褐?0kPa的計(jì)數(shù)管，追蹤測(cè)量短管和長(zhǎng)管，并將中管的壓力變?yōu)?00kPa，即可獲得隨壓強(qiáng)倒數(shù)的計(jì)數(shù)率線性關(guān)系，壁效應(yīng)損失（任意工作氣體壓力下）均可由此求得。壁效應(yīng)校正系數(shù)δ3在100kPa工作氣體壓力下為1.024，存在0.5%以下的不確定度。任意兩支計(jì)數(shù)管的長(zhǎng)度補(bǔ)償為87Kr的放射性濃度，即計(jì)數(shù)率之差除以體積之差，由此可得到測(cè)量值3個(gè)。考慮到不存在完全一致的計(jì)數(shù)管端效應(yīng)，存在細(xì)微差別的3個(gè)測(cè)量值的平均值即為研究需要的放射性濃度值，長(zhǎng)度補(bǔ)償引入的不確定度為平均值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差，該值在0.5%以下。

基于對(duì)1個(gè)樣品進(jìn)行的測(cè)量可以發(fā)現(xiàn)，在測(cè)量時(shí)間為20s下，3次測(cè)量得到的放射性活度濃度結(jié)果分別為40.73Bq/mL、40.69Bq/mL、40.51Bq/mL，開(kāi)展進(jìn)一步計(jì)算可求得放射性活度濃度的最終值，即40.64Bq/mL，存在0.2%的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差。圍繞放射性濃度測(cè)量不確定度進(jìn)行研究，可最終得到40.64（1±0.9%）Bq/mL的結(jié)果。

結(jié)論

綜上所述，內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)可較好服務(wù)于87Kr放射性活度濃度的絕對(duì)測(cè)量。在此基礎(chǔ)上，本文涉及的測(cè)量原理、實(shí)驗(yàn)裝置、坪曲線與本底、系統(tǒng)死時(shí)間測(cè)量與控制、87Kr測(cè)量等內(nèi)容，則提供了可行性較高的內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管系統(tǒng)應(yīng)用路徑。為更好服務(wù)于87Kr放射性活度濃度的絕對(duì)測(cè)量，相關(guān)理論與設(shè)備的升級(jí)探索同樣需要得到業(yè)內(nèi)人士的重視。

參考文獻(xiàn)

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[2]李奇，王世聯(lián)，樊元慶.用內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)管準(zhǔn)確測(cè)量～（131）Xe～m活度濃度[J].核技術(shù)，2018，41（01）：49-53.1

基金項(xiàng)目：國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃重點(diǎn)專項(xiàng)（ZLJC1605—3，科技部課題編號(hào)2016YFF0200803）