基于地基遙感的降水過程對城市型氣溶膠差異性影響分析

董佳丹，陳曉玲，蔡曉斌，關(guān)宇廷，徐強(qiáng)強(qiáng)，李婷慧，陳 芳*

(1.武漢大學(xué)測繪遙感信息工程國家重點(diǎn)實驗室，武漢 430079；2.中國科學(xué)院測量與地球物理研究所，武漢 430077)

現(xiàn)有的氣溶膠成分和粒子數(shù)密度反演方法中，衛(wèi)星遙感技術(shù)具有大時空范圍覆蓋觀測能力，但通常非偏振傳感器觀測到的陸表反射信號強(qiáng)度遠(yuǎn)大于氣溶膠的反射信號，使得常規(guī)的衛(wèi)星遙感手段難以有效獲取氣溶膠細(xì)節(jié)的物理化學(xué)特性[1].大流量PM2.5采樣器通過采樣前后石英濾膜的質(zhì)量差，可以精確地獲得氣溶膠的成分及粒子數(shù)密度，而有機(jī)碳和元素碳的組成結(jié)構(gòu)則可以由熱/光學(xué)碳分析儀分析獲得[2]，但該方法存在操作繁瑣、耗時長、成本高等缺點(diǎn).基于太陽光度計的地基遙感技術(shù)具有不受地表信號干擾、便于觀測分析的優(yōu)點(diǎn)，可以在不影響氣溶膠自然狀態(tài)的情況下，實時獲取氣溶膠信息，在氣溶膠成分和粒子數(shù)密度反演上具有較大優(yōu)勢[3].

OPAC(Optical Properties of Aerosols and Clouds)模型是一種常用的氣溶膠光學(xué)模型，由該模型構(gòu)建的軟件包最早于1998年開發(fā)出來，現(xiàn)已更新至4.0版本[4].該模型提供了氣溶膠粒子光學(xué)和微物理特性的參數(shù)，可以在已知粒子數(shù)密度時，推導(dǎo)各種模式下氣溶膠的光學(xué)性質(zhì)，因而被廣泛地應(yīng)用于基于地基遙感數(shù)據(jù)的氣溶膠反演研究中[5].基于該模型，Satheesh提出了采用迭代逼近算法來反演氣溶膠的成分和數(shù)量濃度[6-7].但該方法存在迭代逼近的光學(xué)參數(shù)考慮不足、迭代計算效率較低、反演精度設(shè)限等問題[6].鑒于此，本文提出了基于OPAC模型及GADS(Global Aerosol Data Set，全球氣溶膠數(shù)據(jù)集)[8]的最小二乘線性回歸反演方法，利用3個波段的AOD(Atmospheric Optical Depth)、SSA(Single Scattering Albedo，單次散射反照率)和ASYM(Asymmetry Factor，不對稱因子)的數(shù)據(jù)作為需要同時滿足的光學(xué)參數(shù)條件，通過OPAC模型解得方程最優(yōu)解，從而實現(xiàn)對氣溶膠成分和粒子數(shù)密度的高精度反演.

降水過程對不同類型氣溶膠顆粒的清除或累積作用存在差異，但目前尚缺少細(xì)致的分析研究.降水可降低氣溶膠濃度，即濕沉降清除，是大氣污染物從源到匯的重要環(huán)節(jié)，但也有部分研究表明降水前后氣溶膠的細(xì)粒子數(shù)濃度變化不大甚至有所升高[9].大氣氣溶膠有著眾多的自然源(火山噴發(fā)[10]、海水濺沫[11]、地面揚(yáng)塵[12]等)和人為源(生物體燃燒[13]、工業(yè)生產(chǎn)[14]、交通運(yùn)輸[15]等)，不同污染源產(chǎn)生的氣溶膠粒子類型也各不相同[5,16-17].位于華中地區(qū)的中心城市武漢市氣溶膠污染十分嚴(yán)重[18]，是典型的城市型氣溶膠分布區(qū).

2016年6月中下旬，長江中下游地區(qū)進(jìn)入持續(xù)性天陰降水的梅雨季節(jié).該次超強(qiáng)厄爾尼諾事件所造成的強(qiáng)降水[19]共造成11個省共3 100.8萬人受災(zāi)[20]，其中安徽與湖北兩省受災(zāi)最為嚴(yán)重.湖北省武漢市6月30日8時至7月6日17時(UTC+8)累計581.5 mm的周降雨量，突破了歷史記錄最高值[21].為了深入研究降水過程對城市型氣溶膠的差異性影響，本文對該典型強(qiáng)降水過程大氣中氣溶膠成分及粒子數(shù)密度進(jìn)行反演，并分析了降水前后不同氣溶膠的差異性變化過程.

1 數(shù)據(jù)與方法

GADS[8]提供了10種氣溶膠的光學(xué)特性和微物理特性.10種成分包括：INSO(Water-insoluble Part of Aerosol Particles，不溶性氣溶膠)、WASO(Water-soluble Part of Aerosol Particles，水溶性氣溶膠)、SOOT(Soot，黑碳)、SSAM(Sea-salt，acc.mode，聚集態(tài)海鹽)、SSCM(Sea-salt，coa.mode，粗模態(tài)海鹽)、MINM(Mineral，nuc.mode，核模態(tài)礦物質(zhì))、MIAM(Mineral，acc.mode，聚集態(tài)礦物質(zhì))、MICM(Mineral，coa.mode，粗模態(tài)礦物質(zhì))、MITR(Mineral-transported，輸送模態(tài)礦物質(zhì))、SUSO(Sulfate Droplets，硫酸鹽氣溶膠).與此同時，OPAC模型給出了清潔的大陸模式、污染的大陸模式、大陸平均模式、城市模式、沙漠模式、清潔的海上模式、污染的海上模式、熱帶的海上模式、北極模式和南極模式等10種模式下的氣溶膠成分及粒子數(shù)密度的初始值.其中城市模式的氣溶膠中包含INSO、WASO、SOOT三種粒子，因此，本文主要對城市模式下的這三種氣溶膠粒子進(jìn)行反演.采用太陽光度計CE-318觀測數(shù)據(jù)作為數(shù)據(jù)源，通過最小二乘線性回歸算法反演了城市模式下的三種主要?dú)馊苣z濃度，并利用光學(xué)特性誤差及AE-31黑碳儀的觀測值對反演結(jié)果進(jìn)行了驗證.

1.1 研究數(shù)據(jù)

全自動太陽光度計CE-318是一種多波段自動掃描輻射儀，可以觀測太陽的直接輻射與散射輻射.其傳感器可以探測440 nm、670 nm、870 nm、1 020 nm等波段的太陽輻射及光學(xué)厚度，從而計算出氣溶膠光學(xué)與微物理特性參數(shù)，如氣溶膠復(fù)折射指數(shù)、粒徑譜分布、不對稱因子和單次散射反照率等[22].同時，為了獲取反演所需的大氣混合層高度數(shù)據(jù)，本文采用了目前應(yīng)用最為廣泛的ERA5 第五代ECMWF(European Centre for Medium-Range Weather Forecasts，歐洲中期天氣預(yù)報中心)所提供的全球大氣再分析數(shù)據(jù)集[23].此外，AE-31黑碳儀可以利用黑碳?xì)馊苣z對入射光譜的吸收特性，通過光學(xué)衰減測量方法測量大氣中黑碳?xì)馊苣z的質(zhì)量濃度，其觀測值用于黑碳?xì)馊苣z反演結(jié)果的驗證[24].本文中所使用的全自動太陽光度計CE-318及AE-31黑碳儀均架設(shè)于湖北省武漢市武漢大學(xué)測繪遙感信息工程國家重點(diǎn)實驗室樓頂(30°32′N，114°21′E).

1.2 氣溶膠成分反演方法

1.2.1 光學(xué)特性插值方法 太陽光度計CE-318提供了440 nm、670 nm、870 nm及1 020 nm波段的氣溶膠光學(xué)和微物理特性，其中1 020 nm的觀測容易受到溫度的影響，易對SSA的反演結(jié)果引入較大誤差，因此在反演中不予采用[25].由于OPAC模型僅提供了400 nm、450 nm、650 nm、700 nm、800 nm和900 nm波段氣溶膠粒子光學(xué)及微物理特性參數(shù)，所以需要對粒子在440 nm、670 nm、870 nm波段的光學(xué)及微物理特性參數(shù)進(jìn)行插值處理[25].

在OPAC模型中，不同粒子的光學(xué)和微物理特性參數(shù)由Mie散射計算得到，氣溶膠默認(rèn)的粒徑譜分布為對數(shù)正態(tài)分布，標(biāo)準(zhǔn)差設(shè)為默認(rèn)值，計算中只需考慮粒子的模式半徑及其復(fù)折射指數(shù)m.對于SOOT和INSO而言，粒子的模式半徑不隨相對濕度的變化而變化，為固定值；但是對于吸濕性粒子WASO而言，粒子的模式半徑則與相對濕度有關(guān)[26].針對不同濕度，需在迭代反算得到的濕度—半徑查找表中查找其一一對應(yīng)的粒子半徑值.在OPAC模型中，粒子復(fù)折射指數(shù)的虛部值由實測[27]得到，根據(jù)這些已知點(diǎn)，結(jié)合洛倫茲電磁阻尼諧振子近似[28]和多項式插值法[29]，對粒子復(fù)折射指數(shù)的虛部值進(jìn)行插值處理.復(fù)折射指數(shù)的實部值由對KK關(guān)系式優(yōu)化后收斂速率更快的SKK關(guān)系式[30]計算得到.整個插值的流程如圖 1所示.

1.2.2 各成分氣溶膠粒子數(shù)密度的反演方法 利用太陽光度計觀測得到的SSA、AOD和ASYM，基于OPAC模型，根據(jù)插值后的INSO、WASO、SOOT三種氣溶膠微物理及光學(xué)特性參數(shù)，反演了城市氣溶膠中三種成分的粒子數(shù)密度.表 1列出了三種氣溶膠粒子分別在440 nm、670 nm、870 nm等3個波段的消光系數(shù)(ext.coef)、單次散射反照率(ssa)和不對稱因子參數(shù)(asym.par).如表1及公式(2)～(6)所示.

圖1 粒子光學(xué)特性的插值流程圖Fig.1 Interpolation flowchart of particle optical properties

表1 三種粒子插值后的光學(xué)特性參數(shù)Tab.1 Optical parameters of three kinds of particles after interpolation

注：由于WASO的光學(xué)特性參數(shù)會隨濕度變化，表中所列WASO為相對濕度等于50%時的插值結(jié)果.

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(gmeas(λ)-gcal(λ))2],

(6)

2 精度驗證

為了驗證區(qū)域氣溶膠類型反演結(jié)果的有效性，以便準(zhǔn)確分析持續(xù)性降水對武漢地區(qū)的氣溶膠成分的差異性影響，本文從光學(xué)特性誤差和黑碳儀數(shù)據(jù)兩方面進(jìn)行驗證.

2.1 反演結(jié)果的光學(xué)特性驗證

利用反演得到的SSA、AOD、ASYM，求解出光學(xué)特性在各波段與其所對應(yīng)實際觀測值的誤差，如表 2所示.經(jīng)統(tǒng)計得出，AOD的最大誤差為3.99%，最小誤差為0.06%，平均誤差為0.95%，優(yōu)于迭代逼近算法常用的5%精度閾值.與此同時，該算法既可以保證AOD相對于觀測值的收斂，同時也滿足了SSA和ASYM兩個光學(xué)特性參數(shù)相對于觀測值的收斂，從表2可知，SSA的最大誤差為3.79%，最小誤差為0.01%，平均誤差為0.74%；ASYM的最大誤差為5.25%，最小誤差為0.12%，平均誤差為1.13%.三項平均誤差均遠(yuǎn)小于迭代逼近算法常用的5%精度閾值.

表2 反演結(jié)果在不同波段的光學(xué)特性參數(shù)誤差Tab.2 Error of the optical properties of the retrieved result in different bands %

2.2 黑碳儀數(shù)據(jù)對反演結(jié)果的驗證

為了得到更為直觀的驗證，研究還結(jié)合黑碳儀的觀測值對SOOT反演結(jié)果進(jìn)行了直接驗證.為消除黑碳儀濾光帶積累黑碳的影響及數(shù)據(jù)觀測值震蕩引起的偶然誤差[24]，本文所用的黑碳儀觀測數(shù)據(jù)為校準(zhǔn)平滑后的結(jié)果.經(jīng)驗證，SOOT的反演值與觀測值之間相關(guān)性顯著，相關(guān)系數(shù)r為0.95，如圖 2所示.根據(jù)線性關(guān)系求解出反演后的黑碳質(zhì)量濃度，發(fā)現(xiàn)其與觀測值非常接近，平均絕對誤差僅0.16，平均相對誤差僅9.1%，均方根誤差僅0.094，最大誤差不超過0.30.

圖2 反演值和觀測值結(jié)果對比Fig.2 Comparison of retrieved and observation results

3 結(jié)果與分析

3.1 持續(xù)性降水前后氣溶膠各成分的變化

根據(jù)太陽光度計的反演結(jié)果和GADS所提供的粒子密度值，求解得到氣溶膠各成分的質(zhì)量濃度并對其進(jìn)行了統(tǒng)計分析.研究時段內(nèi)氣溶膠各成分質(zhì)量濃度及總體氣溶膠質(zhì)量濃度的時序變化過程圖如圖 3所示.

該次降水過程降水量大，持續(xù)時間長，降雨日期包括6月1、2、6、7、11、12、15、18、19、20、21、22、24、25、26、27、28、30日和7月1、2、3、4、5、6、12、13、14、15、17、18、19、20日.其中6月底至7月初出現(xiàn)了超長的持續(xù)性降水.2016年武漢市6月18日入梅(強(qiáng)降水開始)，7月21日出梅(強(qiáng)降水結(jié)束).因此分別以6月上中旬?dāng)?shù)據(jù)表征入梅前即持續(xù)性強(qiáng)降水前氣溶膠的濃度，6月中下旬?dāng)?shù)據(jù)表征梅雨期即持續(xù)性降水期間氣溶膠的濃度，7月下旬的數(shù)據(jù)表征出梅后即持續(xù)性強(qiáng)降水后氣溶膠的濃度.

持續(xù)降水發(fā)生前，總體氣溶膠的質(zhì)量濃度較高，強(qiáng)降水期間顯著降低，強(qiáng)降水過后則逐漸回升(圖3a).值得注意的是，由于降水前空氣濕度的增加，氣溶膠質(zhì)量濃度在降水發(fā)生前已有顯著降低，而降水后氣溶膠質(zhì)量濃度亦沒有立刻回升，而是持續(xù)了2 d的低值狀態(tài).從不同氣溶膠成分的占比來看，WASO的質(zhì)量占比顯著增加，比重由原來的68.48%增加至88.30%，增加了19.82%；而INSO的質(zhì)量占比則顯著減小，比重由原來的31.8%減少至9.67%，減少了22.13%.

與此同時，三種氣溶膠的質(zhì)量濃度變化也存在明顯差異.WASO由降水前22.70 μg·m-3的平均濃度下降至降水中的7.03 μg·m-3，降低了69.03%.降水后一周，WASO逐步升至24.26 μg·m-3，回復(fù)至降水前的水平.

在此過程其在氣溶膠組分中的主導(dǎo)地位進(jìn)一步得到加強(qiáng)(圖3(b)).而INSO由降水前10.61 μg·m-3的平均濃度下降至降水中的1.75 μg·m-3，降低了83.50%(圖3c).降水后數(shù)周內(nèi)，INSO質(zhì)量濃度則持續(xù)處于低值(0.98 μg·m-3).但是從日尺度的觀測結(jié)果來看，降水對于SOOT的影響作用并不顯著，降水前均值為2.01 μg·m-3,降水后其均值為1.98 μg·m-3,相對變化僅為1.49%(圖3(d)).

圖3 降水前后三種氣溶膠粒子質(zhì)量濃度日變化:(a)總量；(b)WASO；(c)SOOT；(d)INSOFig.3 Diurnal variations of mass concentrations of three types of aerosols before and after precipitation: (a) Total;(b) WASO;(c) SOOT;(d) INSO

3.2 降水對不同氣溶膠粒子的差異性影響機(jī)制分析

降水對粒子的沉降清除作用與碰并系數(shù)、雨滴譜和氣溶膠的粒徑譜分布有關(guān)[31].從降水前與降水中三種城市氣溶膠質(zhì)量濃度的日變化過程來看，降水對INSO的清除作用最為明顯(質(zhì)量濃度相對于降水前降低了83.50%，且持續(xù)時間長達(dá)數(shù)周)，降水對SOOT的清除作用最不顯著(質(zhì)量濃度相對變化僅為1.49%).相對而言，對于WASO雖然亦有較為明顯的清除作用，但持續(xù)時間較短，僅局限于降水過程中.三種氣溶膠的粒徑差異可能是降水清除作用的關(guān)鍵因素.基于GADS數(shù)據(jù)集[8]的海量觀測，可知 INSO的體積模式半徑約為6.00 μm，WASO的體積模式半徑約為0.47 μm(相對濕度為100%時)，SOOT的體積模式半徑約為0.05 μm.有研究認(rèn)為相比于小粒子，降水對大粒子的沉降作用更為明顯[32]，武漢市該次降水的時序變化過程，也進(jìn)一步印證了這個結(jié)論.此外，從圖3(b)、3(c)中還可以看出，降水對粒子的沉降作用需要一定的時間，在多日的持續(xù)性降水過程中，WASO與INSO質(zhì)量濃度均呈持續(xù)減小狀，INSO和WASO的平均日遞減率分別為(-40.72%/d，-23.17%/d)，單日短暫降水的沉降作用可能較為有限.值得注意的是，除了降水直接的沉降作用外，降水前濕度及風(fēng)壓的變化也會影響不同氣溶膠粒子的變化，從圖3a中可以看出在持續(xù)性降水發(fā)生前1～2 d，氣溶膠質(zhì)量濃度即已有了一個明顯的下降過程.

由于WASO粒子的水溶特性，相比于INSO與SOOT粒子，降水對其的影響作用機(jī)制更為復(fù)雜.一方面，降水的沉降作用可以降低大氣中WASO的粒子數(shù)密度以減少其質(zhì)量濃度，另一方面，濕度的增加又會促進(jìn)大氣中WASO粒子的吸濕性增長以增加其質(zhì)量濃度.在多數(shù)情況下，當(dāng)濕度較大時，WASO粒子的粒徑也更大[26].從此次持續(xù)性降水來看，由GADS中計算方法[8]所得到的WASO的質(zhì)量濃度與WASO粒子數(shù)密度間的相關(guān)系數(shù)為0.98，即WASO的質(zhì)量濃度主要受其粒子數(shù)密度所影響，濕度變化造成的吸濕性增長影響相對有限，這可能與梅雨期武漢市持續(xù)的高濕環(huán)境下濕度條件的穩(wěn)定有直接關(guān)系.

雖然從太陽光度計的觀測結(jié)果來看，SOOT氣溶膠受降水的影響作用不顯著，但其日變化過程波動頻繁.由于太陽光度計觀測條件較為苛刻[6]，因而在強(qiáng)降水、陰天、多云等天氣條件下，均無太陽光度計數(shù)據(jù).與此同時，SSA、ASYM等參數(shù)的反演也對太陽高度角有一定范圍的要求[33]，這使得反演所得的有效數(shù)據(jù)量有限，可能難以有效觀測到黑碳?xì)馊苣z受降水影響的變化過程.因此，研究中分析了黑碳儀的短時變化過程，如圖 4所示.從分鐘尺度上的黑碳儀觀測結(jié)果來看，SOOT亦受到了降水的抑制，但由于SOOT粒子具有微小的形態(tài)和較輕的密度，因而極易上浮并迅速得到恢復(fù)[32].

圖4 2016年降水前后武漢地區(qū)soot的成分統(tǒng)計Fig.4 Mass concentration of soot in Wuhan area before and after precipitation in 2016

3.3 降水對城市大氣氣溶膠環(huán)境的綜合性影響

降水對三種氣溶膠的影響過程會間接影響降水對大氣環(huán)境的改善效應(yīng).由于INSO具有顯著減少到達(dá)地表的太陽輻射、加熱低層大氣、抑制大水滴形成等直接效應(yīng)，也具有對地表降溫、影響大氣分層、抑制污染物擴(kuò)散等間接效應(yīng)[34].強(qiáng)降水能大幅減少并持續(xù)抑制INSO的數(shù)密度，這將導(dǎo)致降水過后，到達(dá)地表的太陽輻射大幅增強(qiáng)、氣溫明顯回升、大氣邊界層高度增加、空氣質(zhì)量顯著改善等相關(guān)效應(yīng)，且該作用的持續(xù)時間長達(dá)數(shù)周，對以INSO粒子污染為主導(dǎo)的城市而言，降水對大氣環(huán)境的改善作用應(yīng)更為明顯.WASO則主要包含硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽等氣溶膠，多由工業(yè)燃燒和汽車尾氣所產(chǎn)生.由于WASO粒子會與水汽間會發(fā)生液相氧化反應(yīng)，形成硫酸雨滴和硝酸雨滴，經(jīng) “云下沖刷過程”形成較大雨滴降落，增加了酸雨形成的機(jī)會[35].類似武漢這種重化工產(chǎn)業(yè)發(fā)達(dá)、汽車擁有量大、且相對濕度較大的臨水型大型工業(yè)城市，其WASO在大氣氣溶膠組分中占比較高，通過降水對該粒子的長期消減作用有限，且容易形成酸雨造成二次污染.由于降水對SOOT的影響僅局限于小時尺度，因而也很難通過降水減小SOOT部分的氣溶膠污染.

4 結(jié)論

本文基于太陽光度計及黑碳儀數(shù)據(jù)，對2016年武漢市持續(xù)性降水前后空氣中三種氣溶膠的含量進(jìn)行了反演與分析，主要結(jié)論如下所示.

1) 基于OPAC模型和GADS數(shù)據(jù)集，通過對反演算法的改進(jìn)實現(xiàn)了城市型氣溶膠粒子數(shù)密度的高精度反演.在原有光學(xué)厚度參數(shù)AOD的基礎(chǔ)上，增加了單次散射反照率SSA和不對稱因子ASYM作為需要錨定的光學(xué)特性值，并大幅降低了光學(xué)特性參數(shù)的反演誤差，使AOD、SSA和ASYM的平均相對誤差分別降至0.74%、0.96%和1.13%，遠(yuǎn)優(yōu)于迭代逼近算法中默認(rèn)的5%精度.通過與黑碳儀觀測結(jié)果的驗證分析，可知反演值和觀測值之間的相對誤差僅為9.1%，證實了該改進(jìn)方法在反演精度，及光學(xué)特性匹配度上均有更優(yōu)表現(xiàn)；

2) 武漢市整個持續(xù)性降水過程中總體氣溶膠質(zhì)量濃度經(jīng)歷了先降低后恢復(fù)的過程，對于INSO和WASO而言，降水對其粒子數(shù)密度具有明顯的抑制影響，但是降水結(jié)束后INSO長期處于低值狀態(tài)，而WASO則逐步回升.因而降水對WASO的抑制作用影響時間較短，且易引發(fā)“酸雨”等二次污染過程，對INSO的作用時間則相對較長.

3) 由于SOOT的質(zhì)量濃度波動變化迅速，太陽光度計有效觀測頻率不足，需要黑碳儀作為輔助觀測手段分析降水對其的影響過程.從小時尺度來看，SOOT亦受到了降水的抑制，但其作用時間更短，因而降水對SOOT氣溶膠的消減作用有限.