北京地區(qū)大氣細(xì)顆粒物的個體暴露水平

閆偉奇,張瀟尹,郎鳳玲,曹 軍

(北京大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院,北京 100871)

北京地區(qū)大氣細(xì)顆粒物的個體暴露水平

閆偉奇,張瀟尹,郎鳳玲,曹 軍*

(北京大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院,北京 100871)

于2012年12月至2013年4月采用LD6S型微電腦激光粉塵儀在北京地區(qū)采取單人逐日跟蹤的方式記錄了多名個體對大氣細(xì)顆粒物(PM2.5)的暴露水平,同時收集研究對象的時間-活動日志,計算日平均暴露水平,再進(jìn)行多人多日合并處理.并于研究時段內(nèi)同步記錄北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心發(fā)布的空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù).結(jié)果表明,研究期間北京地區(qū)冬季與春季PM2.5的平均濃度分別為127,69μg/m3.個體日均暴露水平中值為54μg/m3,與大氣質(zhì)量濃度的平均比值為0.60.個體室內(nèi)暴露分量均值達(dá)到總暴露量的80%,室外與交通各占約10%.不同人群及季節(jié)的暴露水平之間未表現(xiàn)出顯著差異.當(dāng)大氣環(huán)境質(zhì)量濃度高于國家空氣質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)濃度限值時,室內(nèi)住宅、辦公室和餐廳,室外公交車、街道微環(huán)境中的PM2.5質(zhì)量濃度與大氣環(huán)境質(zhì)量濃度存在顯著的相關(guān)關(guān)系.

細(xì)顆粒物；個體暴露；微環(huán)境；時間-活動日志

大量研究表明,大氣可吸入顆粒物會對人體呼吸、心血管等多個系統(tǒng)造成危害[1-2],其中細(xì)顆粒物(空氣動力學(xué)直徑≤2.5μm,PM2.5)體積小,比表面積大,容易吸附有毒有機(jī)物和重金屬穿透肺泡進(jìn)入血液[3],對人體健康危害極大.與發(fā)達(dá)國家相比,我國大氣 PM2.5主要來源于機(jī)動車尾氣的排放和化石燃料的燃燒,污染程度更為嚴(yán)重[4].目前國外對PM2.5暴露水平的研究開展較多且重點(diǎn)放在不同職業(yè)類型的暴露評價,而國內(nèi)對個體暴露水平的研究仍較少,多采用室外固定點(diǎn)監(jiān)測的數(shù)據(jù),但室內(nèi)環(huán)境是人們進(jìn)行各種社會活動的主要場所,單純的室外監(jiān)測數(shù)據(jù)難以準(zhǔn)確反映實際個體暴露水平[5-6].因此本研究選擇北京市分別來自學(xué)生、職員、家庭主婦3類人群作為研究對象,采用LD6S型微電腦激光粉塵儀,于2012年12月至2013年4月對研究對象進(jìn)行單人逐日跟蹤監(jiān)測,同時記錄個體時間-活動日志,計算個體日均暴露水平,進(jìn)行多人多日合并處理后,探討PM2.5在不同微環(huán)境的濃度分布特點(diǎn),比較來自不同群體個體的日暴露特征、主要暴露來源及其群體間的差異,以期為進(jìn)一步開展相關(guān)人群暴露研究以及建立PM2.5暴露水平與健康效應(yīng)間暴露-反應(yīng)關(guān)系提供科學(xué)依據(jù).

1 研究方法

1.1 研究對象和采樣

選擇北京城區(qū) 3類人群∶在校大學(xué)生(18～25歲)、職員(25～45歲)、家庭主婦(35～55歲)作為研究對象,進(jìn)行單人逐日跟蹤,記錄個體在不同微環(huán)境下PM2.5暴露水平以及24h的時間活動日志.采樣時間為2012年12月3日至17日、2013年2月17日至4月15日,根據(jù)北京供暖時間將其劃分為冬(2013年3月20日之前)、春(2013年3月20日至4月15日)兩個季節(jié).除去儀器維護(hù)與故障時段,共獲得有效數(shù)據(jù)108組(大學(xué)生72組、職員28組、家庭主婦8組),研究對象主要來自海淀區(qū)、西城區(qū)、東城區(qū)、朝陽區(qū)以及通州區(qū),其他城區(qū)在記錄的個體時間-活動日志中也有涉及.個體每日活動時間至少14h,采樣頻率為2次/h,平均每d至少采樣28次.采樣期間同時收集北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心網(wǎng)站所發(fā)布大氣環(huán)境監(jiān)測固定站點(diǎn)的空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù).

PM2.5的監(jiān)測采用LD6S型微電腦激光粉塵儀(北京賓達(dá)綠創(chuàng)科技有限公司研制),該儀器根據(jù)光散射原理設(shè)計∶含塵空氣由環(huán)行采樣口吸入,經(jīng)切割器分離除去粗大粒子,進(jìn)入檢測器暗室,暗室中的粉塵在激光照射下產(chǎn)生散射光,經(jīng)前向接受并轉(zhuǎn)換成與散射光強(qiáng)度及粉塵濃度成正比的的每分鐘脈沖計數(shù),最后通過儀器的微處理器計算出粉塵質(zhì)量濃度[7-8].儀器配有濾膜在線采樣器,檢測靈敏度為 0.001mg/m3,測量范圍 0.001～100mg/m3,具有便攜、快速、靈敏等優(yōu)點(diǎn).采樣流量設(shè)定為2L/min,采樣點(diǎn)高度位于研究對象呼吸帶附近,每次采樣時間為 1min,結(jié)束后記錄瞬時平均值.

1.2 數(shù)據(jù)分析及處理

數(shù)據(jù)分析采用Excel、SPSS 20.0軟件.結(jié)合個體主要活動場所的PM2.5監(jiān)測結(jié)果和24h時間-活動日記(0∶00至起床期間的暴露濃度以起床時臥室中PM2.5濃度替代,就寢至24∶00的暴露濃度以就寢時臥室中 PM2.5濃度替代),個體暴露水平的計算公式為∶

式中∶Caver為個體 PM2.5的平均暴露水平,μg/m3; Ci為時段i個體所在活動場所的PM2.5平均濃度, μg/m3; ti為時段i時間長度,min; ttotal為個體總暴露時間, min.

1.3 質(zhì)量控制

LD6S型微電腦激光粉塵儀具備零點(diǎn)自動調(diào)節(jié)功能.采樣前對儀器進(jìn)行測量、流量、時間校準(zhǔn),測量重復(fù)性誤差≤2%;采樣中使用濕度修正功能,降低濕度對測量值的影響,提高測量準(zhǔn)確度.

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5大氣環(huán)境質(zhì)量濃度

利用北京環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心網(wǎng)站實時發(fā)布的PM2.5大氣環(huán)境質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)計算所有35個監(jiān)測站點(diǎn)的24h日均值,結(jié)果顯示在本研究期間,北京地區(qū)冬季與春季 PM2.5的平均濃度分別為127,69μg/m3,由于燃煤取暖導(dǎo)致本地顆粒物排放量增加,同時低溫不利于污染物的垂直擴(kuò)散與稀釋[9-10],冬季明顯高于春季(統(tǒng)計顯著性 sig.= 0.000).依照 PM2.5日平均濃度二級濃度限值[11](針對居住區(qū)、商業(yè)交通居民混合區(qū)等)75μg/m3,冬季與春季超標(biāo)率分別達(dá)到71%與36%,且于12月11～16日,2月17～28日,3月5～8日,3月14～18日,3月25～27日,3月30日～4月3日觀察到6次日均值連續(xù) 3日超標(biāo)的記錄,顯示在該研究時段內(nèi)大氣顆粒物污染狀況十分嚴(yán)重(圖1).

監(jiān)測中心所設(shè)置的 35個監(jiān)測站點(diǎn)中,包括12個城區(qū)環(huán)境評價點(diǎn),11個郊區(qū)環(huán)境評價點(diǎn),1個對照點(diǎn),6個區(qū)域點(diǎn)以及5個交通污染監(jiān)控點(diǎn).對上述五類監(jiān)測點(diǎn)2013年監(jiān)測數(shù)據(jù)進(jìn)行方差分析與 Tanhane’s多重檢驗,結(jié)果顯示,位于昌平定陵對照點(diǎn)的PM2.5日均濃度明顯低于城區(qū)環(huán)境評價點(diǎn)(sig.=0.005)以及交通污染監(jiān)控點(diǎn)(sig.=0.029),除該監(jiān)測點(diǎn)外的 34個監(jiān)測站點(diǎn)之間不存在顯著的差別.在單人逐日跟蹤實驗中由2臺LD6S型粉塵儀(a、b)監(jiān)測并計算出個體日均暴露水平(圖1),亦收集到部分戶外環(huán)境中PM2.5濃度信息,計算其日均值(C室外)后,與監(jiān)測中心發(fā)布的數(shù)據(jù)(C監(jiān)測)進(jìn)行比較,變化趨勢基本保持一致(圖1).

圖1 PM2.5大氣環(huán)境質(zhì)量濃度,室外微環(huán)境濃度與個體日均暴露水平Fig.1 Ambient, outdoor-microenvironment concentrations and personal daily average exposure levels of PM2.5黑白兩色柱狀圖分別代表不同個體分別佩戴a、b兩臺儀器所得到結(jié)果

2.2 暴露研究中各類微環(huán)境PM2.5質(zhì)量濃度水平

人體顆粒物暴露水平取決于個體所經(jīng)歷的不同微環(huán)境(研究對象所處具有相對均勻一致的污染物質(zhì)量濃度的空間)中進(jìn)入呼吸系統(tǒng)的空氣中的顆粒物質(zhì)量濃度,本研究中根據(jù)研究對象的活動-時間日志,將其所經(jīng)歷的微環(huán)境分為以下12種類型∶1)室內(nèi)微環(huán)境∶住宅;辦公室;教室;廚房;餐廳;商場/超市;其他娛樂場所(包括電影院、劇院、KTV、健身房等);2)室外微環(huán)境;3)交通微環(huán)境∶公共汽車;出租車/私家車;地鐵;街道.室內(nèi)微環(huán)境中顆粒物暴露源除室外到室內(nèi)的輸入之外,還包括室內(nèi)人員活動所造成的顆粒物釋放,如吸煙、烹飪等行為,可使微環(huán)境中顆粒物質(zhì)量濃度驟然升高到極高的水平.

在以往研究中,住宅內(nèi)微環(huán)境顆粒物質(zhì)量濃度可通過質(zhì)量平衡模型進(jìn)行估算[12],但由于缺少室內(nèi)空氣容積置換速度、滲透率、源強(qiáng)等數(shù)據(jù),本研究中將其等同為其他室內(nèi)微環(huán)境,采用簡單的線性模型對個體微環(huán)境顆粒物與大氣環(huán)境顆粒物質(zhì)量濃度之間的關(guān)系進(jìn)行描述[13].首先計算每日各類微環(huán)境(教室與出租車/私家車的數(shù)據(jù)較少,不含在內(nèi))中PM2.5質(zhì)量濃度均值,與大氣環(huán)境質(zhì)量濃度日均值進(jìn)行相關(guān)分析.結(jié)果顯示,當(dāng)大氣環(huán)境質(zhì)量濃度高于濃度限值75 μg/m3時,除廚房、商場/超市、娛樂場所與地鐵等人為活動干擾嚴(yán)重或相對封閉的環(huán)境之外,住宅、辦公室和餐廳微環(huán)境中PM2.5質(zhì)量濃度與之存在顯著的相關(guān)關(guān)系(P<0.01),該結(jié)果與其他研究結(jié)果類似[13-14],說明當(dāng)戶外大氣顆粒物污染嚴(yán)重情況下,室外至室內(nèi)的滲透輸入是這些微環(huán)境中顆粒物的重要來源.此外公交車以及街道環(huán)境中的PM2.5質(zhì)量濃度也與大氣環(huán)境質(zhì)量濃度間存在顯著的相關(guān)關(guān)系(P<0.01).

對上述微環(huán)境中顆粒物的質(zhì)量濃度與大氣環(huán)境顆粒物質(zhì)量濃度進(jìn)行線性回歸分析,自變量的系數(shù)代表室外環(huán)境對室內(nèi)的影響程度,而常數(shù)項則標(biāo)志室內(nèi)排放源的排放強(qiáng)度與沉降速度的大小.結(jié)果如圖2所示,室外空氣質(zhì)量超標(biāo)時,室內(nèi)微環(huán)境擬合公式中常數(shù)項均為負(fù)值,說明室內(nèi)顆粒物的沉降速度大于自身的排放.住宅由于相對封閉型較好,室內(nèi)顆粒物質(zhì)量濃度約為室外濃度的一半,而在開放性強(qiáng)的餐廳,室內(nèi)濃度與室外濃度相當(dāng).街道微環(huán)境中,交通排放本身即為大氣中顆粒物污染的重要來源,由于擴(kuò)散的滯后,其濃度略高于大氣環(huán)境質(zhì)量濃度.公交車中顆粒物主要來自于外界環(huán)境,車內(nèi)人員的活動也帶來一定的排放.

當(dāng)大氣環(huán)境質(zhì)量濃度低于濃度限值時所采集到的數(shù)據(jù)量較少,各微環(huán)境中 PM2.5質(zhì)量濃度均呈現(xiàn)隨機(jī)波動,與大氣環(huán)境質(zhì)量濃度相關(guān)關(guān)系相對不顯著(P>0.02),推測此時顆粒物主要來源于室內(nèi)源或交通源的排放,其中廚房中的烹飪活動與餐廳、公交、地鐵中人員流動造成的顆粒物質(zhì)量濃度有可能會達(dá)到一個很高的水平,其他微環(huán)境下的顆粒物質(zhì)量濃度基本保持在大氣環(huán)境質(zhì)量濃度限值以下(表1).

圖2 大氣PM2.5質(zhì)量濃度對微環(huán)境的影響Fig.2 Influence of ambient PM2.5concentration to microenvironments

表1 大氣PM2.5質(zhì)量濃度低于濃度限值時各微環(huán)境中顆粒物質(zhì)量濃度(μg/m3)Table 1 PM2.5concentrations in different microenvironments as the ambient concentration below 75μg/m3(μg/m3)

2.3 顆粒物個體日均暴露水平

顆粒物個體總暴露水平為研究對象在一天內(nèi)所經(jīng)歷的不同微環(huán)境暴露分量的總和.結(jié)合上述微環(huán)境質(zhì)量濃度與日志中所記錄的停留時間數(shù)據(jù),以后者作為權(quán)重,將微環(huán)境暴露水平之和求平均,即為個體的日均暴露水平(式 1).結(jié)果表明,作為個體主要活動場所,室內(nèi)微環(huán)境中濃度低于室外,因此個體日均暴露水平低于監(jiān)測站所公布的大氣質(zhì)量濃度,其累積概率分布情況如圖 3所示,個體日均暴露水平的中值為 54μg/m3,約為大氣質(zhì)量濃度中值(112μg/m3)的一半.該結(jié)果與國外研究結(jié)果相比偏高[12,15],原因在于本研究中相對較高的本底大氣質(zhì)量濃度.2007年7月至2008年8月針對本市某社區(qū)60名有心血管病既往病史的老年人的日均暴露量計算[16]則明顯高于本研究結(jié)果,除了研究方法存在差異之外,室內(nèi)PM2.5日均質(zhì)量濃度的差異是最重要的原因,在上述該研究中,室內(nèi)顆粒物質(zhì)量濃度甚至高于室外,因此個體日均暴露水平高達(dá)113.3μg/m3.

統(tǒng)計不同微環(huán)境下暴露時間,結(jié)果顯示研究對象大部分時間處于住宅或辦公室等室內(nèi)微環(huán)境暴露下,總體時間比例分布與他人研究的城市居民時間分布趨勢接近[17-19],暴露分量均值達(dá)到總暴露量的 80%,其中住宅內(nèi)的暴露分量約占一半左右,室外活動與交通暴露分量水平相當(dāng),均大致占總暴露量的10%(圖3).當(dāng)室外大氣顆粒物污染嚴(yán)重時,停留在室內(nèi)將有效降低個體日均暴露水平;而當(dāng)室外大氣顆粒物質(zhì)量濃度較輕時,交通與烹飪過程中顆粒物的排放則成為暴露的主要來源(表 1), 這在其他人的研究中也觀察到類似的規(guī)律[20].

圖3 大氣PM2.5質(zhì)量濃度與個體日均暴露水平的累積概率、暴露來源以及人群/季節(jié)間差異Fig.3 Cumulative probability, exposure sources and differences between populations/seasons of PM2.5ambient concentration and personal daily averaged exposure level

不同類型人群在不同季節(jié)的暴露水平有所差異(圖 3),差異主要源自采樣時大氣質(zhì)量濃度,比較不同類型人群在不同季節(jié)日均暴露水平與當(dāng)日大氣質(zhì)量濃度的比值,可發(fā)現(xiàn)除春季/職員組之外(該組僅有4d單人逐日跟蹤數(shù)據(jù),其中1d大氣質(zhì)量濃度較低,同時采樣者于該日長時間乘坐地鐵,造成較高的人體暴露水平,導(dǎo)致比值偏高,剔除該異常值后,比值為 0.65),不同人群及季節(jié)之間未表現(xiàn)出顯著差異(圖 3).綜合所有的數(shù)據(jù),個體日均暴露水平與當(dāng)日大氣質(zhì)量濃度的平均比值約為0.60,據(jù)此可根據(jù)環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心網(wǎng)站實時發(fā)布的數(shù)據(jù)近似推斷個體日均暴露水平.姜磊等[21]利用顆粒物人類暴露劑量隨機(jī)模型模擬計算杭州市人群PM10暴露水平的研究中亦發(fā)現(xiàn)PM10的人群暴露量與日均值呈正相關(guān),二者比值介于0.56～0.63.

3 結(jié)論

3.1 在本研究期間,北京地區(qū)冬季與春季 PM2.5的平均濃度分別為 127μg/m3與 69μg/m3,相對環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中PM2.5日平均濃度二級限值的超標(biāo)率分別達(dá)到71%與36%,除1個對照點(diǎn)之外,其他監(jiān)測站點(diǎn)間未顯現(xiàn)顯著的差別.

3.2 當(dāng)大氣環(huán)境質(zhì)量濃度高于濃度限值時,住宅、辦公室、餐廳、公交車與街道微環(huán)境中的PM2.5質(zhì)量濃度與其存在顯著的相關(guān)關(guān)系;低于濃度限值時,各微環(huán)境中 PM2.5質(zhì)量濃度均呈現(xiàn)隨機(jī)波動.

3.3 研究時段內(nèi),個體日均暴露水平的中值為54μg/m3,約為大氣質(zhì)量濃度中值(112μg/m3)的一半, 當(dāng)室外污染嚴(yán)重時,停留在室內(nèi)將有效降低個體日均暴露水平;而當(dāng)室外大氣顆粒物質(zhì)量濃度較輕時,交通與烹飪過程中顆粒物的排放成為暴露的主要來源.不同類型人群在不同季節(jié)的暴露水平的差異主要源自采樣時大氣質(zhì)量濃度,不同人群及季節(jié)之間不存在顯著差異,個體日均暴露水平與當(dāng)日大氣質(zhì)量濃度的平均比值為 0.60,其中室內(nèi)暴露分量均值達(dá)到總暴露量的 80%,室外與交通暴露則各約占10%.

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海洋生態(tài)環(huán)境保護(hù)將建三大體系

2014年3月3日,記者從國家海洋局了解到,2014年海洋生態(tài)環(huán)境保護(hù)工作總體思路確定,以海洋生態(tài)文明建設(shè)為統(tǒng)領(lǐng),堅持改革創(chuàng)新、生態(tài)優(yōu)先,全面推進(jìn)海洋生態(tài)環(huán)境保護(hù)工作.建立海洋生態(tài)保護(hù)與建設(shè)、海洋監(jiān)測評價、海洋生態(tài)環(huán)境行政監(jiān)管三大體系.

據(jù)了解,國家海洋局今年將全面推進(jìn)海洋生態(tài)環(huán)境保護(hù)工作,形成3個體系、6項制度、10項工作和3項保障的工作格局.其中,3個體系是海洋生態(tài)保護(hù)與建設(shè)體系、海洋監(jiān)測評價體系、海洋生態(tài)環(huán)境行政監(jiān)管體系;6項制度分別為海洋生態(tài)紅線制度、海洋工程區(qū)域限批制度、海洋資源環(huán)境承載力監(jiān)測預(yù)警制度、陸海統(tǒng)籌的生態(tài)保護(hù)修復(fù)機(jī)制、陸海統(tǒng)籌的區(qū)域污染防治聯(lián)動機(jī)制和海洋生態(tài)賠償補(bǔ)償制度.

10項工作包括深入開展海洋生態(tài)文明建設(shè)理論研究和示范、開展渤海海洋生態(tài)紅線試點(diǎn)、開展海洋工程區(qū)域限批試點(diǎn)、開展海洋資源環(huán)境承載能力監(jiān)測預(yù)警試點(diǎn)、強(qiáng)化海洋環(huán)境監(jiān)測評價與信息通報發(fā)布、推進(jìn)海洋生態(tài)保護(hù)修復(fù)工作、創(chuàng)新陸海統(tǒng)籌的污染防治區(qū)域聯(lián)動機(jī)制、嚴(yán)格做好海洋環(huán)境保護(hù)行政許可工作、開展海洋生態(tài)賠償補(bǔ)償制度建設(shè)和試點(diǎn)、健全海洋環(huán)境應(yīng)急管理機(jī)制;3項保障為加強(qiáng)政策法規(guī)建設(shè)、開展海洋生態(tài)環(huán)境保護(hù)信息化建設(shè)、強(qiáng)化管理人員和專業(yè)技術(shù)隊伍建設(shè).

摘自中國環(huán)境網(wǎng)

2014-03-04

Personal exposure levels to atmospheric fine particulate matters in Beijing, China.

YAN Wei-qi, ZHANG Xiao-yin, LANG Feng-ling, CAO Jun*
(College of Urban and Environmental Sciences, Peking University, Beijing 100871, China). China Environmental Science, 2014,34(3)：774～779

From December, 2012to April, 2013, measurements of personal exposure levels to atmospheric fine particulate matter (PM2.5) in Beijing were conducted using laser dust monitor (Model LD6S) with the method of daily tracking for single participant, and the different participants’ time-activity journals were also collected to calculate the daily averaged exposure levels and merge application. During the monitoring period, the ambient PM2.5concentrations issued by the Beijing Municipal Environmental Monitoring Centre were recorded synchronously. The local mean concentrations of PM2.5in winter and in spring were 127μg/m3and 69 μg/m3, respectively, and the former was much higher than the latter. The median value of personal daily exposure level was 54μg/m3and the averaged ratio to the ambient PM2.5concentration was 0.60. The averaged indoor exposure fraction reached 80% of the total exposure, and the outdoor exposure and the traffic exposure separately accounted for about 10%. There was no significant difference between the exposure levels of different populations and different seasons. As the ambient PM2.5concentration exceeded 75μg/m3, a significant correlation existed between the ambient PM2.5concentration and the PM2.5concentrations in different microenvironments, including residential house, office, restaurant, bus and street.

fine particulate matter；personal exposure；microenvironment；time-activity journal

X131.1

：A

：1000-6923(2014)03-0774-06

閆偉奇(1990-),女,山東東營人,北京大學(xué)城市環(huán)境學(xué)院碩士研究生,研究方向為大氣環(huán)境科學(xué).發(fā)表論文4篇.

2013-06-23

國家自然科學(xué)基金資助項目(41171386)

* 責(zé)任作者, 副教授, caoj@urban.pku.edu.cn