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    山東地區(qū)典型金屬罐噴涂企業(yè)VOCs排放特征研究

    2020-05-30 19:22:55曹雙高素蓮閆學(xué)軍劉光輝王琛
    關(guān)鍵詞:芳香烴廢氣車間

    曹雙 高素蓮 閆學(xué)軍 劉光輝 王琛

    摘要

    了解涂裝行業(yè)揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)的排放特征是制定山東地區(qū)臭氧(O3)和PM2.5防控策略的重要環(huán)節(jié).本研究在山東地區(qū)測定了兩家典型食品金屬包裝企業(yè)噴涂過程中VOCs的排放組成,企業(yè)產(chǎn)品以飲料罐和罐頭為主.結(jié)果表明:兩家企業(yè)排放的總VOCs質(zhì)量濃度水平相當(dāng),質(zhì)量濃度變化范圍在50~1 500 μg/m3;但兩家企業(yè)噴涂過程中VOCs的排放組成具有一定的差異,以生產(chǎn)鋁罐和馬口鐵罐為主的企業(yè)中的含氧揮發(fā)性有機(jī)物(OVOCs)含量最多,占比89.71%(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同);而生產(chǎn)鋁罐的企業(yè)芳香烴(56.15%)是首要的排放種類,其次是OVOCs(32.32%).通過分析兩家企業(yè)內(nèi)外噴涂工藝的VOCs源成分譜,發(fā)現(xiàn)同一企業(yè)不同工藝之間有一定差異,多種罐生產(chǎn)企業(yè)的內(nèi)、外噴涂中乙醇占比最高,分別為94.28%、84.46%;單鋁罐生產(chǎn)企業(yè)的內(nèi)噴涂2-丁酮(24.33%)是重要組分,外噴涂中甲苯(36.40%)含量較高.關(guān)鍵詞

    揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs);噴涂工藝;金屬罐;源成分譜

    中圖分類號 X511

    文獻(xiàn)標(biāo)志碼 A

    0 引言

    揮發(fā)性有機(jī)物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是大氣中臭氧和二次氣溶膠的重要前體物,同時對于區(qū)域性大氣臭氧污染和PM2.5污染也具有重要影響[1-3].部分VOCs具有致癌致畸的作用,可直接對人體健康造成危害[4].《“十三五”揮發(fā)性有機(jī)物污染防治工作方案》、揮發(fā)性有機(jī)物排放的各地標(biāo)準(zhǔn)等文件將工業(yè)涂裝列為揮發(fā)性有機(jī)物排放重點(diǎn)行業(yè).

    歐美等發(fā)達(dá)國家和地區(qū)對工業(yè)源VOCs成分譜有大量的研究[5-7],且美國環(huán)境保護(hù)署較早建立了系統(tǒng)、全面的成分譜數(shù)據(jù)庫(SPECIATE數(shù)據(jù)庫)[8-9].目前,國內(nèi)涂裝類污染源是一類重要的工業(yè)源[10-12].金屬表面涂裝因大量使用各種有機(jī)涂料而成為重點(diǎn)關(guān)注的VOCs排放源,在國內(nèi)有較多廣泛深入的研究[13-14].如莫梓偉等對長江三角洲地區(qū)[15]和北京地區(qū)[16]的各類噴涂行業(yè)開展了VOCs排放特征的研究,識別了影響污染源譜特征的關(guān)鍵因素;李霞等[17]針對鋁型材表面不同涂料涂裝工藝開展VOCs排放特征的分析,識別了其組分差異及關(guān)鍵VOCs源成分譜.這些研究雖然考慮到了生產(chǎn)工藝和尾氣處理裝置對污染源排放成分特征的影響,但對噴涂行業(yè)不同企業(yè)類型的污染源成分譜而言,受原料使用和排放措施設(shè)置差異的影響,且各地對VOCs的排放削減政策不一,故制定本地化的、更全面組分的VOCs污染源成分譜顯得很有必要.隨著我國對溶劑組分的控制愈加嚴(yán)格,一些代替性的VOCs原材料被使用,替代了部分有毒有害的物質(zhì)[18-19].而在以往的研究中,很少把含氧揮發(fā)性有機(jī)物(Oxygenated Volatile Organic Compounds,OVOCs)納入到污染源成分譜的體系中[16],導(dǎo)致噴涂行業(yè)VOCs源成分譜需要不斷更新.

    我國每年生產(chǎn)的罐頭食品平均約1 000萬t[20],產(chǎn)量很大,但有關(guān)食品包裝金屬噴涂源VOCs的排放特征被極大地忽視,針對該類源的VOCs成分譜研究十分缺乏,至今未見該類源排放成分譜的相關(guān)研究.因此,建立典型金屬罐包裝噴涂源成分譜對于補(bǔ)充和細(xì)化涂裝行業(yè)VOCs源成分譜尤為重要.本研究選取山東地區(qū)食品金屬罐行業(yè)中的包裝噴涂企業(yè),在各企業(yè)的內(nèi)噴涂車間、外噴涂車間、處理設(shè)施排氣口處采集VOCs,進(jìn)行VOCs優(yōu)勢物種的研究,并建立金屬罐噴涂行業(yè)污染源VOCs成分譜,旨在健全山東地區(qū)金屬噴涂行業(yè)VOCs源成分譜.

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 企業(yè)簡介

    本研究選取了山東地區(qū)食品罐噴涂行業(yè)中兩家世界500強(qiáng)企業(yè)供應(yīng)商開展VOCs源成分譜的研究,這兩家企業(yè)的食品包裝金屬罐的產(chǎn)量占山東總金屬罐產(chǎn)量的一半,噴涂、烘干、印刷等工藝流程中排放出大量VOCs.企業(yè)1主要生產(chǎn)飲料罐和罐頭包裝產(chǎn)品,生產(chǎn)規(guī)模9億罐/a,前期調(diào)研企業(yè)VOCs的排放量達(dá)45.54 t/a,其中無組織排放占比達(dá)99%,經(jīng)過負(fù)壓收集無組織和有組織排放的各類廢氣后,采用蓄熱式熱氧化爐(Regenerative Thermal Oxidation furnace,RTO)處理噴漆過程產(chǎn)生的廢氣;企業(yè)2擁有年產(chǎn)6.22億只飲料罐(鋁)的生產(chǎn)線,原輔材料鋁材、油墨、水性光油、水性內(nèi)噴漆年均用量分別約為7 500、7、60和350 t.企業(yè)2對VOCs的處理措施主要為:對彩印及各烘干過程進(jìn)行封閉、對內(nèi)噴涂過程使用集氣罩收集VOCs,全車間收集的廢氣統(tǒng)一輸送到沸石轉(zhuǎn)輪吸附+RTO裝置進(jìn)行處置,企業(yè)年均排放VOCs總量為12.83 t/a,其中有組織廢氣0.2 t,無組織廢氣12.63 t,無組織廢氣占總量的98.4%.

    1.2 采樣方案

    本研究對篩選的企業(yè)進(jìn)行VOCs采樣分析,行業(yè)類別、廢氣處理裝置、排放形式、采樣位置、監(jiān)測頻次和采樣數(shù)量如表1所示,源排放樣品的采集使用氣袋.兩家企業(yè)均安裝廢氣處理收集系統(tǒng),采樣位置在車間內(nèi),利用氣袋在不同的采樣點(diǎn)位收集廢氣.有多個排放口的企業(yè),在每個排放口采集樣品后取平均值.

    1.3 分析方法

    樣品經(jīng)過低溫預(yù)濃縮后,采用氣相色譜/質(zhì)譜聯(lián)用分析技術(shù)(GC-MS/FID)分析VOCs組分,包含烷烴、烯烴、芳香烴、鹵代烴、含氧有機(jī)物等共計(jì)107個物種,如表2所示.使C4~C12的VOCs組分通過DB-624色譜柱(60 m×0.25 mm×1.8 μm,安捷倫)進(jìn)行分離后進(jìn)入MS進(jìn)行檢測,C2~C4組分通過PLOT(Al/KCl)色譜柱(30 m×0.32 mm×3.0 μm,迪馬科技)分離后進(jìn)入FID進(jìn)行定量分析.GC-MS/FID系統(tǒng)的升溫程序如下:GC的柱箱初始溫度為30 ℃,保持7 min;然后以5 ℃/min升溫至120 ℃,保持5 min;再以6 ℃/min升溫至180 ℃并保持8 min,全程運(yùn)行48 min.載氣為高純氦氣(純度>99.999%).標(biāo)氣采用美國Specialty Gases公司的混合標(biāo)準(zhǔn)氣體(PAMS)和TO15氣體,內(nèi)標(biāo)為四種化合物氣體(溴氯甲烷、1,4-二氟苯、氘代氯苯、1-溴-4-氟苯),校準(zhǔn)樣品選取5個梯度 (體積分?jǐn)?shù))分別為1×10-9、2×10-9、4×10-9、10×10-9、20×10-9,內(nèi)標(biāo)體積分?jǐn)?shù)為2×10-9,每個梯度測三次.依照VOCs源成分譜構(gòu)建的需求,所有VOCs物種的單位均換算成μg/m3.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 企業(yè)VOCs水平

    企業(yè)1的質(zhì)量濃度變化范圍在50~1 450 μg/m3,企業(yè)2的質(zhì)量濃度變化范圍80~15 00 μg/m3,兩家企業(yè)排放的VOCs濃度水平基本一致.兩家企業(yè)的噴涂工藝基本相似,均分為內(nèi)噴涂和外噴涂,內(nèi)噴涂是在金屬包裝里面即成型產(chǎn)品的內(nèi)側(cè)涂布一層保護(hù)亮光油,以保護(hù)金屬不受內(nèi)裝物的侵蝕,同時對內(nèi)裝物也起保護(hù)作用;外涂是對印刷面進(jìn)行涂布,其作用是提高金屬表面與油墨層的附著力,并根據(jù)產(chǎn)品要求噴涂不同的圖案.

    由于采樣口位置受限,未測量企業(yè)1的RTO出口質(zhì)量濃度.在企業(yè)1和企業(yè)2不同車間不同采樣點(diǎn)位的107種排放組分的總VOCs質(zhì)量濃度中,RTO出口中企業(yè)2的排放量為811.1 μg/m3,含量較低,說明該企業(yè)廢氣處理措施起到一定作用;在外噴車間無組織排放中,企業(yè)1、企業(yè)2質(zhì)量濃度水平相當(dāng),分別為8 733.9、8 959.1 μg/m3;在內(nèi)噴車間的無組織排放中,企業(yè)1(11 821.29 μg/m3)和企業(yè)2(1 291.90 μg/m3)差異較大,這主要由于各企業(yè)各車間廢氣收集方式和尾氣處理裝置的差異.企業(yè)1產(chǎn)生廢氣的主要工藝集中在烘干白罐、白底涂料、內(nèi)涂料,經(jīng)過活性炭收集后采用RTO處理噴漆過程產(chǎn)生的廢氣.企業(yè)2車間工藝主要為制罐、涂布和彩印等,對內(nèi)噴涂過程使用集氣罩收集VOCs,全車間負(fù)壓收集的廢氣經(jīng)過蓄熱燃燒處理后,統(tǒng)一輸送到沸石轉(zhuǎn)輪吸附+RTO裝置進(jìn)行處置.可見,不同企業(yè)、不同車間因收集方式和廢氣處理水平的差異造成了不同場所VOCs質(zhì)量濃度的排放差異.

    2.2 VOCs物種組成

    圖1是企業(yè)1、企業(yè)2的各類物種的質(zhì)量分?jǐn)?shù),在企業(yè)1中,OVOCs(89.71%)是主要的排放種類,其次是芳香烴,占比6.33%,烷烴和烯炔烴的占比分別為2.83%、0.20%,鹵代烴及其他占比為0.93%.在企業(yè)2中芳香烴是重要的排放種類,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為56.15%,OVOCs占比32.32%,烷烴占比10.92%,烯炔烴占比0.06%、鹵代烴及其他占0.55%,這可能是因?yàn)樵撈髽I(yè)使用了溶劑型油墨,使得芳香烴的占比較高[16,21].由此可見,同一類型企業(yè)之間的物種組成伴隨著原料使用的差異而產(chǎn)生了物種組成的差異.

    圖2給出了兩家企業(yè)不同工藝的VOCs排放組分,兩家企業(yè)VOCs相同工藝的物種組成也存在一定差異.可以看出,在外噴車間中,企業(yè)1的OVOCs是重要的排放種類,占比86.35%(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同),企業(yè)2中OVOCs(29.53%)和芳香烴(59.41%)比例較高;在內(nèi)噴車間中,企業(yè)1中OVOC是主要排放種類,占比95.16%,在企業(yè)2中OVOCs(50.7%)和芳香烴(36.29%)是排放的重要組分,其中造成企業(yè)1中內(nèi)、外噴涂車間中OVOCs含量過高的原因可能是乙醇代替了溶劑型的苯系物并揮發(fā)出來[17].

    2.3 特征VOCs組分

    計(jì)算企業(yè)1、企業(yè)2中有組織、無組織濃度排名前十的優(yōu)勢物種,結(jié)果表明在企業(yè)1中,主要的排放組分是乙醇、間/對二甲苯,而企業(yè)2的主要成分是甲苯、苯、乙醇,這與以往很多以苯、甲苯、二甲苯為主要成分的源成分譜有一定相似性[18-21],但本研究中乙醇和丙酮等OVOCs物種占比在增加.

    表3給出了各個企業(yè)在不同車間的優(yōu)勢物種,其中企業(yè)1產(chǎn)生有機(jī)廢氣的原輔材料主要有油墨、上光油、內(nèi)涂料,企業(yè)2原輔材料中內(nèi)涂料由環(huán)氧酚醛樹脂,外涂料由白磁油(聚酯樹脂)組成.原輔材料和稀釋劑的不同,還有稀釋比例的不同,都會影響排放組分[16].

    外噴車間中,企業(yè)1乙醇的占比是84.46%(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同),企業(yè)2中,甲苯(36.4%)、苯(15.94%)、乙醇(15.22%)含量最多;在內(nèi)噴車間中,企業(yè)1中的乙醇(94.28%)仍然是主要排放組分,企業(yè)2中2-丁酮占比24.33%,是該車間特征VOCs;在RTO出口,企業(yè)2中四氫呋喃是主要排放成分,占比17.42%.該RTO出口中VOCs已經(jīng)轉(zhuǎn)化成其他物質(zhì),四氫呋喃具有一定的毒害性,因此企業(yè)2應(yīng)調(diào)整燃燒條件使得的VOCs燃燒更充分.

    2.4 VOCs處理措施對排放組分的影響

    由于企業(yè)2的無組織排放經(jīng)過了嚴(yán)格的負(fù)壓收集,因此針對該企業(yè)開展RTO處理設(shè)施前后VOCs組分特征研究.由圖3可知,企業(yè)2中內(nèi)外噴涂工藝的VOCs排放組分在處理前后的排放特征具有明顯差異.該企業(yè)使用了蓄熱燃燒的處理裝置,各噴涂工藝排放的有組織和無組織VOCs統(tǒng)一經(jīng)過集氣罩進(jìn)入RTO進(jìn)行處理,進(jìn)入RTO之前的內(nèi)外噴涂車間的VOCs物種以苯、甲苯、二甲苯、乙醇、丙酮、2-丁酮為主,而RTO出口的排放組分以C9的芳香烴物種(41.64%)、四氫呋喃(17.42%)和二硫化碳(14.08%)為主.由此可見,處理措施對排放組分有一定的影響.

    2.5 與其他金屬表面噴涂行業(yè)的VOCs成分譜比較

    本研究使用107種VOCs物種作為基準(zhǔn)建立金屬包裝噴涂行業(yè)的VOCs源成分譜,旨在構(gòu)建山東地區(qū)噴涂行業(yè)具有代表性的源成分譜,為源解析工作提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù).將同一企業(yè)各生產(chǎn)單元的VOCs質(zhì)量分?jǐn)?shù)取平均值,再對每個物種進(jìn)行歸一化,獲得了本地金屬包裝噴涂行業(yè)基于107種VOCs的源成分譜,如圖4所示.

    為了便于與我國其他地區(qū)開展的噴涂行業(yè)源成分譜比較,本研究用同樣的方法以56種PAMS物種作為統(tǒng)一組分,比較了金屬表面噴涂行業(yè)不同研究的源譜中56種組分的成分特征.

    由表4可以看出,長江三角洲[15]和成都[22]金屬噴涂行業(yè)與本研究所建立的源譜特征存在一定相似性,都是以芳香烴為主,但也有一定的差異.其中甲苯(18.58%)、乙苯(8.70%)是汽車噴涂的主要排放成分;家具噴涂中以苯乙烯為主,占比27.16%,其次是間/對二甲苯(12.62%);在食品金屬包裝噴涂企業(yè)1中,乙苯(28.39%)、異戊烷(17.37%)占比較多,乙醇、丙酮、間/對二甲苯、甲苯等為占比較高的污染物物種.造成這種現(xiàn)象的原因一方面是不同企業(yè)不同工藝或車間使用的原材料和稀釋劑的不同,另一方面是原輔材料和稀釋劑的比例在不同企業(yè)也有一定差異,并且伴隨著VOCs行業(yè)排放措施的不斷加嚴(yán),含氧有機(jī)物在企業(yè)排放中占比也增加.可見,建立適用于當(dāng)?shù)氐募?xì)化源分類并不斷更新的VOCs成分譜顯得尤為重要.

    3 結(jié)論

    1) 兩家企業(yè)排放的VOCs質(zhì)量濃度水平基本一致,但在不同車間之間有一定差異.在外噴涂無組織排放中,企業(yè)1、企業(yè)2質(zhì)量濃度水平相當(dāng),分別為8 733.9和8 959.1 μg/m3;在內(nèi)噴涂無組織排放中,企業(yè)1(11 821.29 μg/m3)和企業(yè)2(1 291.90 μg/m3)有近10倍差異.這主要是由于不同企業(yè)不同車間收集方式和廢氣處理水平的差異造成的.

    2) 同一行業(yè)不同企業(yè)VOCs組成存在一定差異,企業(yè)1首要污染物種類別是OVOCs,企業(yè)2的首要污染物種類別是芳香烴.

    3) 處理設(shè)施對排放組分有一定影響.企業(yè)2中進(jìn)入RTO前后的VOCs組分排放特征存在一定差異.RTO出口的排放組分以C9的芳香烴物種(41.64%)、四氫呋喃(17.42%)和二硫化碳(14.08%)為主.

    4) 與其他研究建立的56種PAMS源成分譜比較,企業(yè)2與其他噴涂行業(yè)類似,以芳香烴為主.在企業(yè)1中,乙苯、戊烷占有的物種百分比較高;而伴隨著原材料的不斷升級,107種VOCs物種組成中,企業(yè)1的OVOCs占比超過80%.

    下一步應(yīng)該構(gòu)建本地化且物種更全面的動態(tài)源成分譜.

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    Source profile of VOCs from metal food package coating in Shandong province

    CAO Shuang1 GAO Sulian2 YAN Xuejun2 LIU Guanghui2 WANG Chen1

    1 School of Environmental Science and Engineering,Qilu University of Technology (Shandong Academy of Sciences),Jinan 250300

    2 Jinan Ecological Environment Monitoring Center of Shandong Province,Jinan 250101

    Abstract Understanding the characteristics of volatile organic compounds (VOCs) emission from coating industry is important to formulate the prevention and control strategy of ozone (O3) and PM2.5 in Shandong province.In this work,the volatile organic compounds (VOCs) discharged from metal coating process are analyzed for Shandongs two food packaging factories.The results showed that the concentration of VOCs emitted by the two factories were similar,with variations ranged at 50-1 500 μg/m3.However,their VOCs compositions were different to some extent.The oxygenated volatile organic compounds (OVOCs) was dominant and accounted for 89.71% of total VOCs discharged by factory manufacturing both aluminum and tinplate cans (Factory 1); while the aromatic hydrocarbon (56.15%) instead of the OVOCs (32.32%) became the main component of total VOCs discharged by factory manufacturing only aluminum cans (Factory 2).The VOCs source profiles were also different between the two factories.Specifically,the ethanol was dominant for both Factory 1s internal (94.28%) and external (84.46%) coating processes,while the 2-butanone (24.33%) and toluene (36.40%) were the most important components for Factory 2s internal and external coating process,respectively.

    Key words volatile organic compounds (VOCs); coating process; metal can; source profiles

    收稿日期 2020-08-28

    資助項(xiàng)目 山東省自然科學(xué)基金(Z R 2 0 1 7 L D 0 10);齊魯工業(yè)大學(xué)(山東省科學(xué)院)博士基金(2017BSHZ020);濟(jì)南市重大科技民生專項(xiàng)(201807008)

    作者簡介

    王?。ㄍㄐ抛髡撸?,女,博士,講師,研究方向?yàn)榇髿釼OCs污染特征及來源分析.wangchen@qlu.edu.cn

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