放電等離子體高精度空間分辨光譜測量方法

田軼夫，李 博，高 強*，朱志峰，朱家健，李中山

1. 天津大學內(nèi)燃機燃燒學國家重點實驗室，天津 300072 2. 國防科技大學高超聲速沖壓發(fā)動機技術(shù)重點實驗室，湖南 長沙 410073

引 言

等離子體光譜[1]診斷技術(shù)是組分測量常用方法，具有選擇性好，靈敏度和準確度高等優(yōu)點。等離子體通?？梢杂筛邏悍烹娬T導(dǎo)[2]或激光誘導(dǎo)[3]產(chǎn)生。高壓放電誘導(dǎo)等離子體光譜診斷技術(shù)早已得到了廣泛的應(yīng)用，如火花誘導(dǎo)擊穿光譜(spark-induced breakdown spectroscopy, SIBS)[4]和介質(zhì)阻擋放電(dielectric barrier discharge, DBD)[5]技術(shù)。這類技術(shù)的實驗系統(tǒng)簡單，產(chǎn)生的等離子體信號強。但是由于放電在時間和空間上具有隨機性，使得等離子體的高時空分辨光譜測量變得十分困難。激光誘導(dǎo)等離子體光譜診斷技術(shù)應(yīng)用也十分廣泛，如激光誘導(dǎo)擊穿光譜(laser-induced breakdown spectroscopy, LIBS)技術(shù)。LIBS技術(shù)具有信號強、且可精確控制等離子體產(chǎn)生的時間和空間位置，實驗系統(tǒng)簡單和操作便捷的優(yōu)勢。傳統(tǒng)的LIBS技術(shù)以納秒激光作為光源，所形成的等離子體在空間尺寸上是一個毫米量級的點，很難實現(xiàn)一維空間分辨測量。近年來隨著飛秒激光技術(shù)的不斷發(fā)展，飛秒成絲[6]現(xiàn)象的應(yīng)用為一維空間分辨的光譜測量提供了新的思路[7-9]。然而，由于飛秒激光的平均功率偏低，導(dǎo)致成絲信號偏弱，從而限制了飛秒激光的應(yīng)用。

等離子體還可以通過耦合激光和放電過程來產(chǎn)生。激光誘導(dǎo)放電可以追溯到20世紀60年代，以納秒激光作為光源，用于解決高壓電的開關(guān)需求。由于雪崩電離產(chǎn)生不連續(xù)的等離子體通道，納秒激光光源逐漸被放棄。飛秒成絲可以形成軸向電子密度接近常數(shù)的連續(xù)弱等離子體通道[6]，由此飛秒激光逐漸成為誘導(dǎo)放電的主要光源。與此同時，放電還進一步增強了成絲形成的等離子體通道的信號強度。

最近，我們開發(fā)了飛秒激光成絲誘導(dǎo)放電測速技術(shù)(FALED)[10]，實現(xiàn)了激光對放電的時空及能量的精確控制，不僅解決了測速問題，還為一維組分精確測量提供了可能。本文在以噴管結(jié)構(gòu)為主導(dǎo)的流場中，拍攝放電等離子體的一維高精度空間分辨光譜，就組分及濃度的一維精確測量方法的可行性進行驗證。對比分析等離子體通道上不同位置的光譜信息，以及不同組分的一維分布信息。

1 實驗部分

實驗光路及裝置示意圖如圖1所示，由噴管系統(tǒng)、飛秒激光系統(tǒng)、高壓放電系統(tǒng)和光信號收集系統(tǒng)組成。噴管是一個內(nèi)徑為2.5 mm的玻璃管，噴管與氣體質(zhì)量流量計相連供應(yīng)純N2，噴管外側(cè)協(xié)流供應(yīng)干燥的空氣。飛秒Ti: sapphire激光器(Spitfire Ace, Spectra-Physics)產(chǎn)生基頻800 nm，脈寬45 fs，重復(fù)頻率10 Hz的激光，激光單脈沖能量為6 mJ。飛秒激光由一塊焦距為500 mm的石英透鏡聚焦，形成長度約為15 mm的等離子體光絲，光絲置于噴管正上方。

飛秒激光器的前置外觸發(fā)信號(TTL)提前激光脈沖約2.9 μs。TTL信號觸發(fā)DG 535延遲觸發(fā)器，然后由DG 535輸出信號觸發(fā)高壓電源。高壓放電系統(tǒng)由一臺直流脈沖高壓電源(MINISTROBOKIN 20, HSPS)和一對尖端電極組成。電壓輸出峰值為5 kV。高壓電源的高壓端和接地端分別接在兩個尖端電極上(如圖1所示)，將尖端電極沿等離子體光絲軸向同側(cè)布置，兩電極分別位于光絲兩端并與其高度相同，正負電極間距為10 mm，電極與光絲水平距離約1 mm，其中接地端電極靠近激光入射方向。

圖1 實驗光路及裝置示意圖(a)： 光譜儀狹縫主視圖； (b)： 飛秒激光成絲誘導(dǎo)放電照片F(xiàn)ig.1 A schematic diagram of the experimentaloptical path and devices(a)： The main view of the spectrometer slit;(b)： Aphoto of femtosecond laser filamentation-guided discharge

光信號收集系統(tǒng)由光譜儀(Action 2300i, Princeton Instrument)、ICCD相機(PI Max-3, Princeton Instrument)和單反相機(D90, Nikon)組成。等離子體光絲的發(fā)射光成倒像于光譜儀狹縫處，且與狹縫平行等高[如圖1(a)所示]，這樣即可獲得沿光絲方向的空間分辨光譜。飛秒激光成絲誘導(dǎo)放電的照片[如圖1(b)所示]由單反相機獲得，相機曝光時間為1/10 s。

2 結(jié)果與討論

2.1 高空間分辨光譜測量的前提條件

直接對比自由放電和飛秒激光成絲誘導(dǎo)放電的照片如圖2所示。在尖端電極兩端施加高電壓，當電極間電場強度大于極限擊穿場強時，電極間的氣體會被擊穿而形成放電[如圖2(a)所示]。但是由于放電的隨機性，放電的時間和空間位置都不確定。對于放電等離子體光譜測量來說，則很難將放電產(chǎn)生的不規(guī)則絲狀等離子體清晰完整地成像到光譜儀中，同時ICCD相機也很難進行同步的記錄。

圖2 (a)自由放電； (b)飛秒激光成絲誘導(dǎo)放電Fig.2 (a) Free electric discharge; (b) femtosecond laser filamentation-guided discharge

電極間距增大，當電極間電場強度小于放電擊穿極限場強時，在施加相同高壓電時，高壓電極不能實現(xiàn)擊穿放電。然而，將飛秒激光自聚焦形成的絲狀弱等離子體通道靠近高壓電極尖端時，可以觸發(fā)并誘導(dǎo)高壓放電[如圖2(b)所示]。這種觸發(fā)方式可以使放電在規(guī)定的時刻嚴格按照激光路徑擊穿。

連續(xù)記錄多次放電的光信號和電壓信號，測得放電時刻相對激光到達時刻的時間間隔基本不發(fā)生變化，時間間隔的抖動在0.01 μs以內(nèi)。通過飛秒激光成絲不僅可以成功地觸發(fā)并誘導(dǎo)高壓電極形成放電，這種放電還具有很好的重復(fù)性，在本實驗條件下，誘導(dǎo)放電頻率為10 Hz。憑借飛秒激光實現(xiàn)了對放電時間和空間的精確控制，由此可以對放電形成的等離子體進行高空間分辨光譜測量。

2.2 放電等離子體的高空間分辨光譜測量

在噴管[如圖3(c)所示]中通入純N2，噴管外側(cè)伴隨干燥的空氣協(xié)流，將光譜儀狹縫與飛秒激光成絲誘導(dǎo)放電等離子體平行等高放置，拍攝放電等離子體的高空間分辨光譜圖[如圖3(a)所示]。實驗中選用300 grooves·mm-1的光柵，ICCD相機與激光的延遲時間為0 μs，曝光時間為1 μs，光譜圖最小分辨率為9 μm·pixel-1。圖3(a)的縱坐標代表光譜的空間尺寸(6 mm)，圖3(c)為此空間尺寸下的實物圖，噴管(右)和放電等離子體(左)。圖3(c)中負電極位于放電等離子體上方，正電極位于放電等離子體下方，從上到下代表飛秒激光入射方向。圖3(a)從上到下代表負、正電極間放電等離子體的發(fā)射光譜，將其沿等離子體方向積分得到光譜曲線[如圖3(b)所示]，圖3(a)和圖3(b)的橫坐標相同，代表光譜的波長(350～800 nm)。

圖3 (a)放電等離子體的一維空間分辨光譜圖(光譜儀狹縫與等離子體通道平行)；(b)沿等離子體方向積分的光譜曲線圖； (c)放電等離子體與噴管相對位置

Fig.3 (a) One-dimensional spatially resolved spectrum of the discharge plasma (spectrometer slit parallel to the plasma channel); (b) spectral curve integrated along the plasma direction; (c) the relative position of discharge plasma and jet

與納秒LIBS相似，飛秒激光成絲誘導(dǎo)放電形成的等離子體也以原子光譜為主，其過程是： 在飛秒激光自聚焦形成的等離子體通道兩端施加高壓電場，其激光誘導(dǎo)產(chǎn)生的等離子體中的自由電子可作為種子源，直接被高壓電場加速并引發(fā)電子雪崩。從光譜中可以看出，該方法極大地降低了韌致輻射的干擾。如果能夠使原子發(fā)射光譜強度與氣體組分濃度建立關(guān)聯(lián)，則可以實現(xiàn)組分及濃度的精確測量。值得注意的是，飛秒激光成絲誘導(dǎo)放電具有的一維空間分辨能力。

從圖3(a)可以明顯看出，在O (777，794和716 nm)和O+(434 nm)等特征光譜信號的中間位置出現(xiàn)明顯空缺。其原因是噴管噴出的氣體與空氣組分不同，為純N2，所以在噴管對應(yīng)的等離子體通道中間區(qū)域，不能看到O和O+的特征光譜信號。同時可以注意到，N+(500，567和463 nm)等特征光譜的信號強度在等離子體通道的中間位置明顯強于兩端。其原因是純N2的體積分數(shù)(100%)要大于空氣中N2的體積分數(shù)(約78%)，所以噴管對應(yīng)位置處的N+等特征光譜的信號強度明顯更強。綜上，由一維等離子體通道的高空間分辨光譜可以直接觀察出，由于氣體環(huán)境中不同位置的氣體組分及濃度的不同，而導(dǎo)致不同位置特征光譜的信號強度不同。由此可以推測，在飛秒激光成絲誘導(dǎo)放電這種方法中，氣體組分及濃度的變化可以和特征光譜的信號強度建立聯(lián)系，這也為一維組分及濃度的定量測量提供了可能。

為了進一步研究一維等離子體通道上不同位置的氣體組分及濃度與光譜信號強度的關(guān)聯(lián)性，沿等離子體通道選取與噴管中心對稱的三個位置P1，P2和P3 (如圖4插圖所示)，相鄰位置間距為1.5 mm，插圖左側(cè)為正電極，右側(cè)為負電極。從圖3(a)上獲取三個位置處所對應(yīng)的光譜信息，繪制不同位置的光譜曲線圖(如圖4所示)。圖4的橫縱坐標分別代表波長和光譜信號相對強度。由圖4插圖所示，等離子體通道上的P2位置對應(yīng)噴管中心純N2區(qū)域，P1和P3位置對應(yīng)噴管外側(cè)空氣區(qū)域。從譜線種類上看，N+的特征譜線在三個位置均能明顯看到，而且線寬基本相同。不同的是，由于N2在不同位置的體積分數(shù)不同，所以P2位置的N+信號強度要明顯強于P1和P3。而在P1和P3位置能夠明顯看到O和O+等特征譜線，而在P2位置幾乎看不到。不同位置的氮和氧的光譜信號強度與氣體組分(P2： N2-100%，O2-0%； P1，P3： N2-78%，O2-21%)相互對應(yīng)。

從圖4中還可以看到，P3位置的N，N+，O和O+等信號強度要強于P1。P3和P1對應(yīng)位置的氣體環(huán)境同樣是空氣組分，其所有譜線峰值位置均相同，但是P3位置原子和離子譜線的信號強度整體都要強于P1。這一現(xiàn)象從圖3(a)的光譜圖也可觀察到，正電極側(cè)的信號強度要強于負電極側(cè)，信號強度的變化趨勢基本是線性變化的。這一現(xiàn)象在Arantchouk等的研究[11]中也曾涉及到。流注放電持續(xù)時間在幾十納秒，這么短的時間內(nèi)，重粒子(主要是正離子和中性粒子)在此空間尺寸(6 mm)下幾乎沒有發(fā)生運動，在放電空間的位置近似不變。由此可以猜測其原因可能與電子雪崩結(jié)構(gòu)和流注放電特性有關(guān)，飛秒激光成絲在誘導(dǎo)放電之前已經(jīng)形成了一條弱等離子體通道，流注在建立過程中是沿該等離子體通道呈中心對稱，由負電極向正電極輻射狀的錐型空間結(jié)構(gòu)，所以在正極側(cè)的信號強度要偏強。

我們可以通過比值的方法來進行一維標定，一維標定實驗是在干燥的空氣環(huán)境中進行，將各組分濃度已知的干燥空氣從噴口噴出，并拍攝飛秒激光成絲誘導(dǎo)放電的一維空間分辨光譜作為參考光譜。將實驗(吹純N2)測得的一維空間分辨光譜與參考光譜求比值(如圖5所示)，以N+(500 nm)和O (777 nm)信號為例，可得到粒子信號強度比值的一維分布圖。因為兩組實驗采用相同的空氣協(xié)流，所以N+和O的信號強度比值在噴管外側(cè)位置接近于1。同時在外側(cè)位置與噴管中心的邊界層出現(xiàn)了過渡段，這一特點符合由噴管結(jié)構(gòu)主導(dǎo)的流場特征。O的信號強度比值在噴管中心位置接近于0，而N+的信號強度比值在此位置出現(xiàn)了明顯的峰值。與定標組的空氣組分相比，在噴管中心對應(yīng)位置，純N2等離子體中N+的信號強度比空氣等離子體中N+的信號強度強，其比值約為1.4左右，接近純N2與空氣中N2的濃度比。這一實驗結(jié)果驗證了飛秒激光成絲誘導(dǎo)放電一維組分濃度測量的可行性。

圖4 放電等離子體通道上不同位置的光譜曲線圖，插圖為光譜選取位置Fig.4 Spectral curves at different locations on the discharge plasma channel, along with an illustration shows the location of the spectrum

圖5 放電等離子體通道上N+和O信號強度比值的一維分布定標曲線圖

Fig.5 One-dimensional distribution calibration curves of the signal intensity ratios of N+and O atom on the discharge plasma channel

3 結(jié) 論

利用飛秒激光自聚焦形成的弱等離子體通道觸發(fā)并誘導(dǎo)高壓直流脈沖放電，實現(xiàn)對放電時間和空間的精確控制，進而實現(xiàn)了放電等離子體光譜的一維空間分辨測量。該方法不僅與納秒激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)具有相同優(yōu)勢，而且還將其擴展到一維測量。該方法還具有時間分辨測量的潛力，對研究等離子體光譜的時空演化過程具有十分重要的意義。