• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    氧化鐵可見光光電催化材料改性研究進展

    2020-05-22 12:09:30財,高瑩,張
    關(guān)鍵詞:光電催化光生載流子

    孫 財,高 瑩,張 靜

    (遼寧石油化工大學(xué)化學(xué)化工與環(huán)境學(xué)部,遼寧撫順113001)

    人類社會進步依賴于能源,然而在人類社會飛速發(fā)展的進程中,能源開采和利用不當(dāng)造成了能源浪費與短缺,同時給人類賴以生存的環(huán)境造成了污染,這使能源短缺和環(huán)境污染成為亟待解決的問題之一。如何以廉價、易得材料來解決現(xiàn)存的能源短缺和環(huán)境污染問題是新時期的研究目標(biāo),同時也是實現(xiàn)能源與環(huán)境綠色持續(xù)發(fā)展的根本保障。

    太陽能具有儲量豐富、清潔安全、經(jīng)濟環(huán)保等優(yōu)點,因此太陽能的轉(zhuǎn)化與利用引發(fā)科研工作者極大的興趣[1-3]。隨著太陽能轉(zhuǎn)化與利用技術(shù)的發(fā)展,以太陽能驅(qū)動的半導(dǎo)體光(電)催化反應(yīng)將有望改善能源化工行業(yè)對化石能源的依賴[4-6],從而實現(xiàn)低成本、低能耗、環(huán)境友好的化工生產(chǎn)。半導(dǎo)體光催化是當(dāng)光子能量大于半導(dǎo)體禁帶寬度能量的光照射時產(chǎn)生光生電子和空穴,電子與空穴傳輸至半導(dǎo)體表面參與化學(xué)反應(yīng),將吸收的光能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能。然而,光催化劑電子-空穴的快速復(fù)合制約了光催化技術(shù)的應(yīng)用[7-9]。如何高效降低光生電子-空穴復(fù)合率,提高光催化活性,成為研究的熱點。光電催化是以光催化為基礎(chǔ),將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的儲能反應(yīng),通過外加偏壓電場有效抑制光生電子-空穴復(fù)合,為治理當(dāng)今環(huán)境污染和減少化石能源使用提供了新思路。

    目前,在半導(dǎo)體光電催化領(lǐng)域,研究的典型半導(dǎo)體催化劑是TiO2,但是其禁帶寬度為3.2 eV[10],只能被紫外光激發(fā),但是在太陽能光譜中紫外線所占的比例僅為5.0%,因此對太陽能的低利用率限制了TiO2的實際應(yīng)用。相比之下,F(xiàn)e2O3具有儲量豐富、無毒、穩(wěn)定、價廉等特點,且Fe2O3帶隙窄,其可見光響應(yīng)最大波長為580 nm,在太陽能光譜中可見光所占的比例高達43.0%。因此,F(xiàn)e2O3成為具有良好的可見光響應(yīng)的半導(dǎo)體光電催化材料,其在光電催化領(lǐng)域的研究備受關(guān)注。在可見光輻照條件下,半導(dǎo)體價帶電子吸收光能躍遷至導(dǎo)帶,產(chǎn)生的光生電子-空穴經(jīng)外加偏壓電場(或經(jīng)半導(dǎo)體/電解液構(gòu)建的內(nèi)建電場)分離后,光生電子遷移至光陰極,在光陰極表面與溶液中的離子發(fā)生還原反應(yīng),n型半導(dǎo)體Fe2O3光陽極表面聚集的空穴則與溶液中的離子發(fā)生氧化反應(yīng)[11]。理論上,F(xiàn)e2O3將16.8%的太陽能轉(zhuǎn)化為氫能[12]。然而,F(xiàn)e2O3作為光電催化劑自身還存在許多缺陷,例如能帶位置、導(dǎo)電性差、空穴傳輸距離短、光生電子和空穴復(fù)合快等,F(xiàn)e2O3太陽能轉(zhuǎn)化效率最高僅為0.6%,遠低于理論值[13],限制了Fe2O3的大規(guī)模應(yīng)用。

    為進一步促進Fe2O3可見光光電催化劑的實際應(yīng)用,需要針對性地改進其自身存在的缺陷。近年來,研究者從上述問題入手對其進行研究,并取得了可喜的研究進展。本文針對Fe2O3可見光催化劑在光電領(lǐng)域的應(yīng)用研究現(xiàn)狀進行了綜述,重點概述了制備方法(水熱法、噴霧熱分解法、化學(xué)氣相沉積法、原子層沉積法等)與改性方法(“結(jié)”構(gòu)建、摻雜、形貌調(diào)控等)對Fe2O3光電性能的影響,為提高Fe2O3光電催化效率提供思路和實踐借鑒。

    1 制備方法

    1.1 水熱法

    水熱法是合成納米氧化鐵光電極最常用的方法[14],是指以水為溶劑,高溫高壓條件下在密封的壓力容器中進行化學(xué)反應(yīng),在基底表面形成羥基氧化鐵(FeOOH)前驅(qū)體,經(jīng)高溫焙燒處理得α-Fe2O3,如圖1所示。制備過程中通過調(diào)變水熱溫度、水熱時間、模板劑種類及用量等,可合成不同形貌的FeOOH前驅(qū)體,最終得到不同形貌的α-Fe2O3。L.Li等[15]通過一步水熱法將α-Fe2O3納米棒均勻地生長在摻雜氟的二氧化錫透明導(dǎo)電玻璃(FTO)基底上,納米棒的長度約為500 nm。J.Deng等[16]通過水熱法將FeOOH納米線前驅(qū)體生長在沉積了TiN薄膜的FTO玻璃上,經(jīng)焙燒制備了由(55±5)nm的Fe2O3納米棒組成的TiO2/Fe2O3異質(zhì)結(jié)光電極,TiO2/Fe2O3異質(zhì)結(jié)光電極電流密度為1.79 mA/cm2(1.23 V vs.RHE),是Fe2O3光電極電流密度的2.1倍。

    圖1 水熱法制備氧化鐵光電極示意圖[14]

    1.2 噴霧熱分解法

    噴霧熱分解法是指將含F(xiàn)e3+和OH-的前驅(qū)體溶液經(jīng)霧化器霧化后,由載氣噴向熱FTO基板上,溶劑揮發(fā)后,溶質(zhì)在FTO基板上熱解形成α-Fe2O3。該方法制備納米α-Fe2O3具有工序簡單、原料組分損失小、化學(xué)計量比容易控制、產(chǎn)物粒徑分布均勻的特點[17-18]。S.S.Shinde等[19]采用噴霧熱分解法在FTO基底上合成了Al摻雜的α-Fe2O3納米棒,該納米棒的平均直徑為170 nm,納米棒緊密均勻地黏附在FTO基底上。G.Heidari等[20]采用此方法合成了粒徑為40 nm的α-Fe2O3球形顆粒,且球形顆粒均勻附著在FTO基底表面。

    1.3 化學(xué)氣相沉積法

    化學(xué)氣相沉積法是將含有構(gòu)成薄膜元素的反應(yīng)物蒸氣和載氣引入反應(yīng)室,反應(yīng)結(jié)束后,在基體上形成所需的薄膜材料[21]。該方法沉積的薄膜層具有結(jié)構(gòu)致密、沉積性好、能與基體牢固結(jié)合等優(yōu)點。S.Li等[22]采用常壓氣相沉積法制備了Ti摻雜的α-Fe2O3超薄薄膜光陽極材料,在9 mW/cm2光照射下,其電流密度為 80 μA/cm2(0.6 V vs.Hg/Hg2Cl2),在360 nm和400 nm光照下的光電轉(zhuǎn)化效率分別為15.4%和7.2%。C.W.Wang等[23]首先采用化學(xué)氣相沉積法將FeOCl納米板沉積在FTO導(dǎo)電玻璃上,對其焙燒得多孔納米板α-Fe2O3光電極。α-Fe2O3多孔納米板長度約為60 nm,其光電流為0.33 mA/cm2(1.23 V vs.RHE),紫 外 -可 見 光 譜(UV-vis)和電化學(xué)結(jié)果表明,α-Fe2O3多孔納米板具有很強的光捕獲能力和電荷傳輸性能。

    1.4 原子層沉積法

    原子層沉積法是一種基于表面氣相化學(xué)反應(yīng)的薄膜沉積技術(shù),可以將反應(yīng)前驅(qū)體物質(zhì)以單原子膜的形式一層層地沉積在基底上。利用原子層沉積的自限制性和互補性可控制薄膜的成分和厚度[24],同時制備復(fù)雜基底表面沉積薄膜,如圖2所示。J.R.Avila等[25]采用原子層沉積法合成了不同厚度的α-Fe2O3薄膜,結(jié)果表明,厚度為5、14 nm的α-Fe2O3薄膜在水氧化反應(yīng)中沒有光電流響應(yīng),而厚度為19 nm的薄膜光電流達到0.1 mA/cm2(1.75 V vs.RHE)。Y.Zhang等[26]采用原子層沉積法在多孔陽極氧化鋁膜(AAO)模板上制備了高度有序的Fe2O3納米管陣列。Fe2O3納米管長度為 30 μm,管壁厚度為(20±2)nm,很好地保持了AAO模板的形貌。

    圖2 原子層沉積技術(shù)的機理示意圖[24]

    1.5 電化學(xué)沉積法

    電化學(xué)沉積是在電場的作用下,電解池中陰極發(fā)生還原反應(yīng),陽極發(fā)生氧化反應(yīng),使電解質(zhì)溶液中的離子沉積在陰極或陽極表面,形成鍍層或薄膜的過程[27]。電化學(xué)沉積法通過調(diào)控電流大小、溶液pH、沉積時間和離子濃度等控制鍍層或薄膜的厚度和結(jié)構(gòu)。該方法具有操作簡單、成本低、制備溫度低、可大面積沉積等優(yōu)點[28]。

    由于陰、陽電極發(fā)生的反應(yīng)不同,電化學(xué)沉積法又分為陰極電沉積法和陽極電沉積法。陰極電沉淀法以Fe3+為鐵源,在堿性電解質(zhì)溶液中,F(xiàn)e3+與OH-反應(yīng)生成FeOOH沉積在基底上形成FeOOH薄膜,在酸性電解質(zhì)溶液中,F(xiàn)e3+被還原為Fe沉積在基底上形成鐵膜,然后對沉積了FeOOH薄膜或鐵膜的基底進行熱處理得到α-Fe2O3光電極。H.Choi等[29]采用陰極電沉淀法,在含有FeCl3和H2O2的電解質(zhì)溶液中,通過兩步沉積考察了制備α-Fe2O3薄膜的最佳工藝條件。結(jié)果表明,當(dāng)?shù)谝徊匠练e電壓為-0.05 V和沉積時間為30 s,第二步沉積電壓為-0.25 V和沉積時間為150 s時,獲得的α-Fe2O3薄膜的光電流密度最大為0.28 mA/cm2(0.5 V vs.SCE)。A.Mao等[30]以AAO為模板,在酸性電解質(zhì)溶液中,采用兩種不同的陰極電沉積方式,如圖3所示,合成了不同形貌的Fe2O3。一種是利用電沉積將Fe納米棒直接生長在AAO模板上,將其熱處理后,采用NaOH溶液去除AAO模板,最終制得納米棒Fe2O3電極;另一種是先將導(dǎo)電聚苯胺(PANI)納米棒電沉積在AAO模板上,在80℃干燥過程中,因聚苯胺(PANI)體積縮小,PANI與AAO模板之間形成空隙,然后將Fe沉積在PANI與AAO之間的空隙中,對其進行熱處理并采用NaOH溶液去除AAO模板得到納米管Fe2O3電極。結(jié)果表明,與納米棒Fe2O3電極相比,納米管結(jié)構(gòu)的Fe2O3光電極具有更高的光量子轉(zhuǎn)化效率和更大的比表面積。

    圖3 Au基底上合成的α-Fe2O3納米棒和納米管的SEM圖像[30]

    陽極氧化電沉積是在一定的偏壓條件下,電解質(zhì)溶液中的Fe2+被氧化為Fe3+,F(xiàn)e3+在陽極表面與電解質(zhì)溶液中的OH-生成FeOOH,再經(jīng)焙燒得到α-Fe2O3。如 H.Zhang 等[31]以 FeCl2為鐵源,采用陽極沉積法合成了α-Fe2O3薄膜,薄膜厚度為200 nm。

    2 改性方法

    2.1“結(jié)”構(gòu)建

    由于Fe2O3光生電子-空穴復(fù)合幾率高,致使電子-空穴壽命短(<10-12s)[31-33]。利用不同帶隙半導(dǎo)體在Fe2O3表面構(gòu)建異質(zhì)結(jié),既可以改變半導(dǎo)體催化劑的禁帶寬度,同時形成內(nèi)建電場,有效地促進光生電子-空穴分離,又能拓寬其對可見光的吸收范圍。

    M.G.Ahmed 等[34]研究了p-CaFe2O4/n-Fe2O3異質(zhì)結(jié)光陽極材料,如圖4所示,首先將β-FeOOH薄膜生長在FTO導(dǎo)電材料上,再經(jīng)兩步焙燒形成p-CaFe2O4/n-Fe2O3異質(zhì)結(jié)。在模擬太陽光照射時,p-CaFe2O4/n-Fe2O3異質(zhì)結(jié)光陽極的光電流密度為0.53 mA/cm2(1.23 V vs.RHE),比純相n-Fe2O3電極高1倍。XPS和EIS的結(jié)果表明,p-CaFe2O4/n-Fe2O3之間形成的p-n結(jié)促進了電荷載流子分離,電極與電解質(zhì)之間電荷傳遞阻抗減小,使其光電流密度增強。K.J.Donald等[35]以FeCl2·5H2O為鐵源,采用電化學(xué)沉積法合成了α-Fe2O3光電極,再將Zn(NO3)2溶液滴在α-Fe2O3電極上,經(jīng)500℃焙燒獲得α-Fe2O3/ZnFe2O4復(fù)合電極。電化學(xué)性能結(jié)果表明,α-Fe2O3/ZnFe2O4復(fù)合電極的光電流密度為0.7 mA/cm2(0.4 V vs.RHE),α-Fe2O3電極光電流密度為0.1 mA/cm2。這是因為ZnFe2O4的價帶和導(dǎo)帶位置從Fe2O3的價帶和導(dǎo)帶位置逆向偏移約200 mV,使α-Fe2O3/ZnFe2O4界面上的電子-空穴對有效分離。張麗娜等[36]采用旋涂法制備了ZnO/Fe2O3異質(zhì)結(jié)光電極,光電化學(xué)性能分析表明,F(xiàn)e2O3與ZnO的能帶之間形成Type-II型能帶結(jié)構(gòu),有利于促進光生電子-空穴分離與傳輸,提高ZnO/Fe2O3的光電化學(xué)性能。G.Rahman等[37]合成的α-Fe2O3/WO3異質(zhì)結(jié)電極材料也具有很好地促進光生載流子分離性能,因此可以有效提高Fe2O3的光電轉(zhuǎn)化效率。

    圖4 p-CaFe2O4/n-Fe2O3異質(zhì)結(jié)光電極的能帶位置和電荷分離示意圖[34]

    此外,L.Kong等[38]報道了一種薄層異質(zhì)結(jié)Fe2O3/C-C3N4材料,該材料具有層狀α-Fe2O3和碳涂層結(jié)構(gòu)g-C3N4,此薄層異質(zhì)結(jié)光電催化效率分別是Fe2O3/C3N4、α-Fe2O3、g-C3N4的 3倍、16倍、30倍。這是因為此薄層異質(zhì)結(jié)的碳層和致密結(jié)構(gòu)有利于催化劑α-Fe2O3與g-C3N4電子-空穴的分離,其中C對電子和空穴的遷移速率不同,在一定程度上促進了電子-空穴分離和遷移。

    由上述研究可知,通過“結(jié)”構(gòu)建可以使光生電子和空穴分別在異相半導(dǎo)體上富集,能夠很好地降低其復(fù)合幾率,進而提高催化劑的光電流密度。因此,采用“結(jié)”構(gòu)建的方法是提高Fe2O3的光電轉(zhuǎn)化效率的有效手段。

    2.2 摻雜

    摻雜對材料的結(jié)晶度、能級結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)、光學(xué)性能具有良好的改善效果,摻雜主要包括金屬元素?fù)诫s和非金屬元素?fù)诫s。對Fe2O3催化材料而言,金屬元素?fù)诫s能夠捕獲Fe2O3表面的光生電子,成為電子的儲存者,使Fe2O3能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生彎曲,因此有效促進光生電子-空穴的分離和抑制電子-空穴再復(fù)合。例如,D.Yan等[39]制備了鈦摻雜α-Fe2O3納米棒(Ti-Fe2O3)。結(jié)果表明,Ti摻雜有效抑制了α-Fe2O3光生載流子復(fù)合,電化學(xué)測試發(fā)現(xiàn)Ti-Fe2O3光電流密度(1.08 mA/cm2(1.6 V vs.RHE))是純相α-Fe2O3的21.6倍。D.G.Wang等[40]采用ALD沉積技術(shù)將Ti均勻摻入α-Fe2O3納米棒中,EIS和Mott-Schottky測試結(jié)果表明,Ti摻雜的α-Fe2O3載流子密度(1.49×1019cm-3)和平帶電位(0.4 V vs.RHE)均高于純相α-Fe2O3載流子密度(4.05×1017cm-3)和平帶電位(0.3 V vs.RHE),Ti的摻雜促使 α-Fe2O3能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生彎曲,提高了α-Fe2O3電荷分離效率,增加了載流子密度。除Ti摻雜外,Sn也用于α-Fe2O3光電極的摻雜改性。Y.C.Ling等[41]發(fā)現(xiàn)Sn的摻入提高了α-Fe2O3電極的載流子濃度和導(dǎo)電性,Sn摻雜的α-Fe2O3電極光電性能明顯優(yōu)于純相α-Fe2O3電極。M.Li等[42]在800℃焙燒條件下,將Sn均勻摻入α-Fe2O3納米線中,Sn的摻入增加了α-Fe2O3電子受體密度和表面導(dǎo)電性。電子受體密度的增加,使α-Fe2O3納米線表面能帶結(jié)構(gòu)彎曲度增大,進而提高了電荷分離效率。

    非金屬元素?fù)诫s可以為Fe2O3提供一個額外的受體,促進電子空穴分離與傳輸,提高光電性能。Y.C.Zhang等[43]通過水熱法合成了P摻雜的α-Fe2O3光陽極,光電性能測試發(fā)現(xiàn),光電極在650℃焙燒后,P摻雜的α-Fe2O3光電流密度為2.3 mA/cm2(1.23 V vs.RHE),是未摻雜的 α-Fe2O3光電流密度(0.11 mA/cm2)的21倍。EIS和PFT計算結(jié)果表明,α-Fe2O3載流子密度為 1.64×1019cm-3,P 摻雜α-Fe2O3載流子密度為1.01×1020cm-3,這歸因于P提供了兩個額外電子,使α-Fe2O3載流子密度增加,載流子密度的增加增強了電子遷移,提高了其光電活性。

    由上述研究發(fā)現(xiàn),采用元素?fù)诫s的方法,使α-Fe2O3能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生彎曲,提高其電荷分離效率,有效增加了α-Fe2O3的載流子密度,改善α-Fe2O3的導(dǎo)電性能,進而提升了α-Fe2O3的載流子的遷移速率,最終達到提高α-Fe2O3光電催化活性的目的。

    2.3 形貌調(diào)控

    Fe2O3電極的微觀結(jié)構(gòu)形貌對光生載流子有效分離和遷移同樣存在重要的影響。因此,研究者從Fe2O3形貌調(diào)控入手,考察了一維結(jié)構(gòu)、中空結(jié)構(gòu)、多孔結(jié)構(gòu)、三維納米結(jié)構(gòu)等對Fe2O3光電性能的影響,如圖5所示。

    圖5 在FTO鍍膜玻璃基板上生長的不同赤鐵礦納米結(jié)構(gòu)的SEM圖像[44]

    采用電沉積法制備的Fe2O3為塊狀,其具有密度大、光生電子-空穴復(fù)合效率高、光吸收性強等特點,但沒有光生電流響應(yīng)[45]。采用電沉積法制備的樹枝狀Fe2O3具有密度大、光吸收較差、電子-空穴復(fù)合率高等特點,其光生電流小于0.018 mA/cm2[46]。采用陽極法制備的Fe2O3納米顆粒具有比表面積大、電子遷移路徑長、電極/電解質(zhì)作用較弱等特點,其光生電流為0.05 mA/cm2[47]。采用溶膠-凝膠法制備的介孔Fe2O3比表面積大,且電極/電解質(zhì)作用較高,其光生電流可達1.10 mA/cm2[48]。水熱法制備的Fe2O3納米棒和納米線電導(dǎo)率高,其光生電流可達1.24 mA/cm2[49]。水熱法制備的Fe2O3納米片具有很高的密度和超薄的厚度,其光生電流可達1.40 mA/cm2[50]。采用陽極法制備的Fe2O3納米管具有厚徑比高、壁薄等特點,其光生電流可達1.41 mA/cm2[51]。采用超聲噴霧熱解法制備的Fe2O3納米錐具有比表面積高、光吸收能力強等優(yōu)點,其光生電流高達2.42 mA/cm2[52]。采用化學(xué)氣相沉積法制備的菜花狀Fe2O3具有比表面積大、粒度小、結(jié)晶好、多孔等特點,其光生電流高達2.10 mA/cm2[53]。

    由上可知,形貌的調(diào)控對α-Fe2O3光電性能影響較大,研究者為獲得具有更高光電性能的α-Fe2O3催化劑,采用復(fù)合、摻雜工藝考察了特殊形貌的α-Fe2O3催化劑的光電催化性能。M.Einert等[54]將中空結(jié)構(gòu)α-Fe2O3與氧化銦錫(ITO)納米晶體(Φ10 nm)材料復(fù)合,制得核殼結(jié)構(gòu)α-Fe2O3/ITO復(fù)合電極材料。光電性能測試結(jié)果表明,α-Fe2O3/ITO核殼結(jié)構(gòu)電極電流密度(3.90 μA/cm2)是中空 α-Fe2O3電極的 1.15倍,是致密α-Fe2O3電極的1.86倍,這是由于高導(dǎo)電性ITO納米粒子和α-Fe2O3界面的電荷載流子快速交換,從而抑制了半導(dǎo)體中電子-空穴的復(fù)合;中空α-Fe2O3電極的光電流密度(3.40 μA/cm2)是致密結(jié)構(gòu)α-Fe2O3電極的1.62倍,由此說明中空結(jié)構(gòu)α-Fe2O3納米纖維比致密結(jié)構(gòu)α-Fe2O3纖維具有更高的光電轉(zhuǎn)化效率,這是因為中空纖維優(yōu)越的比表面積能很好地接觸電解質(zhì),提高了載流子運輸能力。

    H.J.Ahn 等[55]以 FeCl3·6H2O 和 H3BO3為原料 ,水熱法合成了多孔結(jié)構(gòu)Fe2O3。由光電性能結(jié)果可知,多孔α-Fe2O3光電流密度是α-Fe2O3光電流的1.7倍。研究者認(rèn)為在水熱過程中,H3BO3使Fe3+緩慢參與反應(yīng),控制了FeOOH納米棒形成速率,最后得到的α-Fe2O3納米棒中含有大小約15 nm的結(jié)構(gòu)域,該結(jié)構(gòu)不僅縮短了光生空穴傳輸距離,還增加了α-Fe2O3的比表面積,有效改善了α-Fe2O3的光電性能。該結(jié)構(gòu)為設(shè)計高效赤鐵礦基光電催化系統(tǒng)奠定了基礎(chǔ)。

    綜上所述,通過對Fe2O3形貌調(diào)控,可以有效縮短電子-空穴傳輸路徑,提高其光電化學(xué)性能。構(gòu)建高長徑比的納米線、納米棒、納米管等可縮短載流子到光陽極/電解液界面的距離,降低了光生電子-空穴的復(fù)合幾率;比表面積較大的Fe2O3催化劑光吸收面積大,光吸收性能強,使得其光電性能好。

    3 改性后產(chǎn)氫活性

    Fe2O3具有光生電子空穴易復(fù)合、電子空穴遷移距離短等缺點,通過調(diào)控形貌、摻雜等方式對Fe2O3進行改性,改性后的Fe2O3光電催化產(chǎn)氫性能極大提升。H.Jun等[56]采用原子層沉積法制備了蜂窩形α-Fe2O3光電極,在偏壓為1.23 V vs.RHE,光(大氣光學(xué)質(zhì)量 1.5 G)照 60 min 后,α-Fe2O3的實際產(chǎn)氫量(1.65 μmol/cm2)為其凈光電流理論產(chǎn)氫量(2.20 μmol/cm2)的 75%。A.Boudjemaa 等[57]采用均勻沉淀法制備Fe2O3/碳球復(fù)合物。在Na2SO4(pH=7)為電解質(zhì)的產(chǎn)氫體系中,F(xiàn)e2O3/碳球的產(chǎn)氫量(370.00 mol/cm2)是純相Fe2O3的產(chǎn)氫量(146.00 mol/cm2)的2.52倍。P.Kumar等[58]采用電沉積法將Zr4+摻入α-Fe2O3,結(jié)果表明,Zr4+摻雜量為2.0%的 Zr-α-Fe2O3的產(chǎn)氫量最高,為 80.00 μmol/cm2(0.6 V vs.SCE),α-Fe2O3的產(chǎn)氫量為 3.92 μmol/cm2。經(jīng)計算發(fā)現(xiàn),Zr4+摻雜量為2.0%的Zr-α-Fe2O3太陽能轉(zhuǎn)化為氫能的轉(zhuǎn)化效率(1.43%)遠高于純相α-Fe2O3的太陽能轉(zhuǎn)化為氫能的轉(zhuǎn)化效率(0.07%)。D.Chu等[59]首先采用水熱法將Zn摻入α-Fe2O3,制備了不同摻雜量Zn的α-Fe2O3(Zn)光陰極材料。結(jié)果表明,隨Zn摻雜量增加,α-Fe2O3(Zn)的產(chǎn)氫量呈先增后降趨勢,3%Zn摻雜的α-Fe2O3(Zn)的產(chǎn)氫量(6.90 μmol/cm2)最大,2% 和 4%Zn 摻雜的 α-Fe2O3(Zn)的產(chǎn)氫量分別為 4.00 μmol/cm2和 5.40 μmol/cm2。

    4 結(jié)論與展望

    Fe2O3禁帶寬度窄,是一種可見光響應(yīng)催化劑,在光電催化領(lǐng)域深受歡迎。為提高Fe2O3的光電性能,可通過“結(jié)”構(gòu)建、摻雜和形貌調(diào)控對Fe2O3光電極進行改性,為將來設(shè)計廉價、高效Fe2O3基光電催化系統(tǒng)奠定基礎(chǔ)。然而,未來Fe2O3在光電催化領(lǐng)域發(fā)展仍面臨諸多挑戰(zhàn),如Fe2O3光聚合引發(fā)效率低、光催化有機合成轉(zhuǎn)化率低以及光電催化應(yīng)用體系有限等均需要攻關(guān)克難。因此,尋求Fe2O3光電催化劑的高效改性方法、拓展Fe2O3光電催化反應(yīng)體系范圍等都將成為Fe2O3光電催化劑制備和應(yīng)用的研究方向。隨著Fe2O3催化劑研究的不斷深入,F(xiàn)e2O3催化性能與催化反應(yīng)類型進一步提升和拓寬,相信Fe2O3催化劑在未來光電催化領(lǐng)域?qū)⒂懈訌V闊的應(yīng)用和發(fā)展前景。

    猜你喜歡
    光電催化光生載流子
    Cd0.96Zn0.04Te 光致載流子動力學(xué)特性的太赫茲光譜研究*
    Sb2Se3 薄膜表面和界面超快載流子動力學(xué)的瞬態(tài)反射光譜分析*
    悠悠八十載,成就一位大地構(gòu)造學(xué)家的人生輝煌
    ——潘桂棠光生的地質(zhì)情懷
    液相沉積法制備W摻雜ZnO薄膜電極性能的研究
    二維平面異質(zhì)結(jié)構(gòu)實現(xiàn)光生載流子快速分離和傳輸
    光電催化技術(shù)在有機廢水處理中的應(yīng)用
    化工管理(2016年21期)2016-03-14 06:36:51
    利用CASTEP計算載流子有效質(zhì)量的可靠性分析
    高能重離子碰撞中噴注的光生過程
    Ta/Al-Fe2O3薄膜電極的制備及其光電催化降解亞甲基藍性能
    異質(zhì)結(jié)構(gòu)在提高半導(dǎo)體光催化劑光生電子分離中的應(yīng)用
    一进一出抽搐动态| 国产爱豆传媒在线观看| 岛国毛片在线播放| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 男女下面进入的视频免费午夜| 国产伦精品一区二区三区视频9| 久久久久久久久久黄片| 色综合站精品国产| 久久综合国产亚洲精品| 天天躁日日操中文字幕| 久久久色成人| 成人鲁丝片一二三区免费| 久久久久久久久久久丰满| 老女人水多毛片| 免费av观看视频| 国产午夜精品一二区理论片| 干丝袜人妻中文字幕| 晚上一个人看的免费电影| 国产精品久久电影中文字幕| 欧美极品一区二区三区四区| 99热这里只有是精品50| 直男gayav资源| 日韩视频在线欧美| 国产精品不卡视频一区二区| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 国产综合懂色| 又爽又黄a免费视频| 国产高清三级在线| 久久久精品大字幕| 欧美成人免费av一区二区三区| 亚洲av不卡在线观看| 99热6这里只有精品| 久久久国产成人精品二区| 99久国产av精品| 午夜爱爱视频在线播放| 给我免费播放毛片高清在线观看| 久久国内精品自在自线图片| 成人av在线播放网站| 欧美色欧美亚洲另类二区| 韩国av在线不卡| 晚上一个人看的免费电影| 日韩欧美国产在线观看| 国产探花在线观看一区二区| av在线亚洲专区| 黄色一级大片看看| 欧美最新免费一区二区三区| 日本黄大片高清| 亚洲精品久久久久久婷婷小说 | 在线播放国产精品三级| 日本在线视频免费播放| 中文字幕免费在线视频6| 成熟少妇高潮喷水视频| 欧美成人精品欧美一级黄| 国产精品一区www在线观看| 久久人人爽人人片av| 少妇人妻精品综合一区二区 | 亚洲人成网站高清观看| 精品久久久久久成人av| 乱码一卡2卡4卡精品| 成人欧美大片| 成人一区二区视频在线观看| 国产精品电影一区二区三区| 欧美潮喷喷水| 亚洲欧美日韩东京热| 亚洲第一区二区三区不卡| 久久久久久九九精品二区国产| 午夜福利高清视频| 12—13女人毛片做爰片一| 精品人妻偷拍中文字幕| 免费观看a级毛片全部| 久久久久久伊人网av| 国产成人福利小说| 一级毛片电影观看 | 亚洲欧美日韩无卡精品| 日日撸夜夜添| 亚洲av一区综合| 美女内射精品一级片tv| 禁无遮挡网站| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 中文字幕免费在线视频6| 看片在线看免费视频| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 插逼视频在线观看| 久久99精品国语久久久| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 黑人高潮一二区| 观看美女的网站| 日本av手机在线免费观看| 色播亚洲综合网| 日韩 亚洲 欧美在线| 成熟少妇高潮喷水视频| 99精品在免费线老司机午夜| 国产伦在线观看视频一区| 在线a可以看的网站| 2021天堂中文幕一二区在线观| 搡女人真爽免费视频火全软件| 亚洲精品粉嫩美女一区| 综合色丁香网| 久久午夜亚洲精品久久| 一级av片app| 黄色欧美视频在线观看| 精品少妇黑人巨大在线播放 | av在线蜜桃| 国产真实伦视频高清在线观看| 久久这里只有精品中国| 综合色av麻豆| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 尤物成人国产欧美一区二区三区| 99精品在免费线老司机午夜| 日韩国内少妇激情av| av.在线天堂| 欧美日韩精品成人综合77777| 精品久久久久久久久av| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 乱人视频在线观看| 午夜福利在线观看吧| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| av黄色大香蕉| 不卡视频在线观看欧美| 免费观看在线日韩| 亚洲精品成人久久久久久| 国产精品三级大全| 夜夜爽天天搞| 午夜福利视频1000在线观看| 老司机影院成人| 亚洲成人久久爱视频| 国产中年淑女户外野战色| 欧美成人精品欧美一级黄| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 久久久a久久爽久久v久久| 美女被艹到高潮喷水动态| 日韩欧美在线乱码| 欧美日韩综合久久久久久| 日日啪夜夜撸| 成人国产麻豆网| 97在线视频观看| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 给我免费播放毛片高清在线观看| 一级黄片播放器| 午夜精品国产一区二区电影 | 人妻少妇偷人精品九色| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 亚洲天堂国产精品一区在线| 免费观看精品视频网站| 麻豆一二三区av精品| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 男人舔奶头视频| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 深爱激情五月婷婷| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 久久精品夜色国产| 男女那种视频在线观看| 国产午夜精品一二区理论片| 久久久久免费精品人妻一区二区| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 国产熟女欧美一区二区| 只有这里有精品99| 91麻豆精品激情在线观看国产| 波多野结衣高清作品| 久久久久久伊人网av| 精品久久久久久久久av| 美女内射精品一级片tv| 干丝袜人妻中文字幕| 亚洲人成网站高清观看| 97超碰精品成人国产| av福利片在线观看| 两个人的视频大全免费| 久久人人精品亚洲av| 亚洲av免费在线观看| 一级毛片电影观看 | 精品人妻视频免费看| 国产不卡一卡二| 亚洲av成人av| 淫秽高清视频在线观看| 国产黄色小视频在线观看| 久久韩国三级中文字幕| 国产老妇伦熟女老妇高清| 午夜激情福利司机影院| 99久国产av精品| 日韩视频在线欧美| 国产探花极品一区二区| 国产免费一级a男人的天堂| 亚洲精品自拍成人| 亚洲欧美精品专区久久| 久久99蜜桃精品久久| 亚洲成人中文字幕在线播放| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 我的女老师完整版在线观看| 免费看美女性在线毛片视频| 男人的好看免费观看在线视频| 国产v大片淫在线免费观看| 边亲边吃奶的免费视频| 国产免费一级a男人的天堂| eeuss影院久久| 国产男人的电影天堂91| 最近中文字幕高清免费大全6| 一本一本综合久久| 亚洲精品456在线播放app| 直男gayav资源| 在线播放无遮挡| 亚洲成人av在线免费| 国产真实伦视频高清在线观看| 亚洲精品成人久久久久久| 在线免费观看的www视频| 国产成人福利小说| 一夜夜www| 美女内射精品一级片tv| 能在线免费观看的黄片| 人妻久久中文字幕网| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 久久久久久久久久久免费av| 国产成人精品久久久久久| 午夜福利在线在线| 高清日韩中文字幕在线| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 日韩av在线大香蕉| 亚洲国产精品成人久久小说 | 在线观看66精品国产| 日韩av不卡免费在线播放| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 简卡轻食公司| 亚洲在线自拍视频| 国产伦在线观看视频一区| 国产高潮美女av| 久久久成人免费电影| 久久综合国产亚洲精品| 99久国产av精品国产电影| 精品无人区乱码1区二区| 色尼玛亚洲综合影院| 午夜免费男女啪啪视频观看| 欧美不卡视频在线免费观看| 国产精品福利在线免费观看| 精品久久久久久久久av| 日韩av在线大香蕉| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲在线自拍视频| 波野结衣二区三区在线| 日韩一本色道免费dvd| 日韩中字成人| 乱人视频在线观看| 亚洲av免费高清在线观看| 久久草成人影院| 国产综合懂色| 久久久久久久久久成人| 99视频精品全部免费 在线| 国产av在哪里看| 一级毛片电影观看 | 午夜福利在线在线| 国产一区二区在线av高清观看| av卡一久久| 99热这里只有是精品在线观看| 午夜久久久久精精品| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 1000部很黄的大片| 精品人妻视频免费看| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 春色校园在线视频观看| 久99久视频精品免费| 亚洲图色成人| 波多野结衣巨乳人妻| 1000部很黄的大片| 久久久久久久久大av| 搡老妇女老女人老熟妇| 美女 人体艺术 gogo| 国产综合懂色| 白带黄色成豆腐渣| 在线观看av片永久免费下载| 美女国产视频在线观看| 嫩草影院新地址| 久久午夜亚洲精品久久| 99久久成人亚洲精品观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 亚洲电影在线观看av| 精华霜和精华液先用哪个| 国产精品三级大全| 成人无遮挡网站| 又爽又黄无遮挡网站| 一级毛片aaaaaa免费看小| 欧美区成人在线视频| 国产精品福利在线免费观看| 少妇的逼好多水| 在线免费十八禁| 久久久久久久久中文| 成人亚洲欧美一区二区av| 村上凉子中文字幕在线| 91麻豆精品激情在线观看国产| 欧美性感艳星| 国产淫片久久久久久久久| 成年av动漫网址| 午夜视频国产福利| 寂寞人妻少妇视频99o| 高清日韩中文字幕在线| 国产精品久久久久久av不卡| 国产69精品久久久久777片| 亚洲欧美成人精品一区二区| 1000部很黄的大片| 日韩欧美三级三区| 一级毛片我不卡| 国产成人a区在线观看| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 久久99热这里只有精品18| 国产老妇伦熟女老妇高清| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 22中文网久久字幕| 亚洲精品粉嫩美女一区| 少妇熟女欧美另类| 日韩视频在线欧美| 在线观看av片永久免费下载| 久久精品综合一区二区三区| 精品人妻熟女av久视频| 可以在线观看毛片的网站| 久久久午夜欧美精品| 天美传媒精品一区二区| 性欧美人与动物交配| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 12—13女人毛片做爰片一| 久久久久久久久久黄片| 成人无遮挡网站| 丝袜喷水一区| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 国产老妇伦熟女老妇高清| 啦啦啦韩国在线观看视频| 国产午夜福利久久久久久| 高清日韩中文字幕在线| 最近手机中文字幕大全| 美女被艹到高潮喷水动态| 国产乱人视频| 成年女人永久免费观看视频| 老司机影院成人| 亚洲三级黄色毛片| 亚洲电影在线观看av| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 最近中文字幕高清免费大全6| 久久精品国产亚洲av天美| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 又爽又黄无遮挡网站| 亚洲欧美成人精品一区二区| 亚洲av中文av极速乱| 国产视频首页在线观看| 国产亚洲精品久久久com| 丝袜喷水一区| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 国产高清视频在线观看网站| 天天躁日日操中文字幕| 亚洲久久久久久中文字幕| 国产黄片美女视频| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 99国产精品一区二区蜜桃av| 晚上一个人看的免费电影| 日韩国内少妇激情av| 免费观看a级毛片全部| 亚洲av熟女| 中文字幕制服av| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 欧美一区二区国产精品久久精品| 久久精品国产亚洲网站| av在线亚洲专区| 亚洲精品日韩av片在线观看| 69av精品久久久久久| 天堂影院成人在线观看| 在线观看免费视频日本深夜| 国产精品人妻久久久影院| 成人av在线播放网站| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 国产一级毛片七仙女欲春2| 天堂√8在线中文| 在线免费观看不下载黄p国产| 久久久久免费精品人妻一区二区| 日本与韩国留学比较| 狠狠狠狠99中文字幕| 欧美极品一区二区三区四区| 久久久久久久久久久免费av| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 1024手机看黄色片| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 国产亚洲5aaaaa淫片| 日日干狠狠操夜夜爽| 亚洲国产精品国产精品| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 亚洲精品粉嫩美女一区| 夜夜夜夜夜久久久久| 大香蕉久久网| 久久亚洲精品不卡| 午夜福利视频1000在线观看| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 久久久精品94久久精品| 免费看日本二区| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 97超视频在线观看视频| 国产淫片久久久久久久久| 91狼人影院| 婷婷六月久久综合丁香| 国内精品宾馆在线| 午夜免费男女啪啪视频观看| 波多野结衣高清无吗| 亚洲av熟女| 国产又黄又爽又无遮挡在线| ponron亚洲| 国产黄色小视频在线观看| 色尼玛亚洲综合影院| 精品一区二区三区人妻视频| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 校园春色视频在线观看| 99视频精品全部免费 在线| 国产成人福利小说| 欧美3d第一页| 国产黄片美女视频| 波多野结衣高清作品| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 国产视频首页在线观看| 精品久久久久久成人av| 成人特级黄色片久久久久久久| a级毛片a级免费在线| 特大巨黑吊av在线直播| 成年女人看的毛片在线观看| 18禁在线播放成人免费| 真实男女啪啪啪动态图| 只有这里有精品99| 嫩草影院入口| 亚洲欧美成人精品一区二区| 91麻豆精品激情在线观看国产| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产精品1区2区在线观看.| 久久久久久国产a免费观看| 精品久久久久久成人av| 91久久精品电影网| 免费人成视频x8x8入口观看| 久久这里有精品视频免费| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产真实乱freesex| 网址你懂的国产日韩在线| 国产黄a三级三级三级人| 国产精品久久电影中文字幕| 又粗又爽又猛毛片免费看| 亚洲高清免费不卡视频| 亚洲三级黄色毛片| 欧美bdsm另类| 欧美xxxx性猛交bbbb| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 黄色视频,在线免费观看| 99热这里只有是精品在线观看| 晚上一个人看的免费电影| 国语自产精品视频在线第100页| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 嘟嘟电影网在线观看| 日本黄大片高清| 亚洲七黄色美女视频| 成人一区二区视频在线观看| 久久精品国产自在天天线| 欧美xxxx性猛交bbbb| 欧美区成人在线视频| 偷拍熟女少妇极品色| 最近最新中文字幕大全电影3| 黄片无遮挡物在线观看| 午夜爱爱视频在线播放| 国产午夜福利久久久久久| av在线播放精品| 亚洲性久久影院| 一级毛片电影观看 | 久久午夜福利片| 国产成人一区二区在线| 欧美性猛交黑人性爽| 老女人水多毛片| 少妇被粗大猛烈的视频| 日韩一区二区三区影片| 国产免费一级a男人的天堂| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 中文资源天堂在线| 日韩三级伦理在线观看| 国产精品久久电影中文字幕| 只有这里有精品99| 日本欧美国产在线视频| 网址你懂的国产日韩在线| 日韩强制内射视频| 国产日韩欧美在线精品| 男女下面进入的视频免费午夜| 桃色一区二区三区在线观看| 日本-黄色视频高清免费观看| 欧美zozozo另类| 国产亚洲精品av在线| 国产成年人精品一区二区| 中出人妻视频一区二区| 久久热精品热| 国产淫片久久久久久久久| 一级黄色大片毛片| 精品免费久久久久久久清纯| 亚洲丝袜综合中文字幕| av又黄又爽大尺度在线免费看 | 狠狠狠狠99中文字幕| 中文字幕av在线有码专区| 在线免费观看的www视频| 成人亚洲精品av一区二区| 99国产极品粉嫩在线观看| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 女同久久另类99精品国产91| 国产黄片视频在线免费观看| 免费av观看视频| 床上黄色一级片| 国产色婷婷99| 国产男人的电影天堂91| 国产 一区 欧美 日韩| 丰满的人妻完整版| 极品教师在线视频| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 日本欧美国产在线视频| 免费av不卡在线播放| 狠狠狠狠99中文字幕| av在线亚洲专区| 国产亚洲91精品色在线| 亚洲天堂国产精品一区在线| 亚洲欧洲国产日韩| 男人狂女人下面高潮的视频| 此物有八面人人有两片| 午夜精品在线福利| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 国产黄片视频在线免费观看| 尾随美女入室| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲三级黄色毛片| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 一区二区三区四区激情视频 | 久久人人爽人人爽人人片va| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 成人三级黄色视频| 亚洲人与动物交配视频| 一区二区三区高清视频在线| 亚洲欧美日韩高清专用| 国产成人精品久久久久久| 亚洲高清免费不卡视频| 久久久久国产网址| 国产黄色小视频在线观看| 欧美日本视频| 91久久精品国产一区二区三区| 国产精品野战在线观看| 欧美精品国产亚洲| 久久久久久久亚洲中文字幕| 日韩欧美三级三区| 乱码一卡2卡4卡精品| www.色视频.com| 欧美另类亚洲清纯唯美| 看非洲黑人一级黄片| 99久国产av精品| 91aial.com中文字幕在线观看| 少妇熟女欧美另类| av天堂在线播放| 欧美3d第一页| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 99热全是精品| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 精品人妻熟女av久视频| 边亲边吃奶的免费视频| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 欧美性感艳星| 国产免费男女视频| 亚洲av熟女| 亚洲av二区三区四区| 久久韩国三级中文字幕| 亚洲经典国产精华液单| 久久午夜福利片| 国产熟女欧美一区二区| 性色avwww在线观看| 中文亚洲av片在线观看爽| 免费观看的影片在线观看| 日本黄大片高清| 熟女人妻精品中文字幕| 大型黄色视频在线免费观看| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 亚洲欧美精品专区久久| 成人亚洲精品av一区二区| 热99在线观看视频| 久久久久久久久久久丰满| 美女国产视频在线观看| 国产在视频线在精品| 亚洲av.av天堂| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 日韩欧美三级三区| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产黄a三级三级三级人| 成人欧美大片| 久久久久久久午夜电影| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 成人特级av手机在线观看| 99久久精品一区二区三区| 欧美性猛交黑人性爽| 波多野结衣巨乳人妻| 中国国产av一级| 伦精品一区二区三区| 嫩草影院新地址| h日本视频在线播放| 男人和女人高潮做爰伦理| 国产免费一级a男人的天堂| 日本一二三区视频观看| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 国产乱人偷精品视频| 99热网站在线观看| 久久久久久久久久久丰满| av免费在线看不卡| 天堂网av新在线| 丰满乱子伦码专区| 国产亚洲精品av在线| 欧美日韩乱码在线| 大香蕉久久网| videossex国产| 成年女人看的毛片在线观看| 精品一区二区三区视频在线| 日韩精品青青久久久久久| 国产精品一二三区在线看|