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    氣相色譜-質(zhì)譜法測定土壤中多環(huán)芳烴及有機氯農(nóng)藥

    2020-05-15 02:59:42
    環(huán)境科學(xué)導(dǎo)刊 2020年2期
    關(guān)鍵詞:溶劑萃取有機氯硅藻土

    (紅河哈尼族彝族自治州環(huán)境監(jiān)測站,紅河 蒙自 661100)

    多環(huán)芳烴(Polycyclicaromatichydrocarbons,簡稱PAHs)是指由兩個或兩個以上苯環(huán)以線狀、角狀或簇狀排列的化合物[1]。它多數(shù)具有較大的共軛體系,因此,其化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,不易水解。有機氯農(nóng)藥(Organochlorine Pesticides,OCPs)是一類由人工合成的化學(xué)殺蟲劑,其蒸氣壓低,疏水性和毒性強,不易揮發(fā)且難降解,通過食物鏈作用或生物富集等積累,對人體和環(huán)境的破壞作用顯著[2]。

    土壤的組成成分較多,其有機污染物含量較少,濃度低,一般很難直接測定,所采集的土壤樣品需經(jīng)過處理以后才能夠進行分析測定。土壤樣品前處理包括待測物的提取、凈化和濃縮[3]。本文主要對土壤兩種前處理方法—超聲提取和快速溶劑萃取儀萃取方法進行對比優(yōu)化??焖偃軇┹腿x中使用的基質(zhì)分散劑:60目硅藻土,100目硅藻土。萃取溶劑:正己烷,丙酮,正己烷∶丙酮(1∶1)。研究了提取方法、基質(zhì)分散劑、萃取溶劑等對待測物的提取影響,以及弗羅里硅土柱凈化對待測物的回收率情況。針對土壤樣品,采用質(zhì)譜聯(lián)用的方法,同時測定土壤中16種多環(huán)芳烴及8種有機氯農(nóng)藥,并通過比較方法的回收率、精密度、準(zhǔn)確度、靈敏度、檢出限等指標(biāo)來確定其條件。

    1 材料與方法

    1.1 實驗儀器

    氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(GC-QQQ)7000C,美國安捷倫公司;快速溶劑萃取儀(APLE-3000),北京吉天儀器有限公司;定量濃縮儀(DRYVAP),美國Horizon公司;智能馬弗爐,長沙開元儀器股份有限公司;電光分析天平(BS 224S),德國賽多利斯;超聲雙頻清洗機,昆山舒美超聲儀器有限公司。

    1.2 材料和標(biāo)準(zhǔn)品

    1.3 實驗方法

    1.3.1 快速溶劑萃取儀

    選擇載氣壓力130psi;萃取池壓力1450psi;預(yù)熱時間30s;加熱和萃取時間300s;加熱溫度100℃;淋洗體積99%;氮吹時間120s;清洗和循環(huán)次數(shù)分別為1次和4次。

    1.3.2 色譜、質(zhì)譜條件(表2)

    1.4 標(biāo)準(zhǔn)曲線配制

    內(nèi)標(biāo)中間液:取10μL內(nèi)標(biāo)儲備液(2.0mg/mL)溶于1mL棕色樣品瓶,最終配得濃度為20μg/mL的內(nèi)標(biāo)中間液。

    替代物中間液:取10μL2-氟聯(lián)苯(2.0mg/mL)和對三聯(lián)苯-d14(2.0mg/mL)溶于1mL棕色樣品瓶,最終配得濃度為20μg/mL的替代物中間液。

    多環(huán)芳烴中間液標(biāo)液:取10μL多環(huán)芳烴標(biāo)準(zhǔn)液(2.0mg/mL)溶于1mL棕色樣品瓶,最終配得濃度為20μg/mL的多環(huán)芳烴中間液。

    有機氯農(nóng)藥中間液標(biāo)液:取10μL有機氯標(biāo)準(zhǔn)溶液(2.0mg/mL)溶于1mL棕色樣品瓶,最終配得濃度為20μg/mL的有機氯中間液。

    混合標(biāo)準(zhǔn)溶液:取10 μL的多環(huán)芳烴中間液和有機氯農(nóng)藥中間液溶于1mL棕色樣品瓶,最終配得濃度為200μg/L的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液。

    分別取2.5μL,5μL,10μL,25μL,50μL的多環(huán)芳烴中間液標(biāo)液、有機氯農(nóng)藥中間液標(biāo)液、替代物中間液標(biāo)液,加入10μL的內(nèi)標(biāo)中間液,用正己烷定容至1.0mL,得到濃度分別為50μg/L,100μg/L,200μg/L,500μg/L,1000μg/L的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液。標(biāo)液現(xiàn)配現(xiàn)用。

    表1 試劑及原料

    注:多環(huán)芳烴標(biāo)液:萘;苊烯;苊;芴; 菲;蒽;熒蒽;芘;苯并[a]蒽;屈; 苯并[b]熒蒽;苯并[k]熒蒽;苯并[a]芘;二苯并[a,h]蒽;苯并[g,h,i]苝; 茚并[1,2,3-cd]芘。有機氯農(nóng)藥標(biāo)液:Alpha-六六六; Bata-六六六; Gamma-六六六; Delta-六六六; P,P′-DDE;P,P′-DDD; O,P′-DDT;P,P′-DDT。內(nèi)標(biāo)儲備液:萘-d8;苊-d10;菲-d10;屈-d10;苝-d12。

    表2 色譜、質(zhì)譜條件

    1.5 樣品處理

    1.5.1 土壤待測物的提取

    稱取15.0000g土壤樣,5.0000g 60目硅藻土 (看土壤干濕情況,可適當(dāng)增加硅藻土含量,但一定要能全部裝入33mL萃取池內(nèi)),研磨,攪拌均勻,填入33mL萃取池,加入濃度為20μg/mL的替代物中間液10μL,蓋好蓋子,擰緊,上機萃取。

    1.5.2 凈化及濃縮

    第一次濃縮:將萃取完成后萃取瓶中的萃取液看萃取液情況,適當(dāng)加入無水硫酸鈉,以除去多余的水分,保證能夠正常過弗羅里硅土柱子。

    萃取瓶內(nèi)的萃取液全部轉(zhuǎn)移至定量濃縮杯里,同時用少量正己烷潤洗萃取瓶3次,潤洗液也全部轉(zhuǎn)移到定量濃縮杯里,將定量濃縮杯轉(zhuǎn)到定量濃縮儀,最終濃縮至3~5mL。

    預(yù)淋洗凈化小住(此步驟在第一次濃縮快要結(jié)束時進行):往弗羅里硅土小柱中加入少量無水硫酸鈉,按順序用二氯甲烷5mL潤洗弗羅里硅土小柱,再用正己烷5+5mL潤洗弗羅里硅土小柱(目的是最大程度除去干擾物)。

    凈化:將第一次濃縮的濃縮液過預(yù)淋洗過的弗羅里硅土小柱(上樣前弗羅里硅土小柱一定要保持濕潤,最好預(yù)淋洗剛結(jié)束就上樣),小柱下部接第二次的濃縮杯,依次用正己烷2mL洗脫3次、正己烷∶二氯甲烷(1∶1)5mL洗脫1次(將被測物質(zhì)洗脫下來)。收集全部濾液進行第二次濃縮。

    第二次濃縮定容:將收集的濾液轉(zhuǎn)到定量濃縮儀,濃縮至1.0mL, 加入內(nèi)標(biāo)中間液10μL,待上機檢測。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 提取方法及溶液的選擇

    從圖1中可以看出,提取方法為超聲提取時,在相同條件下,提取溶劑為正己烷,回收率為41.52%~79.53%;提取溶劑為丙酮時回收率為42.94%~83.51%;提取溶劑為正己烷∶丙酮(1∶1)時回收率為40.81%~101.71%。提取溶劑為正己烷∶丙酮(1∶1)時測定的物質(zhì)大部分回收率比其余兩種提取溶劑的回收率高,所以超聲提取法選擇溶劑為正己烷∶丙酮(1∶1)。

    從圖2中可以看出提取方法為快速溶劑萃取時,在相同條件下,提取溶劑為正己烷,回收率為46.94%~79.76%;提取溶劑為丙酮時回收率為57.6%~88.73%;提取溶劑為正己烷∶丙酮(1∶1)時回收率為57.56%~113.37%。提取溶劑為正己烷∶丙酮(1∶1)時測定的物質(zhì)大部分回收率比其余兩種提取溶劑的回收率高,所以快速溶劑萃取法選擇提取溶劑為正己烷∶丙酮(1∶1)。

    對比圖1、圖2,可以看出兩種提取方法中提取溶劑為正己烷∶丙酮(1∶1)時回收率高,但超聲提取相對于快速溶劑萃取其萃取效率低,且在實驗過程中,超聲提取法提取自動化低,容易導(dǎo)致三角燒瓶破碎,所以選擇快速溶劑萃取儀萃取,提取溶劑為正己烷∶丙酮(1∶1)。

    從圖3可以看出,基質(zhì)分散劑為60目硅藻土和100目硅藻土對提取回收率影響不大,但由于100目硅藻土相對60目硅藻土太細,有時在萃取過程中會出現(xiàn)堵塞管路的現(xiàn)象,導(dǎo)致萃取液體積不一致的情況。為避免因接受液體積引起誤差,實驗選擇60目硅藻土的分散劑。

    2.2 混合標(biāo)樣的色譜圖、定量離子、保留時間、標(biāo)準(zhǔn)曲線方程、相關(guān)系數(shù)及方法最小檢出限

    將配制好的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液進行分析,采集色譜圖,采用內(nèi)標(biāo)法定量,定容體積為1mL,進樣量為1.0μL,以各組分的峰面積(Y)對質(zhì)量濃度(X, μg/L)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。按空白樣取樣量(石英砂)為8.0000g,根據(jù)《HJ168-2010環(huán)境監(jiān)測 分析方法標(biāo)準(zhǔn)制修訂導(dǎo)則》[4]附錄A中檢出限計算公式(見附錄式B1)算出測定的24種組分的檢出限,最低檢出限的信號值為儀器信號噪音的3倍。

    表3 多環(huán)芳烴及有機氯農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)的定量離子和保留時間

    色譜峰:1.萘-D8;2.萘;3.2-氟聯(lián)苯;4.苊烯;5.苊-D10;6.苊;7.芴;8. Alpha-六六六;9. Bata-六六六;10. Gamma-六六六;11.菲-D10;12.菲;13.蒽;14. Delta-六六六;15.熒蒽;16芘;17.P,P′-DDE;18.對三聯(lián)苯-D14;19.P,P′-DDD;20.O,P′-DDT;20.P,P′-DDT;22.苯并(a)蒽;23.屈-D12;24.屈;25.苯并[b]熒蒽;26.苯并[k]熒蒽;27.苯并[a]芘;28.苝-D10;29.茚并[1,2,3-cd]芘;30.二苯并[a,h]蒽;31.苯并[g,h,i]苝

    圖4 混合標(biāo)準(zhǔn)溶液的色譜圖

    表4 標(biāo)準(zhǔn)曲線方程、相關(guān)系數(shù)及方法最小檢出限

    2.3 方法驗證結(jié)果

    從圖5可以看出,水稻田土壤添加回收率為52.46%~128.28%,一般農(nóng)田土壤1添加回收率為49.92%~95.06%,一般農(nóng)田土壤2添加回收率為67.72%~119.83%。從圖6可以看出,水稻田土壤精密度為1.05%~6.79%,一般農(nóng)田土壤1精密度為1.45%~6.82%,一般農(nóng)田土壤2精密度為1.89%~7.21%。所以,該方法的回收率為49.92%~128.28%,精密度為1.05%~7.21%。從圖5、 圖6可以看出含水分多,提取不完全,導(dǎo)致提取效率低,實驗室為了除去水分,增加除水過程,因前處理步驟多,目標(biāo)物在處理過程中的損失就多,進而導(dǎo)致整體的回收率偏低。水分含量較低的土壤得到的回收率較好。

    2.4 樣品測定結(jié)果

    從圖7中可以看出耕地、林地、茶葉地等均有少部分多環(huán)芳烴檢出,無有機氯農(nóng)藥檢出。根據(jù)《GB15618-1995土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》[5]中二級標(biāo)準(zhǔn)的限值要求,六六六、滴滴涕的限值為0.50mg/kg,本文中所測定4種土壤樣品六六六、滴滴涕均未檢出。

    3 結(jié)論

    本文通過研究確定土壤中多環(huán)芳烴及有機氯農(nóng)藥同時分析的方法,對比了超聲萃取和快速溶劑萃取儀兩種萃取方法及兩種不同目數(shù)土壤分散劑的回收率,最終確定了以快速溶劑萃取為基礎(chǔ),60目硅藻土作為基質(zhì)分散劑,并用丙酮∶正己烷(1∶1)作為萃取液,體積比為99%時萃取4次后,經(jīng)弗羅里硅土柱凈化,氣相色譜-三重四級桿質(zhì)譜的檢測方法。方法回收率為49.92%~128.28%,檢出限為0.00109~0.00651mg/kg,滿足實際分析要求。該方法具有簡便、快速的特點,縮短了前處理及分析時間,對于土壤中多環(huán)芳烴及有機氯農(nóng)藥檢測具有一定的借鑒作用。

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