天空輻射計(jì)觀測(cè)反演北京城區(qū)氣溶膠光學(xué)特性

楊先逸 車慧正 陳權(quán)亮 梁苑新

1)(成都信息工程大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院, 高原大氣與環(huán)境四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 成都 610225)2)(中國(guó)氣象科學(xué)研究院災(zāi)害天氣國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 中國(guó)氣象局大氣化學(xué)重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室， 北京 100081)

引 言

大氣氣溶膠可以通過(guò)散射和吸收太陽(yáng)輻射，影響地球的輻射收支，進(jìn)而對(duì)氣候變化產(chǎn)生影響[1]。此外氣溶膠粒子還可以作為云凝結(jié)核或冰核，不僅對(duì)云形成產(chǎn)生重要影響，也可以通過(guò)改變?cè)平Y(jié)構(gòu)和光學(xué)特性進(jìn)而影響云滴的大小和云的生命周期，間接影響氣候變化[2-4]。研究表明：大氣氣溶膠不僅影響全球和區(qū)域氣候變化，而且還會(huì)造成環(huán)境污染，對(duì)人類健康產(chǎn)生不良影響。盡管各國(guó)科學(xué)家針對(duì)氣溶膠進(jìn)行了多年研究，但氣溶膠的濃度變化和光學(xué)特性以及顯著的時(shí)空變化仍是當(dāng)前全球氣候變化評(píng)估和預(yù)測(cè)中不確定性的較大來(lái)源之一[5]。

地基觀測(cè)是一種較為有用且準(zhǔn)確的測(cè)量方法，雖然地面觀測(cè)手段在獲取氣溶膠空間分布方面不占優(yōu)勢(shì)，但其持續(xù)穩(wěn)定觀測(cè)獲得的原始數(shù)據(jù)和相對(duì)成熟的反演方法使其在氣溶膠觀測(cè)研究中占有重要地位[6]。AERONET (Aerosol Robotic Network) 是美國(guó)NASA (National Aeronautics and Space Administration) 在全球范圍內(nèi)建立的太陽(yáng)光度計(jì)觀測(cè)網(wǎng)絡(luò)，采用法國(guó)CIMEL公司生產(chǎn)的CE318型太陽(yáng)光度計(jì)，基于太陽(yáng)直接輻射和天空散射輻射反演氣溶膠光學(xué)特性參數(shù)[7-8]。CARSNET (China Aerosol Remote Sensing Network) 是中國(guó)氣象局建立的中國(guó)氣溶膠地基遙感監(jiān)測(cè)網(wǎng)，最初用于監(jiān)測(cè)沙塵暴，經(jīng)逐步完善后用于分析中國(guó)區(qū)域大氣氣溶膠光學(xué)特性的分布和變化特征[9-10]。PHOTONS (Pho- tométrie pour le Traitement Opérationnel de Normalisation Satellitaire) 是法國(guó)在歐洲和非洲地區(qū)建立的氣溶膠光學(xué)特性觀測(cè)網(wǎng)[11]。SKYNET(Skyrad Network)[12]采用日本PREDE公司生產(chǎn)的POM型天空輻射計(jì)，通過(guò)測(cè)量可見(jiàn)光到近紅外波段的太陽(yáng)直接輻射和天空散射輻射反演一系列氣溶膠特征參數(shù)[13-14], 該網(wǎng)絡(luò)主要位于亞洲和歐洲，致力于氣溶膠-云-輻射相互作用研究。歐洲地區(qū)也同樣建立了ESR(European Skynet Radiometer Net- work) 天空輻射計(jì)觀測(cè)站網(wǎng)用以研究歐洲地區(qū)氣溶膠光學(xué)特性[15-16]。

隨著經(jīng)濟(jì)的飛速發(fā)展，工業(yè)化和城市化進(jìn)程加速，我國(guó)已成為人為氣溶膠的主要源地之一，特別是在人口密集、經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的京津冀地區(qū)[17-19]。大氣氣溶膠光學(xué)特性除了受人口密度和人為因素影響外，還與沙塵、霧霾等特殊天氣條件密切相關(guān)[20]。車慧正等[21]發(fā)現(xiàn)北京城區(qū)氣溶膠粒子體積譜分布具有明顯城市氣溶膠譜分布特征。孫文文等[22]指出北京城區(qū)氣溶膠主要受到內(nèi)蒙古地區(qū)的沙塵及近海的海鹽顆粒物遠(yuǎn)距離輸送的影響，局地排放的氣溶膠顆粒物主要來(lái)自機(jī)動(dòng)車尾氣和工業(yè)排放。楊溯等[23]通過(guò)分析北京城區(qū)氣溶膠光學(xué)特性變化指出沙塵氣溶膠是該地區(qū)春季重要的氣溶膠類型。夏祥鰲等[6]指出除沙塵事件外，華北地區(qū)人為氣溶膠排放也是導(dǎo)致該地區(qū)大氣氣溶膠濃度偏大的重要原因。王玲等[24]利用CE318型太陽(yáng)光度計(jì)觀測(cè)數(shù)據(jù)反演北京城區(qū)大氣氣溶膠成分，發(fā)現(xiàn)霾和清潔天氣條件下氣溶膠成分差異顯著。顏鵬等[25]發(fā)現(xiàn)在京津地區(qū)氣溶膠光學(xué)特性受天氣過(guò)程影響很大。

本文利用2018年10月11日—2019年9月30日POM-02型天空輻射計(jì)觀測(cè)數(shù)據(jù)，反演北京城區(qū)氣溶膠光學(xué)特性，對(duì)了解實(shí)施污染防治后的北京城區(qū)氣溶膠光學(xué)特性變化特征具有重要意義。利用天空輻射計(jì)反演結(jié)果，結(jié)合氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)以及激光雷達(dá)數(shù)據(jù)多角度分析2019年1月北京城區(qū)一次典型污染事件，為進(jìn)一步認(rèn)識(shí)北京城區(qū)氣溶膠光學(xué)特性提供參考。

1 數(shù)據(jù)和方法

1.1 觀測(cè)簡(jiǎn)介

本文選取2018年10月11日—2019年9月30日為觀測(cè)時(shí)段(共355 d)，觀測(cè)儀器為日本PREDE公司生產(chǎn)的POM-02天空輻射計(jì)，架設(shè)在北京海淀區(qū)中國(guó)氣象科學(xué)研究院樓頂(39.933°N,116.317°E,105 m), 該站點(diǎn)位于北京西北三環(huán)以內(nèi)，為典型城市站點(diǎn)。天空輻射計(jì)可以自動(dòng)觀測(cè)可見(jiàn)光和近紅外波段的太陽(yáng)直接輻射和散射輻射，可視化半角度為1°。根據(jù)Nakajima等[13]反演方法，5個(gè)通道(400，500，670，870 nm和1020 nm)反演得到的氣溶膠光學(xué)特性包括氣溶膠光學(xué)厚度τ、單次散射反照率ω、粒子譜分布、?ngstr?m波長(zhǎng)指數(shù)α。觀測(cè)期間各月觀測(cè)樣本容量能夠滿足統(tǒng)計(jì)學(xué)分析要求。我國(guó)的PM2.5標(biāo)準(zhǔn)值為24 h平均濃度小于75 μg·m-3，依據(jù)此標(biāo)準(zhǔn)將觀測(cè)期間日平均PM2.5濃度大于75 μg·m-3作為污染天，分別統(tǒng)計(jì)了儀器各月有效觀測(cè)日數(shù)和有效觀測(cè)次數(shù)(有效觀測(cè)次數(shù)為經(jīng)過(guò)質(zhì)量控制后反演得到的數(shù)據(jù)量), 以及有效觀測(cè)中污染天數(shù)量和污染天有效觀測(cè)次數(shù)。

1.2 數(shù) 據(jù)

中分辨率成像光譜儀(moderate-resolution imaging spectroradio-meter，MODIS)數(shù)據(jù)來(lái)自美國(guó)國(guó)家航空航天局(https:∥ladsweb.modaps.eosdis.nasa.gov/search/)。逐小時(shí)顆粒物質(zhì)量濃度(PM2.5和PM10)數(shù)據(jù)來(lái)自北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測(cè)中心(http:∥www.bjmemc.com.cn/)官園站。地面氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)自國(guó)家氣象信息中心，包括風(fēng)向、風(fēng)速、溫度、降水量、水平能見(jiàn)度和相對(duì)濕度等要素。以上數(shù)據(jù)時(shí)段均為2018年10月—2019年9月。

基于拉曼-米激光雷達(dá)觀測(cè)得到氣溶膠消光系數(shù)和退偏振比數(shù)據(jù)，該儀器位于中國(guó)氣象局院內(nèi)，用于分析2019年1月9日00:00(北京時(shí)，下同)—14日23：00北京城區(qū)氣溶膠垂直分布變化。儀器存在160 m的探測(cè)盲區(qū)，垂直分辨率為7.50 m，觀測(cè)周期為5 min。

1.3 數(shù)據(jù)可靠性

目前獲取氣溶膠光學(xué)厚度數(shù)據(jù)主要途徑包括地基觀測(cè)和衛(wèi)星遙感手段，其中衛(wèi)星遙感具有覆蓋面廣、信息獲取方便等特點(diǎn)。毛節(jié)泰等[26]對(duì)比了2001年北京城區(qū)太陽(yáng)光度計(jì)觀測(cè)結(jié)果和MODIS光學(xué)產(chǎn)品，證實(shí)了MODIS反演氣溶膠光學(xué)特征的可靠性。許多學(xué)者利用MODIS衛(wèi)星反演的氣溶膠光學(xué)厚度進(jìn)行研究[27-30]。本文選用Aqua 10 km 氣溶膠光學(xué)厚度產(chǎn)品與天空輻射計(jì)觀測(cè)得到的氣溶膠光學(xué)厚度(τs)進(jìn)行對(duì)比，期望誤差采用±(0.05+20%τs)表示。由圖1可以看到，衛(wèi)星反演結(jié)果和地基觀測(cè)結(jié)果相比普遍偏高，約有52.94%的匹配點(diǎn)落入期望誤差范圍以內(nèi)，兩者相關(guān)系數(shù)為0.90(達(dá)到0.01顯著性水平)，均方根誤差為0.17，具有較好的一致性。衛(wèi)星氣溶膠光學(xué)厚度反演算法與植被覆蓋密切相關(guān)，而城市地區(qū)植被相對(duì)較少，導(dǎo)致反演結(jié)果出現(xiàn)偏差。

圖1 北京城區(qū)(39.933°N,116.317°E,105 m)天空輻射計(jì)觀測(cè)氣溶膠光學(xué)厚度與MODIS衛(wèi)星反演氣溶膠光學(xué)厚度對(duì)比(實(shí)線和虛線分別表示1:1線和期望誤差分界線)Fig.1 Comparison of the aerosol optical depth observed by skyradiometer and those of MODIS in Beijing(39.933°N,116.317°E,105 m)(solid and dashed lines denote one-one line and the expected error line,respectively)

2 氣溶膠光學(xué)特性

2.1 基于所有觀測(cè)結(jié)果的氣溶膠光學(xué)特性逐月變化

由圖2a可以看到，北京城區(qū)τ在不同季節(jié)存在一定差異。τ在春季、夏季、秋季、冬季平均值分別為0.55，0.58，0.47和0.49。春夏季τ較大，秋冬季τ較小，該結(jié)果與車慧正等[21]、楊溯等[23]研究結(jié)論一致。τ月平均值2—7月較大，其中全年最高值出現(xiàn)在6月，為0.71，其他月份τ相對(duì)較小，不超過(guò)0.50。本文利用天空輻射計(jì)得出北京城區(qū)500 nmω年平均值為0.93，與車慧正等[21]利用天空輻射計(jì)獲得的ω年平均值0.92相差0.01。同時(shí)略高于高中明等[31]利用太陽(yáng)光度計(jì)得到北京城區(qū)440 nm和675 nmω年平均值(分別為0.90和0.92)。由圖2b可以看到，北京城區(qū)ω平均值8月最高，為0.96；5月最低，為0.89。結(jié)果表明：北京城區(qū)夏季氣溶膠粒子散射能力較強(qiáng)，春季較弱。夏季ω平均值為0.95，春季為0.90。春季空氣中具有吸收性的沙塵、浮塵粒子較多，會(huì)導(dǎo)致ω值偏低[6,32]。由圖2c可以看到，α整體上在夏季(1.11)、秋季(1.09)較高，春季(0.89)、冬季(0.95)較低，說(shuō)明春季和冬季氣溶膠粒子粒徑較大，粗粒子占總粒子比例較高，夏季氣溶膠粒子粒徑較小，細(xì)粒子占總粒子比例較高。

圖2 2018年10月—2019年9月北京城區(qū)氣溶膠光學(xué)特性的逐月變化(a)500 nm氣溶膠光學(xué)厚度，(b)500 nm單次散射反照率，(c)440～870 nm ?ngstr?m波長(zhǎng)指數(shù)Fig.2 Monthly averaged variation in aerosol optical properties from skyradiometer measurements in Beijing from Oct 2018 to Sep 2019(a)aerosol optical depth at 500 nm, (b)single scattering albedo at 500 nm, (c)?ngstr?mm exponent at 440-870 nm

由圖3可以看到，北京城區(qū)氣溶膠粒子體積譜分布在每個(gè)月都呈典型的雙峰型分布特征，符合典型的城市氣溶膠分布特征。細(xì)模態(tài)粒子粒徑主要集中在0.17 μm左右，粗模態(tài)粒子粒徑主要集中在3.62～5.29 μm。整體看，不同月份的氣溶膠粒子體積譜分布存在明顯差異。4月粗模態(tài)粒子濃度顯著高于其他月份，這可能與沙塵事件影響有關(guān) (統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)2019年4月4—5日有沙塵天氣，其他月份沒(méi)有記錄)。細(xì)模態(tài)粒子濃度在6月最高，說(shuō)明氣溶膠細(xì)粒子數(shù)目明顯增多。細(xì)模態(tài)粒子粒徑在7月主要集中在0.25 μm，說(shuō)明夏季高溫高濕條件容易導(dǎo)致氣溶膠粒子吸濕增長(zhǎng)。8月細(xì)模態(tài)和粗模態(tài)氣溶膠粒子濃度均較小，這可能與降水過(guò)程帶來(lái)的濕清除效應(yīng)導(dǎo)致大氣中氣溶膠粒子減小有關(guān)。

為進(jìn)一步探討不同類型氣溶膠粒子的體積譜分布特征，結(jié)合ω和α對(duì)氣溶膠粒子進(jìn)行分類：Ⅰ類，細(xì)模態(tài)強(qiáng)吸收性(α>1.2，ω≤0.85)；Ⅱ類，混合型強(qiáng)吸收性(0.6<α≤1.2，ω≤0.85)；Ⅲ類，粗模態(tài)強(qiáng)吸收性(α≤0.6，ω≤0.85)；Ⅳ類，細(xì)模態(tài)中度吸收性(α>1.2，0.85<ω≤0.95)；Ⅴ類，混合型中度吸收性(0.6<α≤1.2，0.85<ω≤0.95)；Ⅵ類，粗模態(tài)中度吸收性(α≤0.6，0.85<ω≤0.95)；Ⅶ類，細(xì)模態(tài)弱吸收性(α>1.2，ω>0.95)；Ⅷ類，混合型弱吸收性(0.6<α≤1.2，ω>0.95)；Ⅸ類，粗模態(tài)弱吸收性(α≤0.6，ω>0.95)。結(jié)合圖4a、圖4b 和圖4c，可以看到隨著粗粒子所占比例的增加，粗模態(tài)粒子濃度也明顯增大，對(duì)應(yīng)細(xì)模態(tài)粒子濃度減小。同時(shí)，隨著氣溶膠粒子吸收性減弱，粗、細(xì)模態(tài)粒子濃度的變化幅度不大。該結(jié)果指出粗、細(xì)粒子比例會(huì)影響粒子體積譜分布，而粒子的吸收散射能力與其體積譜分布沒(méi)有必然聯(lián)系。北京城區(qū)細(xì)粒子占主導(dǎo)的粒子體積譜分布呈典型的雙峰型，粗、細(xì)模態(tài)粒子濃度大小相當(dāng)；混合型粒子體積譜分布呈雙峰型，粗模態(tài)粒子濃度大于細(xì)模態(tài)粒子濃度；粗粒子占主導(dǎo)的粒子體積譜分布呈單峰型，粗模態(tài)粒子粒徑主要集中在3.62 μm。

圖3 2018年10月—2019年9月北京城區(qū)粒子譜分布逐月變化Fig.3 Monthly averaged variation in volume size distribution from skyradiometer measurements in Beijing from Oct 2018 to Sep 2019

圖4 2018年10月—2019年9月北京城區(qū)不同氣溶膠類型的粒子譜分布(a)強(qiáng)吸收性粒子，(b)中度吸收性粒子，(c)弱吸收性粒子Fig.4 Volume size distribution of different aerosol types in Beijing from Oct 2018 to Sep 2019 (a)highly absorbing particles,(b)moderately absorbing particles,(c)weakly absorbing particles

2.2 污染與清潔天氣條件下氣溶膠光學(xué)特性對(duì)比

根據(jù)國(guó)家PM2.5污染分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，統(tǒng)計(jì)2018年10月11日—2019年9月30日各污染等級(jí)的實(shí)際日數(shù)和天空輻射計(jì)的有效觀測(cè)日數(shù)。如果出現(xiàn)云層較厚、降水、強(qiáng)沙塵暴等天氣現(xiàn)象，無(wú)法滿足天空輻射計(jì)的正常工作要求，導(dǎo)致缺測(cè)。由表1可以看到，基于PM2.5污染分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)比不同PM2.5污染等級(jí)下實(shí)際日數(shù)與儀器觀測(cè)日數(shù)的數(shù)目，發(fā)現(xiàn)天空輻射計(jì)在輕度、中度污染等級(jí)具有較好的觀測(cè)能力。2018年10月—2019年9月北京城區(qū)空氣質(zhì)量總體表現(xiàn)良好，實(shí)際日數(shù)中空氣質(zhì)量為優(yōu)的日數(shù)占總?cè)諗?shù)的48%，非污染日數(shù)比例超過(guò)83%，污染級(jí)別主要集中于輕度污染等級(jí)，輕度污染日數(shù)占總污染日數(shù)的62%，但距離世界衛(wèi)生組織PM2.5標(biāo)準(zhǔn)值還存在差距。

表1 2018年10月11日—2019年9月30日空氣質(zhì)量等級(jí)統(tǒng)計(jì)Table 1 Air quality rank statistics from 11 Oct 2018 to 30 Sep 2019

在污染天氣和清潔天氣條件下，2018年10月11日—2019年9月30日τ平均值分別為0.85和0.49，即污染天氣條件下氣溶膠粒子對(duì)光的削減能力強(qiáng)；ω平均值分別為0.96和0.92，即污染天氣條件下氣溶膠粒子的散射能力較強(qiáng)，污染天氣條件下ω月平均最高值出現(xiàn)在1月，清潔天氣條件下ω月平均最低值出現(xiàn)在3月；α平均值分別為0.97和1.01，冬季污染天氣和清潔天氣條件下，α分別為1.02 和0.91，春季污染天氣和清潔天氣條件下，α分別為0.87和0.90。上述分析表明：在污染天氣條件下，冬季北京城區(qū)以細(xì)粒子為主，春季以粗粒子為主，其原因主要是該地區(qū)冬季污染天氣類型以霾為主，而春季主要為沙塵所導(dǎo)致；PM2.5濃度平均值分別為107.22 μg·m-3和47.16 μg·m-3，污染天氣條件下PM2.5濃度月平均最高值出現(xiàn)在1月，為146.53 μg·m-3。

2.3 2019年1月北京重污染過(guò)程氣溶膠光學(xué)特性

根據(jù)2.2節(jié)分析可知，北京城區(qū)冬季污染天氣條件下PM2.5濃度最大，污染最為嚴(yán)重，很多學(xué)者也針對(duì)北京城區(qū)冬季污染事件進(jìn)行了研究[33-34]。本文將研究2019年1月北京城區(qū)冬季大氣污染狀況。由圖5可以看到，大氣污染狀況越嚴(yán)重，τ越大，PM2.5在空氣中含量越高。有效觀測(cè)日的τ日平均值與PM2.5濃度日變化趨勢(shì)大體一致。根據(jù)國(guó)家PM2.5超標(biāo)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)發(fā)現(xiàn)2019年1月10—14日北京城區(qū)PM2.5濃度持續(xù)處于高值期，最高日平均值達(dá)227.00 μg·m-3，τ均高于0.40，選取2019年1月8—15日(圖5陰影部分)的一次完整污染事件進(jìn)行分析。

圖6a為2019年1月8—15日北京大氣顆粒物濃度逐小時(shí)變化，PM2.5和PM10濃度變化趨勢(shì)基本相同。在污染天氣條件下，PM2.5和PM10濃度大小較為接近，說(shuō)明氣溶膠粒子中PM2.5占絕大部分，細(xì)粒子為主要大氣污染物。11日和12日晚，顆粒物濃度出現(xiàn)爆發(fā)性增長(zhǎng)，2019年1月12日21：00 PM2.5濃度高達(dá)589 μg·m-3，次日凌晨出現(xiàn)降低趨勢(shì)。由圖6b可見(jiàn)，能見(jiàn)度與相對(duì)濕度變化趨勢(shì)相反,相對(duì)濕度是能見(jiàn)度的主要影響因子之一[35]。污染天氣下相對(duì)濕度可達(dá)90%，對(duì)應(yīng)1月9—14日能見(jiàn)度日平均值較低。1月13日04：00能見(jiàn)度最低達(dá)到0.10 km，此時(shí)相對(duì)濕度較大，溫度偏低，有利于霧的形成，導(dǎo)致能見(jiàn)度進(jìn)一步降低。根據(jù)地表面風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)可知，1月11日風(fēng)速小于2 m·s-1, 污染物累積不易擴(kuò)散，顆粒物濃度增大，污染事件加重。13日風(fēng)速增大，擴(kuò)散條件得到改善，污染事件有所好轉(zhuǎn)。14—15日地面風(fēng)速較大，有利于污染物擴(kuò)散，污染事件結(jié)束。

表2為2019年1月8—15日北京城區(qū)不同波段τ日平均值，以500 nm為例分析污染事件中τ變化。由表2可以看到，τ隨波長(zhǎng)的增大而減小，表明氣溶膠粒子的消光性具有波長(zhǎng)選擇性。1月8日τ為0.10，天氣狀況良好，而9日τ上升到0.68，表明北京城區(qū)整體大氣消光性開(kāi)始增加，污染事件開(kāi)始。10日τ有所下降，又迅速上升至11日的0.89，近地面風(fēng)速較小，污染物不易擴(kuò)散導(dǎo)致污染加重。12日北京城區(qū)污染持續(xù)，τ高達(dá)0.71，相對(duì)濕度接近90%。由圖6a可知，1月12日18：00—13日07：00 PM2.5濃度均大于300 μg·m-3，是整個(gè)污染事件中最嚴(yán)重的時(shí)段。13日10：00—17：00，PM2.5濃度迅速下降至75 μg·m-3以下，受西北冷空氣的滲透，擴(kuò)散條件改善。14日由于相對(duì)濕度較大，導(dǎo)致氣溶膠吸濕增長(zhǎng)，消光能力增強(qiáng)，τ增加至0.59。15日擴(kuò)散條件增強(qiáng)，τ低至0.15，污染事件結(jié)束。

圖5 2019年1月北京城區(qū)500 nm氣溶膠光學(xué)厚度和PM2.5濃度日平均值變化(陰影部分代表污染事件)Fig.5 Daily averaged aerosol optical depth at 500 nm and PM2.5 in Beijing from 1 Jan to 31 Jan in 2019(the shaded denotes pollution period)

表3為2019年1月8—15日北京城區(qū)不同波段ω的日平均值，以500 nm為例分析污染事件中ω變化。1月8—10日ω呈上升趨勢(shì)，由0.93上升至0.99，表明氣溶膠粒子散射能力增強(qiáng)。1月11日ω下降至0.98，是由于當(dāng)日擴(kuò)散條件極差，吸收性氣溶膠(如黑碳?xì)馊苣z)累積所致。1月12日ω上升至0.99，是由于相對(duì)濕度偏高，氣溶膠粒子吸濕增長(zhǎng)使得半徑增大，散射能力增強(qiáng)。1月14日ω較高值同樣也受到氣溶膠粒子吸濕增長(zhǎng)影響。1月15日ω下降至0.84，表明大氣中具有強(qiáng)吸收能力的氣溶膠粒子增加。

圖7為2019年1月8—15日細(xì)、粗粒子占比的變化情況，表示α及細(xì)粒子與粗粒子的比例γ(PM2.5與PM10濃度之比)隨時(shí)間的變化趨勢(shì)。1月8—13日γ從0.37上升至0.92，處于平穩(wěn)上升階段，表明近地面氣溶膠細(xì)粒子逐漸增多。1月13—15日γ迅速下降， 15日γ低至0.17。污染期間α處于波動(dòng)變化趨勢(shì)，1月9日α降低至0.82，粗粒子數(shù)量增多。1月10日α增加至1.09，說(shuō)明此時(shí)大氣中細(xì)粒子比例增加。1月11日α為0.91，是由于低風(fēng)速產(chǎn)生的不利擴(kuò)散條件導(dǎo)致氣溶膠粒子累積，使粗粒子數(shù)量也同時(shí)增加。1月12日α為1.16，此時(shí)相對(duì)濕度迅速升高，細(xì)粒子開(kāi)始吸濕增長(zhǎng)，從污染累積階段逐漸進(jìn)入污染爆發(fā)階段。1月14—15日α由1.00減小至0.45，該時(shí)期氣溶膠細(xì)粒子占比顯著降低，粗粒子占比較大。

圖6 2019年1月8—15日顆粒物濃度和氣象要素變化(a)PM2.5與PM10濃度變化,(b)能見(jiàn)度與相對(duì)濕度變化Fig.6 Temporal variation of particulate concentration and meteorological elements from 8 Jan to 15 Jan in 2019(a)PM2.5 and PM10,(b)visibility and relative humidity

表2 2019年1月8—15日氣溶膠光學(xué)厚度統(tǒng)計(jì)Table 2 Statistics of aerosol optical depth from 8 Jan to 15 Jan in 2019

表3 2019年1月8—15日單次散射反照率統(tǒng)計(jì)Table 3 Statistics of single scattering albedo from 8 Jan to 15 Jan in 2019

圖7 2019年1月8—15日北京城區(qū)?ngstr?m波長(zhǎng)指數(shù)逐日變化Fig.7 Daily averaged variation of ?ngstr?m exponent from skyradiometer in Beijing from 8 Jan to 15 Jan in 2019

由圖8可以看到，1月8日氣溶膠粒子體積濃度都非常低。1月9日污染天氣條件下，體積譜呈雙峰分布，其中粗模態(tài)粒子體積濃度大約是細(xì)模態(tài)粒子體積濃度的4倍。1月10日仍為雙峰分布，但粗、細(xì)模態(tài)粒子體積濃度相當(dāng)，細(xì)模態(tài)氣溶膠粒子半徑主要集中在0.17 μm，粗模態(tài)粒子半徑主要集中在3.62 μm。1月11日為雙峰分布，而粗模態(tài)粒子體積濃度爆發(fā)性增長(zhǎng)到0.23 μm3·μm-2，細(xì)模態(tài)粒子體積濃度也增長(zhǎng)到0.07 μm3·μm-2，這是由于污染累積階段不利的擴(kuò)散條件導(dǎo)致。1月12日呈三峰型分布特征，其中粒子半徑主要集中在0.17 μm、1.69 μm 和5.29 μm。該結(jié)果表明在高相對(duì)濕度的條件下，氣溶膠粒子易吸濕增長(zhǎng)，使得半徑逐漸增大。1月14日呈雙峰分布特征，吸濕增長(zhǎng)同樣導(dǎo)致氣溶膠粒子半徑增大，細(xì)模態(tài)粒子半徑主要集中在0.17～0.25 μm，粗模態(tài)粒子半徑主要集中在5.29 μm。1月15日呈單峰型分布，細(xì)模態(tài)粒子占比非常少，粗模態(tài)粒子半徑集中在5.29 μm左右，峰值半徑對(duì)應(yīng)的體積濃度高達(dá)0.15 μm3·μm-2。該結(jié)論表明：1月15日氣溶膠粗粒子和細(xì)粒子比例嚴(yán)重失調(diào)，與1月15日α異常偏小相對(duì)應(yīng)。

圖9為2019年1月9—14日一次典型北京冬季污染事件過(guò)程中基于激光雷達(dá)觀測(cè)得到的532 nm 氣溶膠消光系數(shù)及退偏振比分布，可以看到，1月9日00:00在0.5 km高度附近出現(xiàn)氣溶膠消光層，消光系數(shù)增大，粒子退偏振比也有所增加。11：00 在1.5 km 高度以下消光系數(shù)大于0.40 km-1, 退偏振比為0.05～0.10；在3.5～5.0 km 高度消光系數(shù)大于0.75 km-1,退偏振比小于0.10,可能是云層的影響。1月9日18：00—10日04：00，1.5～3.0 km高度消光系數(shù)變化范圍為0.30～0.90 km-1，退偏振比小于0.10,該區(qū)域可能為云和氣溶膠共存。此后，氣溶膠消光層高度出現(xiàn)下降并擴(kuò)散，消光系數(shù)高值區(qū)(大于0.60 km-1)呈帶狀緊貼近地面，近地面污染事件發(fā)生。1月11日00:00在2.5 km高度以上區(qū)域的消光系數(shù)大于0.45 km-1，退偏振比大于0.25，可能是不規(guī)則冰晶粒子組成的冰云影響。1月11日消光系數(shù)逐漸增大，達(dá)0.99 km-1以上，退偏振比無(wú)明顯變化，氣溶膠粒子濃度不斷增大，處于污染物累積階段。1月11日19：00氣溶膠消光層開(kāi)始降低，近地面消光系數(shù)可達(dá)0.90 km-1以上，氣溶膠粒子濃度顯著增加，進(jìn)入污染爆發(fā)階段。1月12日氣溶膠消光系數(shù)維持在高值范圍，退偏振比穩(wěn)定在1.0 km以內(nèi)。直到1月13日凌晨，消光系數(shù)迅速減小。在1月13日10：00在0.5 km高度附近出現(xiàn)氣溶膠消光帶(退偏振比大于0.20，消光系數(shù)小于0.30 km-1)，由于近地面風(fēng)速較大導(dǎo)致地面揚(yáng)塵。1月13日18：00消光系數(shù)在0.5 km高度附近迅速增大至0.90 km-1以上，退偏振比小于0.10，說(shuō)明北京城區(qū)再次受到氣溶膠污染。1月14日19：00受到強(qiáng)西北風(fēng)的影響，風(fēng)速增大有利于污染物擴(kuò)散，消光系數(shù)迅速減小，另外西北風(fēng)有利于將西北地區(qū)的沙塵粒子輸送到北京，造成非球形粒子增多，因此，在1.5 km高度處退偏振比明顯增加。

圖8 2019年1月8—15日北京城區(qū)粒子譜分布變化Fig.8 Averaged volume size from skyradiometer in Beijing from 8 Jan to 15 Jan in 2019

圖9 2019年1月9—14日北京城區(qū)532 nm氣溶膠消光系數(shù)(a)和退偏振比(b)分布Fig.9 Temporal and spatial distribution of extinction coefficient(a) and the depolarization ratio(b) at 532 nm in Beijing from 9 Jan to 14 Jan in 2019

3 結(jié) 論

通過(guò)2018年10月—2019年9月天空輻射計(jì)連續(xù)觀測(cè)數(shù)據(jù)，反演得到北京城區(qū)氣溶膠光學(xué)特性參數(shù)包括τ，ω，α和粒子譜分布特征，結(jié)合激光雷達(dá)重點(diǎn)分析了2019年1月一次典型污染事件過(guò)程中氣溶膠光學(xué)特性變化及其與氣象條件的相互聯(lián)系。分析結(jié)果表明：

1) 北京城區(qū)氣溶膠光學(xué)厚度春夏季較大，秋冬季節(jié)較小；夏季氣溶膠散射能力強(qiáng)，春季較弱；春冬季粗粒子較多，夏季細(xì)粒子較多。氣溶膠粒子體積譜呈雙峰型分布，粗、細(xì)粒子比會(huì)影響體積譜分布，而粒子的吸收、散射能力對(duì)體積譜分布影響不顯著。

2) 污染天氣條件下PM2.5濃度是清潔天氣下PM2.5濃度平均值的2.27倍；污染天氣和清潔天氣條件下氣溶膠光學(xué)厚度平均值分別為0.85和0.49；氣溶膠粒子在污染天氣下具有更強(qiáng)的散射能力。受冬季霾污染和春季沙塵事件影響，冬季污染天氣條件下細(xì)粒子更多，春季污染天氣條件下粗粒子更多。

3) 分析2019年1月8—15日一次典型污染事件，低風(fēng)速、高濕度等不利氣象條件、氣溶膠吸濕增長(zhǎng)和二次轉(zhuǎn)化、污染物局地排放及區(qū)域輸送共同導(dǎo)致嚴(yán)重污染事件的發(fā)生。