甲烷層流和湍流預混火焰OH*和CH*的化學發(fā)光特性

劉 瑤，譚建國，高政旺

國防科技大學空天科學學院，湖南 長沙 410073

引 言

燃燒中的化學發(fā)光，是指受化學反應激發(fā)而產(chǎn)生的激發(fā)態(tài)自由基，向基態(tài)躍遷時輻射出特定頻率光子的現(xiàn)象。 在甲烷火焰中，激發(fā)態(tài)自由基主要輻射波長為308 nm(OH*)和431 nm(CH*)。 OH*的形成主要有R1—R3三條途徑，Gaydon等[1]提出碳氫火焰中R1是產(chǎn)生OH*的主要化學途徑； 氫氣火焰中OH*的產(chǎn)生途徑則主要為三體碰撞反應R2[2]。 何磊等[3]發(fā)現(xiàn)，OH*在甲烷擴散火焰中有兩個分布區(qū)，分別由R1和R2產(chǎn)生，且氧化劑中O2含量低時(如空氣)，R1是主要途徑； 含量高時，R2起主導作用。 另外，火焰溫度高于2 800 K時，熱激發(fā)反應R3成為主導途徑[4]。 對于CH*，R4一般被認為是主導反應[5-6]。 Elsamra等[7]研究表明，在貧燃的高溫火焰中，R5的貢獻更大，并一定程度上抑制了R4反應的進行。 在CH*的生成中熱激發(fā)途徑R6也同樣存在[8]。

CH+O2→CO+OH*

R1

H+O+M→OH*+M

R2

OH+M→OH*+M

R3

C2H+O→CO+CH*

R4

C2H+O2→CO2+CH*

R5

CH+M→CH*+M

R6

當量比φ是燃燒過程中的重要參數(shù)，在預混火焰中利用OH*和CH*的峰值比來對其進行表征已有了不少研究[9-10]，Hardalupas等的工作[11-12]尤為突出，他們通過不同機理的數(shù)值模擬表明OH*和CH*的濃度比φ與始終保持單調關系。 但是，大部分研究都是圍繞層流火焰來進行，且未研究速度的影響，關于湍流火焰中化學發(fā)光特性的研究還相對較少。

以甲烷/空氣射流預混火焰為研究對象，分析了不同射流速度(u)時，火焰分別處于層流和湍流狀態(tài)時OH*和CH*的化學發(fā)光特性，考察了對二者輻射分布的影響，得到了火焰流動狀態(tài)的判斷依據(jù)，提出了考慮利用u的化學發(fā)光定量表征φ的關系式，為后續(xù)湍流火焰的化學發(fā)光研究提供有效的參考。

1 實驗部分

1.1 燃燒系統(tǒng)和實驗工況

設計的伴燃射流燃燒器如圖1所示，主要由內預混腔、外預混腔、中心射流噴嘴、平面伴燃爐盤、穩(wěn)流阻火隔板及其他零配件構成。 為防止冷空氣的摻混，在射流噴嘴周圍布置多孔平面爐盤，產(chǎn)生穩(wěn)定的平面火焰構造高溫區(qū)域，以維持射流火焰的穩(wěn)定燃燒。 射流噴嘴出口直徑為1.5 mm，入口直徑為4 mm，且出口平面比平面爐盤高1 mm，以減小伴燃火焰對中心火焰的影響。 內外預混腔高度分別為170和150 mm，整體尺寸較大，可以使燃料與氧化劑充分混合，同時保證預混燃氣的充足供應。

實驗以甲烷為燃料，空氣為氧化劑，組成兩組預混氣分別通入內、外預混腔，流經(jīng)穩(wěn)流阻火隔板消除不均勻性后，再分別通向射流噴嘴和平面爐盤，點火后即形成中心射流火焰和伴燃平面火焰。 為盡可能減少影響，伴燃平面火焰條件保持不變，出口速度為0.1 m·s-1，當量比φ為0.9。 射流火焰包括層流和湍流兩種狀態(tài)，考察φ和Re對化學發(fā)光的影響，典型實驗工況如表1所示，SLM代表標況下的L·min-1。 甲烷臨界Re在3 000左右[13]，認為工況1—8為層流，工況9—16為湍流狀態(tài)。φ和射流雷諾數(shù)Re分別由式(1)和式(2)得到

(1)

式中，(A/F)s為化學當量空燃比，A/F為實際空燃比，VCH4為甲烷體積流量，Vair為空氣體積流量。

(2)

式中，ρ為預混氣密度，d為射流噴嘴出口直徑，μ為動力粘度。

圖1 伴燃射流燃燒器示意圖

1.2 化學發(fā)光測量

獲取火焰化學發(fā)光的測量系統(tǒng)，主要由兩臺ICCD相機、鏡頭、濾波片、計算機和相應控制裝置組成，如圖2。 實驗時，兩臺ICCD相機對稱放置，分別對OH*和CH*進行拍攝，曝光時間設定為2 ms，增益值為800。 對于OH*，在紫外鏡頭前加裝中心波長為310nm的濾波片(Edmund Optics，型號34980)； 對于CH*，加裝中心波長為430 nm的濾波片(Edmund Optics，型號65198)。 圖像分辨率為2 060×2 056，像素點大小為54.3 μm。

表1 實驗工況

拍攝時，先點燃平面火焰采集背景圖像，再點燃中心火焰獲得完整圖像，而后減去背景并進行中值濾波處理，即可消除伴燃火焰的影響，得到中心射流火焰的化學發(fā)光圖像。 對每種工況拍攝100幅圖像，利用Matlab對其灰度值取平均值，以得到時均的火焰形態(tài)進行分析。

圖2 化學發(fā)光測量系統(tǒng)

2 結果和討論

2.1 OH*和CH*的分布特征

通過檢測火焰中自由基的輻射區(qū)域，可以確定化學反應區(qū)的位置，進而對火焰結構進行表征。 圖3(a)和(b)分別為工況4和工況12時，OH*和CH*的化學發(fā)光圖像。 層流時，OH*的整體分布要明顯高于CH*，核心反應區(qū)集中于火焰下游，峰值位置接近于火焰高度； CH*則主要分布于火焰的中下游，峰值大于OH*，且核心反應區(qū)域也明顯大于OH*。 湍流時，由于混合的增強，二者高度都有明顯增長，但差距明顯縮小，分布趨向于近似。

為便于后續(xù)分析，定義軸向峰值P、峰值位置yp、分布高度h和強反應區(qū)占比s四個參數(shù)。 如圖3所示，y表示火焰軸向高度，I為發(fā)光強度，白色實線為沿火焰軸向的OH*的歸一化發(fā)光強度分布，yp即峰值所在的高度，如式(3)，其中index代表取相應的坐標值。 由于在P前后曲線分別單調變化，定義軸向強度沿高度下降為20%P時的位置(圖中紅點)為h，如式(4)所示，max表示取最大值。 定義s為光強較高的區(qū)域占整個發(fā)光區(qū)的比值，如式(5)，n1為大于80%P的像素點數(shù)，n2為大于20%P的像素點數(shù)。

yp=index(P)

(3)

h=max(index(0.2P))

(4)

s=n1/n2

(5)

圖3 OH*(Ⅰ)和CH*(Ⅱ)分布，yp和h定義示意圖

2.2 層流和湍流狀態(tài)下的不同特性

為較全面地討論湍流對OH*和CH*輻射特性的影響，對不同u時h，yp，s，P隨φ的變化進行了研究(工況1—工況16)，如圖4所示，其中實線代表層流時的變化，虛線代表湍流。

圖4 不同u時OH*和CH*的h (a)，yp (b)，s (c)，P (d)隨φ的變化

圖4(a)展示了不同u時OH*和CH*的h隨φ的變化。 同一流速下的OH*和CH*的h均隨φ增加而增大； 且CH*始終小于OH*。 需要指出，層流和湍流狀態(tài)時，h的增長趨勢明顯不同，湍流時相對平緩，且OH*和CH*的分布趨于一致，這與圖3的結論一致。 分析認為是湍流大大增強了流動的混合，φ對h的影響被削弱。

yp反映主導反應的位置所在，其隨φ的變化如圖4(b)所示。 總體而言，yp與h的變化趨勢相同： 不同流速時，均隨φ增大，且湍流時較為平緩。 這反映出熱激發(fā)途徑R3和R6沒有產(chǎn)生明顯影響，OH*和CH*的主導生成反應未發(fā)生改變。

由圖4(c)可以看出，層流時s隨φ呈下降趨勢，湍流時則呈上升趨勢，在CH*的變化中體現(xiàn)得尤為明顯。 有趣的是，貧燃狀態(tài)下，無論是OH*還是CH*，層流時的s都遠大于湍流，富燃時則正好相反。 這表明，湍流和燃燒的相互作用使得火焰鋒褶皺、拓寬，從而增大了接觸面積和混合程度，對貧燃燃燒反應起抑制作用，而富燃時更多外界空氣的卷入則使得反應增強。

同樣湍流對軸向峰值P的變化也有很大影響。 如圖4(d)所示，層流時，OH*和CH*的P都是先增長后降低，不同之處在于OH*的轉折點為φ=0.8，而CH*為φ=1.0； 而湍流時，P隨φ單調遞增，CH*的變化尤為顯著。 可以認為P隨φ先增大后減小時火焰為層流，單調遞增時火焰為湍流。

如前文所述，雖然化學發(fā)光對當量比的表征已屢見不鮮，但大多數(shù)研究對不同的u需要分別提出相應的擬合關系式。 圖5展示了不同u時OH*和CH*的峰值比POH*/PCH*隨φ變化的擬合結果，四條曲線的變化趨勢一致，傾斜程度與u相關； 且不同流速下的變化曲線交于(0.766, 0.929)這一點。 以u和φ為自變量，以測得的POH*/PCH*為因變量，以(0.766, 0.929)為固定點，利用非線性最小二乘法得到了相關系數(shù)R2=0.98的關系式

POH*/PCH*=0.929exp[(φ-0.766)(0.049 7u-3.68)]

(6)

將φ和u代入，利用此式計算的峰值比與測量結果的誤差不超過10%。 基于式(6)，可以在u已知時，利用化學發(fā)光結果預測φ； 同理，已知φ時也可以對u進行預測。

圖5 不同u時POH*/PCH*隨φ的變化

3 結 論

以甲烷/空氣射流預混火焰為研究對象，重點考察了層流和湍流狀態(tài)下OH*和CH*化學發(fā)光的不同特性，對u和φ的影響進行了討論。 結果表明：

(1)湍流對混合的增強影響了OH*和CH*的分布形態(tài)： 層流時，OH*的整體分布明顯高于CH*，核心反應區(qū)集中于火焰下游，yp高于CH*； CH*則主要分布于火焰的中下游，P大于OH*。 湍流時二者的h，yp，核心反應區(qū)都比較接近。

(2)湍流的作用削弱了φ的影響，隨φ增大，不同u時OH*和CH*的h和yp都單調遞增，但湍流的增長趨勢要比層流的平緩得多。yp與h的同步變化一定程度上體現(xiàn)OH*和CH*的主導生成反應保持不變，即未受熱激發(fā)途徑影響。

(3)湍流對貧燃時的燃燒反應起抑制作用，在富燃時起促進作用： 層流和湍流時的s隨φ的變化趨勢完全不同，隨φ增大，層流時CH*的s從0.15降到0.05以下，湍流時則由0.05升到0.1。

(4)峰值P的變化可以用來判斷火焰的流動狀態(tài)：P隨φ的增大先增后減，火焰為層流狀態(tài)； 單調遞增時則可認為是湍流狀態(tài)。

(5)得到了不同u時利用OH*和CH*峰值比來表征φ的統(tǒng)一關系式。 可以利用已知的u和POH*/PCH*預測φ，也可以利用φ和POH*/PCH*來判斷u。 但此關系式僅限于本研究的實驗工況范圍，是否具有普適性還需進一步研究。