四川盆地最大混合層厚度與大氣污染物濃度的關(guān)系

張崢子，馮鑫媛，危詩敏,2

(1.成都信息工程大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院/高原大氣與環(huán)境四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，成都 610225；2.安徽省黃山市黟縣氣象局，黃山 245021)

引言

隨著城市化進(jìn)程的推進(jìn)，四川盆地的川渝城市群已經(jīng)成為我國四大霧霾帶之一，污染問題不容忽視。大氣中污染物的輸送和擴(kuò)散高度依賴于行星邊界層條件，而混合層厚度是邊界層的重要特征[1]。

當(dāng)大氣邊界層處于中性或者不穩(wěn)定時(shí)，邊界層內(nèi)上下層之間產(chǎn)生強(qiáng)烈的動(dòng)量、熱量或物質(zhì)交換，出現(xiàn)這一現(xiàn)象的氣層就是混合層[1]。關(guān)于大氣混合層的研究開始于上世紀(jì)80年代，至今已經(jīng)有了許多研究成果。國內(nèi)外學(xué)者提出了眾多計(jì)算混合層厚度的方法，其中最常用的是參數(shù)化方法，主要包括國標(biāo)法、干絕熱曲線法[2，3]、羅氏法和聯(lián)合頻率法。此外，利用數(shù)值模式模擬混合層的變化特征也被廣泛使用。近年來，還有研究者利用地面遙測儀器(激光雷達(dá)、多普勒雷達(dá)、風(fēng)譜雷達(dá)等)獲取混合層中各種氣象要素及化學(xué)物質(zhì)的分布，再利用這些數(shù)據(jù)計(jì)算混合層厚度[1，4-7]。例如從光學(xué)吸收光譜得到NO2數(shù)據(jù)或混合層頂附近消光系數(shù)的垂直變化特征，可以快速得到混合層厚度。

混合層的基本特征統(tǒng)計(jì)是大氣邊界層研究領(lǐng)域經(jīng)久不衰的話題之一，研究者對北京、烏魯木齊、青島、蘭州等地區(qū)大氣混合層厚度的變化特征及影響因子進(jìn)行了分析[8-11]。結(jié)果表明混合層厚度在一天內(nèi)最大值一般出現(xiàn)在午后(北京時(shí)間14:00左右)，最小值出現(xiàn)在夜間(23:00至05:00)；季節(jié)分布特征通常表現(xiàn)為夏季最大、冬季最??；高海拔地區(qū)混合層厚度相對較大且變化幅度大，而低海拔地區(qū)則相反。影響因素分析顯示輻射、風(fēng)速和大氣穩(wěn)定度是影響大氣混合層厚度的主要因素；逆溫層厚度、海拔高度也會(huì)對混合層厚度產(chǎn)生影響。

最大混合層厚度表征大氣污染物在垂直方向上擴(kuò)散和稀釋的最大高度，有研究者根據(jù)最大混合層厚度來探討其對大氣污染物濃度產(chǎn)生的影響。結(jié)果表明最大混合層厚度對污染物垂直方向上的擴(kuò)散影響不可忽視[12-14]，最大混合層厚度與大氣污染物濃度的相關(guān)性明顯，與不同污染物的相關(guān)程度有較大差異。關(guān)于四川盆地混合層的相關(guān)研究大多僅局限于成都市，而很少涉及到盆地其他城市。周燕秋等[15]用多種方法計(jì)算了成都2004～2013年的混合層厚度，發(fā)現(xiàn)成都市混合層厚度年際變化整體呈下降趨勢；趙婉露等[14]發(fā)現(xiàn)冬季四川盆地最大混合層厚度與污染物濃度的相關(guān)性較其他季節(jié)更為明顯。

近年來，川渝城市群已經(jīng)成為我國西南的經(jīng)濟(jì)、科技、文化中心，是我國經(jīng)濟(jì)的重要支撐點(diǎn)之一[16]。隨著城市化發(fā)展，加之四川盆地的地形、天氣氣候特征等因素的影響，川渝城市群的空氣污染愈發(fā)嚴(yán)重[17]。故本文以四川盆地城市群為研究對象，探究日最大混合層厚度(Maximum mixing depth，MMD)的特征及其與城市空氣污染之間的關(guān)系，以期為環(huán)境與經(jīng)濟(jì)的協(xié)調(diào)發(fā)展提供科學(xué)依據(jù)。

1 資料與方法

1.1 資料來源

四川盆地設(shè)有高空氣象觀測站的城市共有4個(gè)，包括成都市溫江站(56187)、宜賓市宜賓站(56492)、達(dá)州市達(dá)川站(57328)和重慶市沙坪壩站(57516)。測站地理位置如圖1所示。本文選用了2015～2018年這4個(gè)氣象站的探空觀測數(shù)據(jù)和每日地面最高氣溫?cái)?shù)據(jù)，以及同期AQI及6種主要污染物(SO2、NO2、CO、O3、PM2.5、PM10)逐小時(shí)質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)。探空數(shù)據(jù)來源于高空氣象觀測站每日08時(shí)(北京時(shí))的探測結(jié)果；每日地面最高氣溫來源于中國地面氣候資料日值數(shù)據(jù)集(V3.0)(http://data.cma.cn)；污染數(shù)據(jù)來自于國家生態(tài)環(huán)境保護(hù)部網(wǎng)站發(fā)布的2015～2018年空氣質(zhì)量日報(bào)和小時(shí)報(bào)資料。

1.2 計(jì)算方法

本文采用“逐步逼近法”計(jì)算日最大混合層厚度(Maximum mixing depth，MMD)，該方法是王式功等[18]基于干絕熱曲線[2,3]法提出的，這里的混合層厚度定義為混合層頂距離地面的高度。大氣混合層厚度通常在午后達(dá)到一天中的最大值。因?yàn)槲绾蟮乇頊囟葹橐惶熘凶罡?，熱力湍流?qiáng)，導(dǎo)致大氣不穩(wěn)定度增加，故混合層厚度較大。干絕熱曲線法是將測站每日08時(shí)(北京時(shí)，下同)的實(shí)際溫度層結(jié)曲線與由午后(14時(shí))的地面最高氣溫作出的干絕熱線相交，該交點(diǎn)的高度與測站海拔高度的差值就是日最大混合層厚度。

逐步逼近法即是對干絕熱曲線法中的交點(diǎn)處高度值的計(jì)算給出了實(shí)際可操作的方法。由于我國南方城市MMD一般不超過2500m，故從地面開始直到地面以上2500m每隔5m取一高度值，將各高度在14時(shí)的干絕熱曲線上對應(yīng)的溫度值與該高度上08時(shí)實(shí)際觀測到的氣溫值對應(yīng)相減，得到一組差值，其中絕對值最小者對應(yīng)的高度值與測站海拔高度值相減便得到了所求的MMD。

2 混合層厚度變化特征

2.1 頻數(shù)分布

2015～2018年成都、宜賓、達(dá)州、重慶4城市MMD的年平均值相當(dāng)，分別為1190m、1291m、1260m和1221m；中位數(shù)分別為1180m、1300m、1210m和1140m。年際變化趨勢不明顯。成都、宜賓MMD 4年的中位數(shù)和平均值很接近，表明極端值較少，分布比較集中；而達(dá)州、重慶中位數(shù)和平均值相差較大，則表示有相當(dāng)比例的極端大值和極端小值。

平均值和中位數(shù)對數(shù)據(jù)特征的說明不夠全面，統(tǒng)計(jì)特征可能會(huì)被掩蓋，為了研究四川盆地MMD在各個(gè)厚度層次的分布特征，本文以200m為間隔將MMD分布范圍分為13個(gè)區(qū)間，對MMD的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了頻數(shù)的統(tǒng)計(jì)分析。

結(jié)果顯示四川盆地每日平均MMD在不同厚度區(qū)間的頻率分布有較為明顯的規(guī)律性，大致呈單峰型分布(圖2)，其中MMD為401～2000m的占比超過70%，即盆地平均MMD大部分分布在該區(qū)間，尤其集中分布在401～1400m，占52%；低于200m的最少，僅為1.5%；超過2200m的僅占7.5%。

各城市MMD的頻率分布還存在一定的差異(圖3)。成都和宜賓的頻率分布趨勢相似(圖3a、3b)，MMD在各個(gè)厚度區(qū)間頻率大致呈正態(tài)分布，在601～1600m范圍內(nèi)的較多(占比均為53%)，>2000m的很少，MMD為1001～1200m(成都)和1201～1400m(宜賓)的出現(xiàn)頻率最高。達(dá)州的MMD在各個(gè)區(qū)間內(nèi)分布較為均勻(圖3c)，201～1400m范圍內(nèi)的相對較多(占58%)，與其它城市不同的是，達(dá)州MMD超過2000m的也占有一定的比例(19%)。重慶的頻率分布趨勢(圖3d)則不然，明顯向低值一方傾斜，MMD為401～600m的最多，之后出現(xiàn)頻率隨高度逐漸降低，大部分不超過1600m(占71%)。

四城市MMD頻率分布圖顯示達(dá)州MMD分布區(qū)間較廣，沒有明顯集中區(qū)(圖3c)；而成都、宜賓、重慶則有明顯的集中區(qū)，其中成都、宜賓大致向中值靠近(圖3a，3b)，而重慶則向低值一側(cè)傾斜(圖3d)。

2.2 季節(jié)變化

四川盆地日最大混合層厚度(MMD)季節(jié)變化整體呈現(xiàn)春夏高、秋冬低的特點(diǎn)(圖4)。其中，成都、宜賓MMD的季節(jié)變化類特征相近，平均值春季最高，分別為1492m和1600m；秋季最低，分別為968m和1003m。而達(dá)州、重慶則夏季最高，分別為1718m和1647m；冬季最低，分別為892m和922m。可以看出，四城市中達(dá)州季節(jié)差異最為明顯，夏季和冬季平均MMD差值達(dá)826m。達(dá)州、重慶地形以丘陵、山地為主要特征，成都和宜賓的則以平原為主要特征，下墊面特征可能是造成各城市MMD季節(jié)變化特征存在一定差異的原因。

吳祖常等[19]研究發(fā)現(xiàn)我國各地MMD呈現(xiàn)西高東低的地理分布特征，即我國地勢第一級階梯的青藏高原地區(qū)年平均MMD最高，在2000m以上；其次是黃土高原、云貴高原等第二級階梯地區(qū)，年平均值在1500m左右；而東南沿海等地勢第三級階梯地區(qū)MMD年平均值基本在900～1200m。四川盆地位于地勢第二級階梯，但平均海拔僅700m左右，遠(yuǎn)低于第二階梯地區(qū)的平均值。特殊的地形和地理位置可能是本文得到的四川盆地MMD年平均值(1200m左右)明顯低于第二階梯地區(qū)平均值(1500m左右)的主要原因。除此之外，諸多研究表明MMD的季節(jié)變化一般表現(xiàn)為夏季最大、冬季最小[9-13]；但西北地區(qū)由于常年缺乏降水，呈春季最大、夏季次之、冬季最小的特點(diǎn)[20]。達(dá)州、重慶MMD季節(jié)變化特征符合一般情況，而成都、宜賓則存在差異(圖4)。

2.3 月變化

四川盆地MMD的月變化特征明顯(圖5)。特別是達(dá)州和重慶，月均值最大月和最小月的差值在1000m以上，其中達(dá)州差值達(dá)1206m。成都和宜賓MMD月變化相對平緩，最大月和最小月差值分別為738m和806m。

成都MMD月變化曲線呈單峰型分布特征，峰值出現(xiàn)在5月，達(dá)1628m。宜賓、達(dá)州、重慶三城市MMD則表現(xiàn)為雙峰型分布，在4月和8月分別有一個(gè)峰值。宜賓兩峰值(分別為1664m和1520m)大小相當(dāng)，達(dá)州(1591m和1970m)和重慶(1453m和1841m)則是8月的峰值明顯大于4月。四川盆地9月至次年1月MMD值較低。此外，在6月還有一明顯低谷，這可能與6月頻繁的降水有關(guān)。有研究表明在內(nèi)陸地區(qū)降水一般有利于混合層厚度的降低[21,22]。

進(jìn)一步對2015～2018年四川盆地不同月份MMD的出現(xiàn)頻率進(jìn)行分析(圖6)，發(fā)現(xiàn)800～1200m和1200～1600m范圍內(nèi)MMD的出現(xiàn)頻率的月變化不明顯，而較小的(<800m)和較大的(>1600m)MMD出現(xiàn)頻率的月變化則可以解釋MMD月均值的分布特征。1～2月、9～12月MMD在800m以下的出現(xiàn)頻率較大(基本在40%以上)，超過1600m的占比最小，與9月至次年1月MMD月平均值曲線的低谷期相對應(yīng)(圖5)。3～8月則是>1600m的MMD出現(xiàn)頻率最大，與此對應(yīng)的是MMD月平均值曲線的高值期(圖5)，其中8月達(dá)州和重慶超過1600m的MMD占比超過70%(如圖6c、6d)。

3 混合層厚度與大氣污染的關(guān)系

空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)表征了空氣質(zhì)量狀況，其數(shù)值越大表示污染越嚴(yán)重，越小則污染較輕。分析MMD與AQI的相關(guān)性，對研究污染事件成因及污染潛勢預(yù)報(bào)有重要意義。從月平均值的年變化來看，四川盆地AQI值與MMD呈反位相關(guān)系(圖7)。冬半年(1～3月、10～12月)，AQI月均值較高，MMD月均值則相對較??；夏半年(4～9月)AQI月均值較低，MMD月均值則相對較大。

然而，逐月的相關(guān)分析結(jié)果表明，四川盆地4～9月AQI與MMD均為正相關(guān)關(guān)系，其中7、8月尤其明顯。為探究其正相關(guān)的原因，進(jìn)一步分析了6種主要污染物每日質(zhì)量濃度與MMD的相關(guān)性(表1)，并結(jié)合首要污染物頻數(shù)(圖8a)分析，可以看到4～9月四川盆地首要污染物是O3的天數(shù)居多，而O3質(zhì)量濃度又與MMD呈顯著正相關(guān)，AQI與MMD表現(xiàn)為正相關(guān)關(guān)系。

由四川盆地首要污染物頻數(shù)分布(圖8a)可以看出冬季和初春每日首要污染物為PM2.5的天數(shù)居多，即該時(shí)段顆粒物污染最為嚴(yán)重；晚春和夏季則主要以O(shè)3污染為主。四川盆地O3質(zhì)量濃度日均值月變化大致呈倒U型分布(圖8c)，夏季濃度最高；其余五種污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO)質(zhì)量濃度月變化則呈U型分布(圖8b，8c)，夏季為全年的低谷期。

有研究表明，降水會(huì)清除大氣中的污染物[23-24]，通過降水的沖刷作用，使得污染物濃度降低，空氣質(zhì)量變好。本文為了更直觀的研究MMD與各種污染物濃度間的關(guān)系，剔除降水日后分析了其與AQI及6種主要污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3、CO)每日平均質(zhì)量濃度的相關(guān)系數(shù)(表1)。MMD與AQI、PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO濃度的均呈顯著負(fù)相關(guān)，而與O3濃度呈顯著正相關(guān)。

表1 2015～2018年無降水日的MMD與AQI、6種污染物日均濃度的相關(guān)系數(shù)

由相關(guān)系數(shù)可以看出四川盆地MMD與6種污染物質(zhì)量濃度均密切相關(guān)(表1)，尤其是顆粒物和O3。MMD較小時(shí)，污染物擴(kuò)散的空間被壓縮，有利于污染物的累積，導(dǎo)致近地面污染物濃度升高；MMD較大時(shí)，污染物擴(kuò)散的空間大，混合條件好，利于污染物向外的輸送，使得研究區(qū)域近地面污染物濃度降低。

林莉文等[25]研究發(fā)現(xiàn)，強(qiáng)風(fēng)切變產(chǎn)生的機(jī)械湍流會(huì)使得垂直方向上的混合作用更加劇烈，混合層厚度增大，有利于高層O3向近地面附近輸送，此時(shí)相比于光化學(xué)反應(yīng)，較大的混合層厚度對O3濃度的增加起主導(dǎo)作用。這可能是本文中O3濃度與MMD表現(xiàn)為正相關(guān)的原因，但是O3濃度的影響機(jī)制十分復(fù)雜，與較大的混合層厚度有關(guān)的氣象條件(例如太陽輻射較強(qiáng)、溫度較高)也對O3濃度有重要影響[26]。

四川盆地一年中污染最嚴(yán)重的季節(jié)是冬季，而冬季污染主要是顆粒物污染，尤其是PM2.5(圖8a)。對冬季顆粒物濃度與MMD的關(guān)系也進(jìn)行了分析。從成都、宜賓、達(dá)州、重慶冬季PM2.5和PM10日均濃度與MMD的散點(diǎn)圖可以看到PM2.5和PM10濃度與MMD呈負(fù)相關(guān)(圖9a～h)，MMD越小、顆粒物濃度越高。成都、重慶、宜賓、達(dá)州冬季重污染日(AQI>200)的MMD平均值分別為820m，913m，583m和638m，遠(yuǎn)低于四城市冬季MMD平均值(1058m，1101m，891m和922m)。進(jìn)一步分析了四城市冬季重污染日的地表相對濕度和風(fēng)速，發(fā)現(xiàn)在冬季發(fā)生重污染時(shí)，相對濕度較未發(fā)生重污染時(shí)更大，而風(fēng)速則較未發(fā)生重污染時(shí)更小。研究表明低風(fēng)速不利于空氣的對流運(yùn)動(dòng)，大氣層結(jié)較穩(wěn)定，大氣湍流較弱[8，24],不利于污染物向外擴(kuò)散；加之相對濕度的增高不利于PM2.5濃度的降低[27]，共同促進(jìn)了近地面污染物的堆積。四川盆地冬季MMD偏低，極大地壓縮了近地面污染物的擴(kuò)散空間，導(dǎo)致污染物在有限的空間內(nèi)不斷累積，加上較大的相對濕度和較小的風(fēng)速，這些因素共同作用導(dǎo)致近地面污染物濃度增大，空氣質(zhì)量惡化。

總之，通過分析四川盆地MMD與AQI、6種污染物濃度的相關(guān)性，發(fā)現(xiàn)在沒有降水發(fā)生時(shí)MMD與AQI、各種污染物濃度都密切相關(guān)。特別是冬季較小的MMD，是影響PM2.5和PM10濃度的重要因素。

4 結(jié)論

2015～2018年四川盆地最大混合層厚度的年平均值在1200m左右，成都、宜賓、達(dá)州、重慶四城市分別為1190m、1291m、1260m和1221m。成都和宜賓日最大混合層厚度主要分布在601～1600m范圍內(nèi)(占比均為53%)；達(dá)州大多分布在201～1400m范圍內(nèi)(占58%)；重慶大部分不超過1600m(占71%)。四川盆地日最大混合層厚度超過2000m的很少。

四川盆地最大混合層厚度的季節(jié)變化明顯，春夏高、秋冬低。成都峰值出現(xiàn)在5月(1628m)，宜賓最高峰值出現(xiàn)在4月(1664m)，達(dá)州(1970m)和重慶(1841m)的最高峰值均出現(xiàn)在8月。9月至次年1月最大混合層厚度較低。

無降水時(shí)四川盆地最大混合層厚度與AQI值顯著負(fù)相關(guān)。然而，不同污染物的濃度與最大混合層厚度的相關(guān)性存在差異。其中，最大混合層厚度與O3濃度顯著正相關(guān)，而與其他5種污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO)的濃度均呈負(fù)相關(guān)。在污染最為嚴(yán)重的冬季，MMD明顯低于春夏季節(jié)，MMD越小、顆粒物濃度越高。較低的MMD大大壓縮了近地面污染物的擴(kuò)散空間，加上較大的相對濕度和較小的風(fēng)速，導(dǎo)致污染物在有限的空間內(nèi)不斷累積，近地面污染物濃度增大。