雙色反向旋轉(zhuǎn)橢圓偏振激光場(chǎng)下氬原子的高次諧波發(fā)射的選擇定則的驗(yàn)證

羅香怡

(白城師范學(xué)院 物理與電子信息學(xué)院，吉林 白城 137000)

高次諧波發(fā)射是強(qiáng)激光脈沖與原子或分子相互作用的一個(gè)非線性過(guò)程[1-3]，是獲得遠(yuǎn)紫外(eXtreme Ultra Violet, XUV)和X射線源的首選方案.高次諧波發(fā)射在實(shí)驗(yàn)和理論上的研究吸引了許多學(xué)者的注意[4-8]，成為探測(cè)微觀世界的重要工具，比如，通過(guò)高次諧波發(fā)射可以獲得孤立阿秒脈沖[9-12]，來(lái)探測(cè)電子的超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程和分子的內(nèi)部結(jié)構(gòu)[13-14].

高次諧波發(fā)射的物理機(jī)制可以通過(guò)半經(jīng)典三步模型很好地進(jìn)行解釋[15-17].在這個(gè)過(guò)程中，當(dāng)原子或分子在強(qiáng)激光場(chǎng)的作用下電子會(huì)發(fā)生隧穿電離，電離的電子在激光場(chǎng)的作用下運(yùn)動(dòng)并且被加速，而當(dāng)激光場(chǎng)反轉(zhuǎn)方向時(shí)電子回復(fù)與母離子復(fù)合，放出高能光子，從而產(chǎn)生高次諧波譜.高次諧波發(fā)射可以被看作是一個(gè)參數(shù)過(guò)程且初始狀態(tài)和末狀態(tài)相同.目前在實(shí)驗(yàn)上已經(jīng)成功驗(yàn)證了在這個(gè)參數(shù)過(guò)程中物理量遵守能量守恒，動(dòng)量守恒和軌道角動(dòng)量守恒[18-19].

最近，在雙色反向旋轉(zhuǎn)圓偏振和橢圓偏振激光脈沖作用下，高次諧波光譜的產(chǎn)生引起了許多學(xué)者的注意.Fleischer等[20]研究了從圓偏振到橢圓偏振到線性偏振諧波極化的控制，而對(duì)諧波極化的控制在理論上的解釋是一個(gè)有價(jià)值的問(wèn)題[21]，且通過(guò)這種方法來(lái)研究諧波光譜的極化特性很有前途.Zhang等[22]發(fā)現(xiàn)橢圓偏振諧波光譜的發(fā)射在特殊的諧波階次處的螺旋性是相反的.有人提出，通過(guò)使用圓偏振激光器的交叉光束或考慮初始狀態(tài)的軌道角動(dòng)量這種新的方式，可以產(chǎn)生孤立的圓偏振的單個(gè)阿秒脈沖或者阿秒脈沖鏈[23-24].Chen等[25]將阿秒度量衡擴(kuò)展到圓偏振.

對(duì)于一般的由兩束頻率為ω1=rω和ω2=sω組成的反向旋轉(zhuǎn)圓偏振激光場(chǎng)，高次諧波譜遵從下面的選擇定則(1)：

n=q(r+s)+εnr,εn=±1，q為整數(shù).

(1)

對(duì)于一般的由兩束頻率為ω1=rω和ω2=sω組成的反向旋轉(zhuǎn)橢圓偏振激光場(chǎng)，高次諧波譜遵從下面的選擇定則(2)：

n=(2p-+q--q+±1)r+(q-+q+)s，p-,q±為整數(shù).

(2)

在本文中，我們通過(guò)數(shù)值求解二維含時(shí)薛定諤方程，研究了反向旋轉(zhuǎn)橢圓偏振激光脈沖與氬原子相互作用下高次諧波的發(fā)射.數(shù)值研究了當(dāng)入射的反向旋轉(zhuǎn)橢圓偏振激光脈沖的基頻場(chǎng)為ω(r=1)，倍頻場(chǎng)分別為2倍頻(s=2)、3倍頻(s=3)及4倍頻(s=4)時(shí)，通過(guò)改變?nèi)肷浼す鈭?chǎng)的橢偏率來(lái)研究氬原子高次諧波光譜的發(fā)射情況.數(shù)值結(jié)果表明: 在雙色反向旋轉(zhuǎn)圓偏振激光脈沖作用下，橢偏率不同時(shí)，氬原子的高次諧波光譜的規(guī)律與選擇定則(1)相同；在雙色反向旋轉(zhuǎn)橢圓偏振激光脈沖作用下，橢偏率不同時(shí)，氬原子的高次諧波光譜的規(guī)律與選擇定則(2)相同，即通過(guò)變化入射激光場(chǎng)的橢偏率可以控制諧波譜的特征.

1 理論方法

在單電子近似下[27-28]數(shù)值求解了二維含時(shí)薛定諤方程，研究了雙色反向旋轉(zhuǎn)橢圓偏振激光場(chǎng)與氬原子相互作用下的高次諧波發(fā)射.二維含時(shí)薛定諤方程的形式如下(原子單位)：

(3)

(4)

(5)

其中a是軟核參數(shù).計(jì)算中選擇軟核參數(shù)a=0.62對(duì)應(yīng)的電離能為-0.584a.u.，與真實(shí)氬原子的基態(tài)能量相匹配.

左旋橢圓偏振脈沖和右旋橢圓偏振脈沖組合獲得雙色反向旋轉(zhuǎn)橢圓偏振激光脈沖.入射激光場(chǎng)在x-y平面內(nèi)的定義形式為

(6)

式中:r=1；s是基頻場(chǎng)的整數(shù)倍，激光脈沖有s+1個(gè)葉片和s+1重對(duì)稱性；sω場(chǎng)是逆時(shí)針方向旋轉(zhuǎn)，螺旋性為+1，sω場(chǎng)螺旋性是順時(shí)針方向旋轉(zhuǎn)，螺旋性為-1；ω=0.584a.u.是角頻率，對(duì)應(yīng)的脈沖波長(zhǎng)為780nm；ε1和ε2是驅(qū)動(dòng)激光脈沖的橢偏率；f(t)是梯形包絡(luò)，3個(gè)周期上升沿、3個(gè)周期下降沿和6個(gè)周期平臺(tái)區(qū)；E0為激光脈沖的振幅，對(duì)應(yīng)的峰值強(qiáng)度為I=1×1014W/cm2.

采用分裂算符快速傅里葉變換的方法數(shù)值求解了二維含時(shí)薛定諤方程，為了避免來(lái)自空間邊界條件的反射，在每一個(gè)時(shí)間步之后加入cos1/8面具函數(shù).初始波函數(shù)ψ0(x)通過(guò)虛時(shí)演化的方法求解，與時(shí)間有關(guān)的偶極加速度可以寫成如下形式:

(7)

(8)

2 結(jié)果和討論

下面我們數(shù)值驗(yàn)證文獻(xiàn)[26]中在反向旋轉(zhuǎn)圓偏振和橢圓偏振下諧波譜所遵循的選擇定則(1)和(2).圖1給出了在反向旋轉(zhuǎn)橢圓偏振激光場(chǎng)(r=1，s=2)，橢偏率分別為ε1=1.00，ε2=1.00；ε1=0.85，ε2=1.00；ε1=0.60，ε2=1.00時(shí)激光脈沖驅(qū)動(dòng)下氬原子的高次諧波譜.當(dāng)驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)的橢偏率為ε1=1，ε2=1時(shí)，驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)為雙色反向旋轉(zhuǎn)圓偏振激光脈沖.如圖1(a)所示，獨(dú)特的高次諧波光譜被產(chǎn)生，高次諧波光譜由成對(duì)的峰值[(1ω,2ω),(4ω,5ω),(7ω,8ω),(10ω,11ω),(13ω,14ω),…]組成，并且高次諧波光譜的3q階次被抑制，這些結(jié)果與實(shí)驗(yàn)和理論上的結(jié)論相一致[20-21]，也定量的與選擇定則(1)相一致.對(duì)于r=1，s=2的情況下，式(1)能夠被改寫為n=q(r+s)±1=3q±1，q是整數(shù)，n是諧波階次，從表達(dá)式中可以看出3q±1階次諧波被產(chǎn)生，3q階次諧波被抑制.

圖1(b)和(c)給出橢偏率分別為ε1=0.85，ε2=1.00和ε1=0.60，ε2=1.00時(shí)高次諧波譜的3q階次諧波被增強(qiáng)，其中橢偏率為ε1=0.60，ε2=1.00時(shí)比橢偏率為ε1=0.85，ε2=1.00時(shí)諧波譜的3q階次諧波被增強(qiáng)的要大，在諧波截止位置附近的諧波階次強(qiáng)度增加了大約兩個(gè)數(shù)量級(jí).原因是當(dāng)ε1≠1時(shí)，驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)是雙色反向旋轉(zhuǎn)橢圓偏振激光場(chǎng)，從圖1(b)和(c)中我們看到3q階次諧波強(qiáng)度的變化與雙色反向旋轉(zhuǎn)橢圓偏振激光場(chǎng)的橢偏率有直接關(guān)系，這一數(shù)值計(jì)算結(jié)果與選擇定則(2)相一致.在這種情況下，(2)式能夠被改寫為n=(2p-+3q-+q+±1),p-,q±為整數(shù).從表達(dá)式中可以看出對(duì)于任意的整數(shù)p-,q-和q+，諧波階次n是整數(shù)，即n=1,2,3,….

圖2給出了r=1,s=2時(shí)在不同橢偏率情況下的Lissajou’s圖形.圖2(a)是橢偏率為ε1=1.00，ε2=1.00時(shí)Lissajou’s圖形，從圖中看到Lissajou’s圖形是3個(gè)葉片完全相同的三葉草形狀，3個(gè)葉片之間相隔120°，在空間上是對(duì)稱結(jié)構(gòu).當(dāng)橢偏率變?yōu)棣?=0.85，ε2=1.00和ε1=0.60，ε2=1.00時(shí)，Lissajou’s圖形仍然是三葉草形狀，但是最右側(cè)的葉片隨著橢偏率的變小逐漸變大，空間對(duì)稱性被破壞.為此當(dāng)激光場(chǎng)由雙色反向旋轉(zhuǎn)圓偏振激光場(chǎng)變化為橢圓偏振激光場(chǎng)時(shí)氬原子高次諧波譜的特性發(fā)生變化.

為了進(jìn)一步驗(yàn)證選擇定則(1)和(2)，圖3給出了在反向旋轉(zhuǎn)橢圓偏振激光場(chǎng)(r=1，s=3)，橢偏率分別為ε1=1.00，ε2=1.00；ε1=0.85，ε2=1.00；ε1=0.60，ε2=1.00激光脈沖驅(qū)動(dòng)下氬原子的高次諧波譜.當(dāng)ε1=1.00，ε2=1.00時(shí)，驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)為雙色反向旋轉(zhuǎn)圓偏振激光脈沖，如圖3(a)所示，高次諧波譜由奇數(shù)階次諧波組成，偶數(shù)階次諧波被抑制.驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)為雙色反向旋轉(zhuǎn)圓偏振激光脈沖時(shí)，高次諧波譜遵從選擇定則(1)，式(1)被改寫為n=q(r+s)±1=4q±1，q是整數(shù)，n是諧波階次，即只有n=4q±1階次諧波被產(chǎn)生.

圖3(b)和(c)給出了橢偏率分別為ε1=0.85，ε2=1.00和ε1=0.60，ε2=1.00時(shí)氬原子的高次諧波光譜，從圖中我們看到諧波譜的變化規(guī)律與圖3(a)中諧波譜的變化規(guī)律相同，即奇數(shù)階次諧波被增強(qiáng)，偶數(shù)階次諧波被抑制.驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)為雙色反向旋轉(zhuǎn)橢圓偏振激光脈沖時(shí)，高次諧波譜遵從選擇定則(2)，n=(2p-+4q-+2q+±1)，p-，q±為整數(shù)，從表達(dá)式中可推出諧波階次n是奇數(shù)，即只有奇數(shù)次諧波被產(chǎn)生，偶數(shù)階次諧波被抑制.

圖4給出了r=1，s=3時(shí)在不同橢偏率情況下的Lissajou’s圖形.圖4(a)是橢偏率為ε1=1.00，ε2=1.00時(shí)的Lissajou’s圖形，從圖中看到Lissajou’s圖形是由4個(gè)葉片完全相同相片組成，4個(gè)葉片之間相隔90°，在直角坐標(biāo)中具有沿x軸及y軸的對(duì)稱結(jié)構(gòu).當(dāng)橢偏率變?yōu)棣?=0.85，ε2=1和ε1=0.6，ε2=1時(shí)(圖4(b)和(c))，Lissajou’s圖形仍然是4個(gè)葉片，但是隨著橢偏率變小，左右2個(gè)葉片逐漸變寬，上下2個(gè)葉片變窄，但對(duì)稱性與橢偏率為ε1=1，ε2=1相同，仍然具有沿x軸及y軸的對(duì)稱結(jié)構(gòu).為此當(dāng)激光場(chǎng)由雙色反向旋轉(zhuǎn)圓偏振激光場(chǎng)變化為橢圓偏振激光場(chǎng)時(shí)氬原子高次諧波譜的特性不變.

圖5給出了在反向旋轉(zhuǎn)橢圓偏振激光場(chǎng)(r=1,s=4)，橢偏率分別為ε1=1.00，ε2=1.00；ε1=0.60，ε2=1.00；ε1=0.40，ε2=1.00時(shí)激光脈沖驅(qū)動(dòng)下氬原子的高次諧波譜.當(dāng)ε1=1，ε2=1時(shí)，驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)為雙色反向旋轉(zhuǎn)圓偏振激光脈沖，如圖5(a)所示，高次諧波譜中與5q階次諧波相鄰的諧波階次被增強(qiáng)，其他諧波階次被抑制.高次諧波譜的變化規(guī)律遵從選擇定則(1)，式(1)被改寫為n=q(r+s)±1=5q±1，q是整數(shù)，n是諧波階次，即只有n=5q±1階次諧波被產(chǎn)生，其他階次諧波被抑制.

圖5(b)和(c)給出了橢偏率分別為ε1=0.60，ε2=1.00和ε1=0.40，ε2=1.00時(shí)氬原子的高次諧波光譜，由圖5(b)看出高次諧波譜中所有被抑制的諧波階次有一點(diǎn)增強(qiáng)，然而從圖5(c)可以看出高次諧波譜中所有被抑制的諧波階次有較大的增強(qiáng)，這一結(jié)果與選擇定則(2)相一致，并且式(2)能夠被重新改寫為n=(2p-+4q-+3q+±1)，p-，q±是整數(shù)，則對(duì)任意的整數(shù)p-，q±，諧波階次n為任意整數(shù)，即n=1,2,3,….

圖6給出了r=1,s=4時(shí)在不同橢偏率情況下的Lissajou’s圖形.圖6(a)是橢偏率為ε1=1.00，ε2=1.00時(shí)的Lissajou’s圖形，從圖中看到由5片完全相同的葉片組成，5個(gè)葉片之間相隔72°，在空間上是對(duì)稱結(jié)構(gòu).當(dāng)橢偏率變?yōu)棣?=0.60，ε2=1.00和ε1=0.40，ε2=1.00時(shí)(如圖6(b)和(c))，Lissajou’s圖形中的5個(gè)葉片的位置、形狀及大小都發(fā)生了變化，空間對(duì)稱性被破壞.為此當(dāng)激光場(chǎng)由雙色反向旋轉(zhuǎn)圓偏振激光場(chǎng)變化為橢圓偏振激光場(chǎng)時(shí)氬原子高次諧波譜的特性發(fā)生變化，原來(lái)被抑制的諧波階次被增強(qiáng).

3 結(jié) 論

我們研究了二維氬原子模型與雙色反向旋轉(zhuǎn)橢圓偏振激光脈沖相互作用下高次諧波光譜的產(chǎn)生.在計(jì)算中我們選擇了倍頻場(chǎng)分別為2倍頻、3倍頻和4倍頻情況下，不同橢偏率氬原子的高次諧波譜的變化規(guī)律.通過(guò)理論計(jì)算，結(jié)果表明: 高次諧波譜的變化規(guī)律與文獻(xiàn)[26]中的選擇定則相一致.當(dāng)入射激光脈沖為圓偏振激光脈沖時(shí)，氬原子高次諧波譜的變化規(guī)律與選擇定則(1)一致，當(dāng)入射激光脈沖為橢圓偏振激光脈沖時(shí)，氬原子高次諧波譜的變化規(guī)律與選擇定則(2)一致.