重金屬存在下多環(huán)芳烴微生物修復(fù)的研究熱點及趨勢

劉瑞

摘?要：微生物修復(fù)作為一種高效率且無二次污染的修復(fù)技術(shù)，在重金屬存在下多環(huán)芳烴的修復(fù)上有著廣闊的應(yīng)用前景?；赪eb of Science核心數(shù)據(jù)庫，通過文獻計量可視化應(yīng)用軟件CiteSpace，分析了1998-2020年重金屬存在下多環(huán)芳烴微生物修復(fù)的研究熱點及趨勢。結(jié)果表明：（1）重金屬存在下多環(huán)芳烴微生物修復(fù)的論文發(fā)表數(shù)量呈快速增長趨勢，主要的研究方向為環(huán)境科學(xué)、工程學(xué)、生物技術(shù)與微生物學(xué);發(fā)文量最多的國家是中國，在全球研究機構(gòu)中中國科學(xué)院的貢獻最多。（2）關(guān)鍵詞分析表明，研究熱點集中在污染物種類（主要為鎘、菲和芘）、降解機制、微生物修復(fù)技術(shù)和生物有效性。（3）研究趨勢分析表明，生物炭、耐重金屬菌株、風(fēng)險評估、同時修復(fù)等為研究前沿。本研究為深入研究多環(huán)芳烴微生物修復(fù)技術(shù)和機理提供了參考。

關(guān)鍵詞：重金屬;多環(huán)芳烴;微生物修復(fù);CiteSpace;計量分析

中圖分類號：X131.3;X172?文獻標志碼：A?文章編號：0253-2301（2020）11-0049-08

DOI： 10.13651/j.cnki.fjnykj.2020.11.008

Abstract： As a high-efficiency remediation technology without secondary pollution， the microbial remediation has a broad application prospect in the remediation of polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） in the presence of heavy metals. Based on the core database of Web of Science， the research hotspots and trends of microbial remediation of PAHs in the presence of heavy metals from 1998 to 2020 were analyzed by CiteSpace. The results showed that： （1） The number of published papers about the microbial remediation of polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） in the presence of heavy metals showed a rapid growth trend， and the main research directions were the environmental science， engineering， biotechnology and microbiology; the country with the largest number of published papers was China， and the Chinese Academy of Sciences made the most contribution among the global research institutions. （2） The analysis of keywords showed that the research hotspots focused on the types of pollutants （mainly cadmium， phenanthrene and pyrene）， degradation mechanism， microbial remediation technology and bioavailability. （3） The research trend analysis showed that the biochar， heavy metal-resistant strain， risk assessment and simultaneous remediation were the research fronts. This study provided reference for the further study of the microbial remediation technology and mechanism of PAHs.

Key words： Heavy metal; Polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs）; Microbial remediation; CiteSpace; Quantitative analysis

多環(huán)芳烴（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons， PAHs）作為一類有著廣泛來源和分布的持久性有機污染物，其致畸、致癌和致突變性引起了社會的強烈關(guān)注[1]。大多數(shù)PAHs具有水溶性低、親脂性和半衰期長的特點，能夠在土壤/沉積物中富集或在植物體內(nèi)遷移、代謝和積累，進而通過食物鏈危及人類健康[2]。而環(huán)境中的PAHs的自然消解主要是通過微生物的降解作用。此外，相比于物理化學(xué)修復(fù)技術(shù)，微生物修復(fù)技術(shù)的效率高、成本低且無二次污染，因此，微生物修復(fù)技術(shù)在PAHs修復(fù)上得到廣泛應(yīng)用。

由于環(huán)境中存在與PAHs同時排放或先后累積的多種污染物，PAHs復(fù)合污染成為環(huán)境污染中的普遍現(xiàn)象[3]，其中重金屬是一類最常見且危害嚴重的污染物[4-6]。由于重金屬不能被降解，即使是低濃度也會在陸地和水生生態(tài)系統(tǒng)中逐漸累積，因此具有很高的生理毒性和環(huán)境危害[7]。PAHs和重金屬的復(fù)合污染對環(huán)境的影響較單一污染的影響更為復(fù)雜，復(fù)合污染中重金屬的存在可能會對PAHs的微生物修復(fù)造成很大的影響。近年來，隨著植物和微生物的聯(lián)合修復(fù)以及耐受重金屬微生物等研究的深入，給重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究帶來了新的活力，因此，重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究的發(fā)文量快速增長。然而以往的綜述大多只局限于某個方面的總結(jié)和展望，不能對該領(lǐng)域的發(fā)展趨勢和前沿進行全面的宏觀分析。

CiteSpace是一款文獻計量可視化應(yīng)用軟件，可對特定學(xué)科領(lǐng)域的文獻進行計量分析，并通過一系列視覺圖表呈現(xiàn)該領(lǐng)域內(nèi)的熱點及前沿[8]。CiteSpace能夠更加客觀地記錄整個領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀，避免一些主觀上的認識不足，其與學(xué)者專業(yè)知識背景的結(jié)合能夠更加準確地把握整個研究領(lǐng)域的動態(tài)。因此，本研究基于Web of Science核心合集數(shù)據(jù)庫，運用可視化CiteSpace軟件，從文獻計量角度對重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究領(lǐng)域的發(fā)文期刊和引文、國家和機構(gòu)、關(guān)鍵詞和研究熱點，以及研究內(nèi)容和發(fā)展趨勢進行了分析，以期更加客觀準確地掌握重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀和前沿動態(tài)，為深入研究PAHs微生物修復(fù)技術(shù)和機理提供參考。

1?數(shù)據(jù)來源與分析方法

1.1?數(shù)據(jù)來源

論文數(shù)據(jù)來源于Web of Science核心合集數(shù)據(jù)庫，采用高級檢索方式，檢索“主題”=（polycyclic aromatic hydrocarbons OR polycyclic aromatic hydrocarbon OR PAHs OR PAH） AND（heavy metal）AND（biodegradation OR bioremediation OR microbial degradation OR microbe degradation），“文獻類型”=“article”，“語言”=“English”。檢索得到1998-2020年（具體時間為1998年1月1日至2020年10月22日）發(fā)表的有效文獻393篇。

1.2?分析方法

運用CiteSpace（5.7.1）軟件對檢索到的文獻數(shù)據(jù)進行可視化分析，分析對象主要包括：國家（Country）、機構(gòu)（Institution）、學(xué)科分類（Category）和關(guān)鍵詞（Keyword），并通過軟件的可視化處理，深入挖掘該領(lǐng)域的研究熱點及趨勢。具體操作如下：時間劃分（Timing Slicing）設(shè)置為1998-2020年，時間節(jié)點（Years Per Slice）設(shè)為1年，術(shù)語來源（Term Source）依次勾選為標題（Title）、摘要（Abstract）、作者關(guān)鍵詞（Author Keywords）、擴展關(guān)鍵詞（Keywords Plus）。

2?結(jié)果與分析

2.1?文獻產(chǎn)出

1998-2020年，重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)的文獻產(chǎn)出趨勢見圖1。從圖1可以看出，文獻產(chǎn)量總體呈現(xiàn)上升趨勢;1998-2010年（2009年除外，其中1998年、2009年、2010年的發(fā)文量分別為3篇、20篇、8篇）文獻產(chǎn)出速率較慢，屬于研究的興起階段，而2011-2020年（其中2011、2020年的發(fā)文量分別為17篇、41篇）文獻產(chǎn)出速率較快，屬于快速上升階段，說明在2010年之后重金屬脅迫下PAHs的微生物修復(fù)引起了學(xué)者們的極大關(guān)注。

2.2?合作研究空間特征

通過CiteSpace的Country和Institution分析功能，對重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究的發(fā)文國家和機構(gòu)的空間結(jié)構(gòu)特征進行了分析，排名靠前的國家和機構(gòu)見表1和圖2，圖中圓圈的厚度代表發(fā)文量;圓圈的顏色代表年份，紅色為最近年份，灰色為最早年份。

由表1的發(fā)文國家可知，中國（Peoples R China，頻數(shù)=110）是發(fā)文量最多的國家，遠遠領(lǐng)先印度（INDIA，頻數(shù)=30）。中心度代表了與其他節(jié)點之間的聯(lián)系緊密程度（中心度越高，與其他國家或機構(gòu)聯(lián)系越密切），由表1的中心度可知，雖然美國的發(fā)文量（USA，頻數(shù)=19）遠低于中國，但美國與其他國家的聯(lián)系最為緊密（中心度0.32），其次才是中國（中心度0.27）。此外，由圖2可以看出，在重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究上各國雖有聯(lián)系，但并非十分緊密。

由表1的發(fā)文機構(gòu)可知，發(fā)文量最多的研究機構(gòu)是中國科學(xué)院（Chinese Acad Sci，頻數(shù)=16），超過了國家發(fā)文量第7的尼日利亞（NIGERIA，頻數(shù)=14）及其之后的大部分國家的整體發(fā)文量，反映了中國科學(xué)院在重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究上的貢獻十分突出。此外，由表1的中心度和圖2可以看出，各個機構(gòu)之間的聯(lián)系十分薄弱，這也可能與各個機構(gòu)研究內(nèi)容和擁有的菌種不同有關(guān)。

2.3?關(guān)鍵詞及研究熱點

關(guān)鍵詞很大程度上總結(jié)了文獻所研究的內(nèi)容，因此關(guān)鍵詞出現(xiàn)的次數(shù)很大程度上代表了該領(lǐng)域的研究熱點。高頻關(guān)鍵詞統(tǒng)計詳見表2。由表2可知，重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究的PAHs種類主要是菲（phenanthrene，頻數(shù)=78）、芘（pyrene，頻數(shù)=33），重金屬主要是鎘（cadmium，頻數(shù)=32）。主要修復(fù)手段有微生物修復(fù)和降解（biodegradation，頻數(shù)=195、bioremediation，頻數(shù)=186）、微生物聯(lián)合植物修復(fù)（phytoremediation，頻數(shù)=51）和生物強化（bioaugmentation，頻數(shù)=23）。環(huán)境介質(zhì)主要集中在土壤（soils，頻數(shù)=78）。

在高頻關(guān)鍵詞基礎(chǔ)上利用CiteSpace關(guān)鍵詞進行聚類分析，由圖3可以看出，重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)的研究熱點主要分為10個聚類，分別是：#0 植物修復(fù)、#1 GCMS、#2 綠色可持續(xù)修復(fù)、#3 PAHs、#4生物吸附、#5礦化、#6 解吸、#7 枯草芽孢桿菌、#8 細菌降解、#9 分解代謝。

結(jié)合表2和圖4，對高頻關(guān)鍵詞及其聚類進行歸納可知，重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究的熱點主要分為污染物種類（#3 PAHs）、降解機制（#1 GCMS、#5礦化、#9 分解代謝）、修復(fù)技術(shù)（#2 綠色可持續(xù)修復(fù)、#7 枯草芽孢桿菌、#8 細菌降解）和生物有效性（#4生物吸附、#6 解吸）4個方面。污染物（PAHs）種類主要是菲（phenanthrene，頻數(shù)=78）、芘（pyrene，頻數(shù)=33），重金屬主要是鎘（cadmium，頻數(shù)=32）和銅（copper，頻數(shù)=29）;降解機制的研究主要利用GC-MS分析PAHs的礦化程度以及微生物降解PAHs的代謝產(chǎn)物;修復(fù)技術(shù)主要是細菌修復(fù)（bacteria，頻數(shù)=24）和微生物聯(lián)合植物修復(fù)（phytoremediation，頻數(shù)=51）;生物有效性（bioavailability，頻數(shù)=36）主要是研究土壤介質(zhì)環(huán)境中的PAHs的吸附解吸。

2.4?主要發(fā)文學(xué)科及引文分析

發(fā)文學(xué)科分類在很大程度上反映了該領(lǐng)域研究的側(cè)重方向。由圖4可知，重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究的學(xué)科大分類主要是環(huán)境科學(xué)與生態(tài)學(xué)（ENVIRONMENTAL SCIENCES & ECOLOGY）、工程學(xué)（ENGINEERING）和生物技術(shù)與應(yīng)用微生物學(xué)（BIOTECHNOLOGY & APPLIED MICROBIOLOGY）。小類學(xué)科主要為環(huán)境科學(xué)（Environmental Sciences）、工程學(xué)（Engineering，Environmental）、生物技術(shù)與應(yīng)用微生物學(xué)（Biotechnology & Applied Microbiology）。交叉性較強的學(xué)科主要為環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)之間的學(xué)科交叉。工程技術(shù)類的發(fā)文量占據(jù)了相當(dāng)重要的組成部分，這說明了重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究在很大程度上不僅要考慮其環(huán)境科學(xué)與生態(tài)學(xué)理論上的意義，還要考慮其在實際中的應(yīng)用性，如是否對已有修復(fù)技術(shù)進行了改進或具有推廣使用的前景。

引文分析可以反映重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究影響較大的學(xué)術(shù)論文和研究個人/團隊以及方向。由表3可知，Chen、Haritash和Thavamani的文獻被引率最高，足見其在重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究方向有著重要的影響。在論文應(yīng)用率頻次較高中國學(xué)者中，Chen和Liu同時在湖南大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院進行工作，與曾光明教授（國家自然科學(xué)基金杰出人才基金獲得者、中共中央組織部“萬人計劃”第一批領(lǐng)軍人才）在同一課題組，Chen和Liu分別發(fā)表在Biotechnology Advances和Bioresource Technology高水平學(xué)術(shù)期刊上的論文同時也是重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)的研究，說明其課題組在重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究上做出了較大貢獻。

2.5?研究趨勢

關(guān)鍵詞出現(xiàn)時間及頻數(shù)在很大程度上反映了該關(guān)鍵詞在某個時期的熱門程度。而CiteSpace的關(guān)鍵詞突現(xiàn)分析，不僅可以統(tǒng)計研究領(lǐng)域關(guān)鍵詞出現(xiàn)的時間，還可利用算法統(tǒng)計出一定時間內(nèi)保持高頻次的關(guān)鍵詞，并用突現(xiàn)強度值表示。從圖5可以發(fā)現(xiàn)近5年內(nèi)（2016-2020年）持續(xù)的研究熱點關(guān)鍵詞主要有生物炭（biochar）、風(fēng)險評估（risk assessment）、菌株（sp nov.）、同時修復(fù)（simultaneous removal），這說明重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究趨勢主要為生物炭的添加對修復(fù)的影響、耐重金屬菌株的篩選及運用、風(fēng)險評估后對污染地重金屬和PAHs的同時修復(fù)。

3?討論與結(jié)論

在重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)研究的繼續(xù)深入離不開一些新技術(shù)和新理論的發(fā)展，把握領(lǐng)域內(nèi)的研究趨勢十分關(guān)鍵。因此，將基于研究趨勢分析得出的生物炭的添加對修復(fù)的影響、耐重金屬菌株的篩選及運用、風(fēng)險評估后對污染地重金屬和PAHs的同時修復(fù)做詳細討論。

（1）生物炭作為一種土壤改良劑，在有機污染土壤治理中得到大量運用[9]。生物炭不同的制備方法使得生物炭的理化性質(zhì)有著很大的差別，在實際的有機污染修復(fù)當(dāng)中效果千差萬別[10-12]。此外，生物炭還可作為新型的固定化材料，搭載特定微生物降解菌降解相應(yīng)的PAHs。然而，Yang等[13]的研究表明，生物炭會吸附重金屬，放大重金屬的毒性危害，導(dǎo)致修復(fù)效率下降。因此，生物炭也可作為吸附劑，轉(zhuǎn)移吸附的重金屬后修復(fù)PAHs或直接吸附PAHs[14-16]。

（2）耐受重金屬微生物是重金屬脅迫下PAHs的微生物修復(fù)的關(guān)鍵，已知許多微生物可處理PAHs和重金屬的復(fù)合污染物，其中大多數(shù)是從受污染的沉積物或土壤中分離出來的。長期的污染物接觸可馴化微生物，使其獲得更高的處理PAHs和重金屬的綜合污染的能力。 芽孢桿菌、大腸桿菌和分枝桿菌是PAHs和重金屬生物修復(fù)的常見細菌，它們可以在重金屬存在下分解蒽、萘、菲、芘和苯并[a]芘等PAHs，并能減輕Cd、Cu、Cr、Pb等重金屬對PAHs降解菌降解的抑制作用[17]。如Jiang等[18]發(fā)現(xiàn)，添加蘇云金芽孢桿菌FQ1后，隨著500 mg·kg-1菲的加入，細菌-真菌處理中Cd的積累量增加了14.29%～97.67%，菲的降解率為95.07%。

（3）重金屬和PAHs都是具有環(huán)境危害的污染物，評估其風(fēng)險，以及同時去除重金屬和PAHs的環(huán)境意義十分巨大。由于重金屬不能被降解，只能轉(zhuǎn)換價態(tài)和轉(zhuǎn)移，因此，同時去除兩者需要巧妙的實驗設(shè)計和技術(shù)。常用的修復(fù)技術(shù)的主要缺點是產(chǎn)生二次廢物、高運營成本和高能耗。相比于現(xiàn)有的修復(fù)方法，植物-微生物聯(lián)合修復(fù)是一種突出的方法，其成本低廉且無害，修復(fù)效果也十分突出[19]。近年來，發(fā)展的微生物燃料電池也可以很好地緩解高能耗的問題。微生物燃料電池不僅可以有效的去除有機污染物轉(zhuǎn)移重金屬，還可以利用降解有機污染物發(fā)電，是一種新能源技術(shù)，其在修復(fù)重金屬-PAHs復(fù)合污染方面有著巨大的應(yīng)用前景[20]。

利用CiteSpace對重金屬存在下PAHs微生物修復(fù)的進行網(wǎng)絡(luò)圖譜、關(guān)鍵詞聚類及突現(xiàn)分析，探究其合作研究空間特征、研究熱點、研究趨勢。結(jié)果表明，中國在該領(lǐng)域占據(jù)了重要地位，并擁有大量優(yōu)秀的研究機構(gòu)。各國雖有聯(lián)系，但并非十分緊密，聯(lián)系最為緊密的是美國。研究的熱點主要可分為污染物種類、降解機制、修復(fù)技術(shù)和生物有效性4個方面。交叉性較強的學(xué)科主要為環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)之間的學(xué)科交叉。其中Chen和Haritash的文獻被引率最高，對該領(lǐng)域有著重要的影響。研究趨勢主要有生物炭的添加對修復(fù)的影響、耐重金屬菌株的篩選及運用、風(fēng)險評估后對污染地重金屬和PAHs的同時修復(fù)。

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（責(zé)任編輯：柯文輝）