水體環(huán)境中的放射性污染及測量

徐 園，孔海宇，王希濤，董偉潔

（中國輻射防護研究院，太原 030006）

隨著核能和核技術(shù)應(yīng)用事業(yè)的不斷發(fā)展，環(huán)境中地表水、地下水以及海洋正受到越來越多放射性物質(zhì)污染的威脅，主要污染途徑有：

（1）多數(shù)核電廠和一些核工廠建在沿海地區(qū)，這些沿海核設(shè)施通常利用海水稀釋其排放出的放射性物質(zhì)。另外，海上運行的核動力艦船將放射性廢物直接排入海洋。

（2）內(nèi)陸核設(shè)施排放的放射性物質(zhì)通過徑流或大氣輸運進入土壤，滲透入地下水。各類海上核試驗及其他核試驗造成的大氣放射性污染通過塵埃沉降和雨水等途徑進入海洋及河流。

（3）核電廠或核潛艇發(fā)生事故時，會造成嚴重的水體放射性污染。據(jù)不完全統(tǒng)計，僅在21世紀的前10年內(nèi)，全世界核潛艇就發(fā)生過5起重大事故，且均發(fā)生在遠離岸基的中遠海上[1]。震驚世界的日本福島核事故也造成了大量放射性物質(zhì)泄漏，一度引起當?shù)鼐用竦挠盟只臶2]。

水體放射性污染已引起國際社會的廣泛關(guān)注，水體放射性探測成為環(huán)境污染監(jiān)測的重要內(nèi)容，加快開展水體放射性監(jiān)測技術(shù)研究成為迫切需求，本文介紹了水體環(huán)境中存在的放射性污染及常用的水體放射性測量方法。

1 水體中的放射性污染

水體放射性核素包括天然放射性核素和人工放射性核素，通常所說的水體放射性核素指水體中的人工放射性核素。

首先，海洋（水體份額最大）人工放射性污染主要由核爆實驗、核事故泄漏、核設(shè)施運行排放造成，總的來說主要包括裂變產(chǎn)物（如137Cs、131I、106Ru、90Sr、89Sr、95Zr、141Ce、144Ce、147Pm）以及活化產(chǎn)物（3H、14C、51Cr、54Mn、59Fe、58Co、60Co、65Zn、110mAg、124Sb、134Cs、239Pu、240Pu、241Pu）[3]。海洋放射性污染會對環(huán)境及生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生長遠的影響，尤其是半衰期較長、生物濃集系數(shù)較高的核素（如137Cs、90Sr、110mAg）。放射性核素可通過食物鏈在生態(tài)系統(tǒng)中傳遞，一些具有顆?；钚缘姆派湫院怂貙⑽皆诤Ｋw粒物上，并沉降到海底沉積物中。

此外，與人們?nèi)粘Ｉ钕⑾⑾嚓P(guān)的內(nèi)陸淡水也會受到各類放射性污染的威脅，這些威脅來自內(nèi)陸核電廠運行、醫(yī)用核設(shè)施應(yīng)用、核燃料循環(huán)系統(tǒng)運行等，例如不同堆型核電廠在正常運行情況下將向環(huán)境排放一定量的人工放射性核素（137Cs、51Cr、54Mn、110mAg、124Sb、55Fe、58Co、60Co、63Ni、103Ru、131I），在核事故中釋放的人工放射性核素主要有90Sr、110mAg、131I、134Cs、137Cs、239Pu、58Co、60Co、54Mn[4]。日本福島核事故向環(huán)境排放了134Cs、90Sr、239Pu、131I等。考慮到水體中的α、β放射性對人體產(chǎn)生的內(nèi)照射影響，生活用水（特別是飲用水）的α、β放射性比活度值得關(guān)注。通常飲用水中的放射性核素比活度總是略高于或接近于本底水平。我國諸多城市管網(wǎng)水樣中的總α為（0.15±0.14）Bq/L，總β為（0.02±0.01）Bq/L。個別地區(qū)生活飲用水中的放射性比活度較低，總α為0.001 7～0.190 1 Bq/L，總β為0.003 1～0.335 5 Bq/L[5，6]。正常情況下，這些放射性物質(zhì)不會影響人體健康，但是一旦生活用水被放射性污染且超出規(guī)定限值，過量的放射性污染物將隨飲用水進入人體，產(chǎn)生內(nèi)照射，造成嚴重后果。我國已將總α、總β放射性指標列入《生活飲用水衛(wèi)生標準》（GB 5749—2006）的水質(zhì)常規(guī)指標及限值，規(guī)定飲用水放射性比活度應(yīng)為總α≤0.5 Bq/L，總β≤1 Bq/L。

最后，在核事故情況下，不同事故階段的水體放射性污染將發(fā)生變化。在核事故早期，造成短期內(nèi)照射劑量的主要核素是131I，其射線類型主要為β、γ，主要污染泄漏點周圍水域的表層水體；核事故中后期，水體中放射性核素主要以半衰期較長的核素137Cs、134Cs、90Sr、110mAg、60Co、106Ru為主[7]，可在不同時期有針對性地制訂監(jiān)測計劃和采取應(yīng)急措施。

2 水體中的α、β放射性測量

由于α、β穿透能力小，一般不采用直接測定法檢測水中的α、β放射性，參照《生活飲用水標準檢驗方法-放射性指標》（GB/T 5750—2006）和國際標準法，采用實驗室樣品分析法進行檢測：需收集大體積（3～40L）水樣才能滿足測量制源殘渣的需要，水樣被運回實驗室后，經(jīng)酸化、蒸發(fā)濃縮、轉(zhuǎn)換、灼燒（炭化、灰化），形成一定量的殘渣，制備成濃縮的固體放射源，之后，對形成的固體源進行稱重、制樣、分析等復(fù)雜步驟。

采用傳統(tǒng)的實驗室樣品分析法測量水中放射性的優(yōu)點是靈敏度和準確度高，適用于飲用水的放射性檢測、海洋環(huán)境放射性檢測等。缺點是處理周期長且需耗費大量的人力物力，對于核事故后的應(yīng)急監(jiān)測，此法獲取數(shù)據(jù)的效率低，不能實時給出監(jiān)測結(jié)果。為快速獲得α、β放射性污染情況，通常先進行總α、總β放射性測量，判斷有無α、β放射性污染，只有在可能超過某核素污染限值時才進行進一步的核素分析。

3 水體中的γ放射性測量

與α、β相比，γ穿透力強，易達到探測裝置靈敏體積內(nèi)而被檢測出來，因此，測量方法選擇性更多、更靈活?？刹捎脤嶒炇覙悠贩治龇?，每年若干次在重點水域若干點位取水樣帶回實驗室進行制樣分析，該方法精度高，但耗時長；亦可采用探測器直接對水樣進行實時在線測量，免去了取樣制樣的煩瑣步驟，時效性更強。探測器水下直接測量法是將探測器直接投放于水中，無須取樣，可實時獲取被測水域的放射性，探測裝置一般分為水上部分（數(shù)據(jù)處理主機）和水下部分（探測器），二者之間通過電纜連接進行數(shù)據(jù)傳輸。以下幾類設(shè)備均采用探測器水下直接測量法進行水體γ放射性測量：拖曳式水下γ譜測量系統(tǒng)、走航式γ測量系統(tǒng)、浮標定點式γ測量系統(tǒng)。

3.1 拖曳式水下γ譜測量系統(tǒng)

海洋放射性測量對海底沉積物運移研究、海洋環(huán)境評價等意義重大，對海底沉積物、巖石等物質(zhì)中的天然放射性核素鈾、釷、鉀的含量探測可應(yīng)用于海洋礦產(chǎn)資源勘探與開發(fā)，因此，國內(nèi)外積極開展海底γ射線探測儀的相關(guān)研究及應(yīng)用。拖曳式水下γ譜測量系統(tǒng)將探測器置于水下拖曳測量，國際上探測深度最高可達到水下2 000m，需要配套專門承載設(shè)備的運輸船只及拖曳傳輸用的電纜絞車操作控制裝置。探測器受水下環(huán)境影響較大，對于深水測量，研制中，需要考慮水下復(fù)雜的地貌環(huán)境，提高水下探測器防水、耐腐蝕等環(huán)境適應(yīng)性。中國地質(zhì)大學(xué)（北京）研制出了我國第一臺海底拖曳式多道γ射線能譜儀[8]，達到了國際水平，并在渤海灣進行了現(xiàn)場實測，國內(nèi)首次在現(xiàn)場測得了海底沉積物、巖石等的天然放射性核素鈾、釷、鉀（40K）的含量，其結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1海底拖曳式多道γ射線能譜儀整體結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Thestructural diagram of thesea-bed towed gamma-ray spectrometer

3.2 走航式γ測量系統(tǒng)

隨著我國海洋核動力艦艇的迅速發(fā)展，走航式水體放射性測量技術(shù)得到了進一步研究。走航式γ測量系統(tǒng)類型較多，大致分為兩種：第一種類型是取樣式測量系統(tǒng)，即主機和探測器均安裝在船上，待測水樣被連續(xù)泵入船上取樣容器，探測器對取樣容器中的水樣進行在線測量，如圖2所示；第二種類型是主機安裝在船上，探測器固定安裝在水下船底或水面以下艙室內(nèi)壁，如圖3、圖4所示，探測器隨著船的移動而監(jiān)測不同水域的γ放射性。中國輻射防護研究院研制出的一款走航式水體γ在線測量系統(tǒng)[9]屬于第一種類型，該測量系統(tǒng)將待測水域的水樣抽入鉛室內(nèi)的取樣容器中，采用3 in（7.62 cm）NaI探測器對取樣容器中水樣放射性核素進行探測，可就地取樣并快速獲取水中放射性核素比活度，如圖5所示。該測量系統(tǒng)對137Cs的全能峰探測效率為0.072 2每秒計數(shù)/（Bq·L-1），在天然本底條件下，取95%置信度時，測量系統(tǒng)對137Cs的探測下限為0.982 Bq·L-1。

圖2走航式γ測量系統(tǒng)（取樣式）Fig.2 An underwayγradioactive detecting system(sampling type)

圖3走航式γ測量系統(tǒng)（探測器在水下船底）Fig.3 Underwayγradioactive detecting system(the detector isat thebottom of boat dipped in thewater)

圖4走航式γ測量系統(tǒng)（探測器在水面下艙室內(nèi)壁）Fig.4 Underwayγradioactivedetecting system(the detector isin the cabin under the surface of the water)

圖5走航式水體γ在線測量系統(tǒng)Fig.5 On-lineunderway waterγradioactive detecting system

3.3 浮標定點式γ測量系統(tǒng)

浮標定點式γ測量系統(tǒng)的探測下限低，靈敏度高，適用于水體環(huán)境放射性污染的長期監(jiān)測。在每個監(jiān)測網(wǎng)點配備一套浮標定點式γ測量系統(tǒng)形成輻射監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)，可監(jiān)測網(wǎng)點區(qū)域的水體放射性核素種類、含量及分布。浮標定點式γ測量系統(tǒng)大致結(jié)構(gòu)如圖6所示，探測器一般浸入水下3～6 m處進行探測，各個監(jiān)測網(wǎng)點記錄的數(shù)據(jù)通過無線傳輸方式上傳給中央控制主機上，為減小探測器表面的生物淤積造成的本底增高的影響，需要定期清洗探測器表面。

圖6浮標定點式γ放射性測量系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖Fig.6 Thestructural diagram of thefloat-typeγ radioactive detecting system

德國、希臘等國使用浮標定點式γ譜儀在所屬海域內(nèi)建立由若干海中或岸邊監(jiān)測站以及移動監(jiān)測船組成的海洋放射性監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)[10]，海中觀測站設(shè)置在浮標上，岸邊觀測站設(shè)置在驗潮儀上，還有一些設(shè)備安裝在船只上，以便巡測定位人工放射性的熱點地區(qū)，德國海洋放射性監(jiān)測網(wǎng)點分布如圖7所示。

圖7德國海洋放射性監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)Fig.7 Thesea radioactivemonitoring network of Germany

4 討論及展望

綜上，實驗室樣品分析法廣泛適用于α、β、γ等類型的水體放射性監(jiān)測，技術(shù)成熟，精度高，弊端是時效性差。探測器水下直接測量法則主要針對水體γ放射性監(jiān)測，省掉了采樣制樣過程，時效性強。水體γ放射性監(jiān)測系統(tǒng)的探測器中，NaI閃爍體應(yīng)用最廣。在能量分辨率要求高的情況下，可采樣高純鍺[11]探測器（需要額外配備降溫裝置）。近年來，國內(nèi)外一些機構(gòu)開展了新材料探測器的研究，如溴化鑭探測器[12]（常溫下有較好的能量分辨率）。為滿足不同實際應(yīng)用需求，通過不斷改進水體γ放射性監(jiān)測系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)設(shè)計，已研制出拖曳式、走航式、浮標定點式等類型γ測量系統(tǒng)。該系統(tǒng)從具有單一的總γ放射性測量發(fā)展到具有γ譜測量及核素分析功能。

多年來，在國內(nèi)沿海核電廠的外圍輻射環(huán)境監(jiān)測中，海水放射性監(jiān)測都采用實驗室采樣分析法，這種非實時、非持續(xù)的監(jiān)測方法獲取數(shù)據(jù)時效性差且易受到核素半衰期的限制，無法滿足核事故應(yīng)急監(jiān)測或快速監(jiān)測的需求。隨著我國核電建設(shè)的快速發(fā)展，迫切需要實現(xiàn)高效準確、實時在線的水體放射性污染監(jiān)測系統(tǒng)，為核事故應(yīng)急及水體環(huán)境放射性污染評價提供快速測量手段。研制具備在線監(jiān)測功能的水體放射性監(jiān)測系統(tǒng)已成為一個趨勢。鑒于一般情況下，地表水、地下水及海洋環(huán)境的放射性核素比活度都是低水平或極低水平的，水體放射性污染測量技術(shù)未來的研究重點應(yīng)是降低測量系統(tǒng)探測下限，提高設(shè)備靈敏度。本文認為，可通過增大水體采樣體積、采取屏蔽措施降低環(huán)境本底影響、提高探測器探測效率等途徑解決以上問題，以滿足不同精度要求場合的實際應(yīng)用，此外，應(yīng)盡快組建我國主要核電水域的γ輻射監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)，實現(xiàn)對水體放射性污染的長期在線連續(xù)測量。