日本水稻核放射性污染現(xiàn)狀及去污措施綜述

高 琦，林 晗，管映雪，王曉文，張俊偉，薛友林

日本水稻核放射性污染現(xiàn)狀及去污措施綜述

高 琦1,2，林 晗1，管映雪1，王曉文1，張俊偉1，薛友林1※

（1.遼寧大學(xué)輕型產(chǎn)業(yè)學(xué)院，沈陽(yáng) 110036；2.中共遼寧省委黨校，沈陽(yáng) 110161）

2011年3月日本福島核電站發(fā)生核泄漏事故，釋放出大量放射性物質(zhì)，使周邊農(nóng)田受到直接污染。其中對(duì)水稻影響最為嚴(yán)重的放射性核素為放射性銫。分析表明：水稻對(duì)銫的吸收是存在差異的，鉀肥能有效降低水稻中銫含量，而氮肥會(huì)增加其銫含量；距離福島核電站距離越遠(yuǎn)其受污染程度越低；土壤中銫的濃度、含鉀量、固定銫的能力和耕作表土的厚度都影響著銫的轉(zhuǎn)移；此外，水稻本身的品種也影響著對(duì)銫的吸收。水稻去污染的方法包括：利用藍(lán)藻除去表土中放射性銫、對(duì)土壤進(jìn)行深耕及防止水田二次污染等方式來(lái)降低土壤本身銫含量；另一方面通過(guò)改變土壤粒度分布，向土壤中加入施威特曼石、沸石和蛭石及控制肥料比例等方式來(lái)抑制土壤中銫的轉(zhuǎn)移。以上除污染方法的綜合應(yīng)用效果十分顯著，福島縣水稻含銫量于2014年已全部低于25 Bq/kg。該研究為中國(guó)構(gòu)建農(nóng)作物放射性污染特征數(shù)據(jù)庫(kù)及相關(guān)應(yīng)急管理提供參考。

銫；鉀；放射性物質(zhì)；福島核事故；水稻

0 引 言

2011年3月11日，日本發(fā)生里氏9.0級(jí)大地震，隨即引發(fā)東京電力公司福島第一核電站事故（簡(jiǎn)稱福島核事故）。事故期間釋放的放射性物質(zhì)137Cs泄露到福島縣和臨近縣的農(nóng)田，污染了土壤和農(nóng)產(chǎn)品[1]。在釋放放射性核素中，銫的放射性同位素半衰期較長(zhǎng)（134Cs為2.06a，137Cs為30.20a）[2]。因此當(dāng)?shù)剞r(nóng)產(chǎn)品被放射性銫污染將會(huì)是一個(gè)長(zhǎng)期嚴(yán)重的問(wèn)題。隨著世界石油能源的消耗，核能，作為一種通過(guò)核反應(yīng)從原子核釋放的能量，因具有能量密集、易儲(chǔ)存、清潔、經(jīng)濟(jì)等特點(diǎn)而被中英美法俄等國(guó)家廣泛使用，法國(guó)其核電發(fā)電量更是占全國(guó)總發(fā)電量的75%[3]。核能是新能源的重要組成部分，也是中國(guó)未來(lái)能源可持續(xù)發(fā)展的重要基礎(chǔ)，中國(guó)核電正穩(wěn)步前進(jìn)，收獲頗豐。目前，中國(guó)大陸在用核電機(jī)組共36臺(tái)，排名世界第四。中國(guó)完全自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的第三代核電技術(shù)——“華龍一號(hào)”核電機(jī)組也正在加緊建設(shè)[4]。海上核電站研發(fā)也已列入“十三五”規(guī)劃[5]。但核能在使用中也潛藏著高危害性的安全風(fēng)險(xiǎn)。核泄漏所產(chǎn)生的高低階放射性物料對(duì)生態(tài)造成的危害，是當(dāng)今世界關(guān)注和熱議的話題。亞洲因?yàn)槭羌撅L(fēng)性氣候區(qū)，雨熱同期十分適合水稻的栽培，所以水稻不僅是是福島縣最有價(jià)值的農(nóng)產(chǎn)品、日本飲食中的主食，更是亞洲最重要的糧食作物，素有“亞洲的糧食”之說(shuō)。中國(guó)年總產(chǎn)量常年位居世界第一[6]。日本是世界上食品安全監(jiān)管體制最完善的國(guó)家之一[7]，因此研究日本核輻射對(duì)水稻的影響，對(duì)中國(guó)應(yīng)對(duì)核事故后的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和生態(tài)修復(fù)具有十分重要的借鑒意義。

1 福島縣水稻現(xiàn)狀及流通機(jī)制

從2011年至今，福島縣產(chǎn)所有農(nóng)林水產(chǎn)品在出貨前實(shí)施全袋檢查。若超過(guò)基準(zhǔn)值，則以市町村為單位針對(duì)該產(chǎn)品實(shí)施出貨限制，從而保證流通的農(nóng)林水產(chǎn)品的安全性。因?yàn)榇竺资侨毡镜闹魇?，所以?duì)水稻的檢驗(yàn)較其他農(nóng)作物更為苛刻。在福島縣政府和福島復(fù)興組織（Resurrection of Fukushima，是由當(dāng)?shù)卮迕衽c東京大學(xué)共同合作成立的重建福島農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和生態(tài)的民間組織）等各組織的積極應(yīng)對(duì)措施下，從2014年起，就已設(shè)定“農(nóng)業(yè)保護(hù)用地和試驗(yàn)種植區(qū)”（在該區(qū)域收獲的農(nóng)產(chǎn)品不能用于銷(xiāo)售，僅供試驗(yàn)使用）。福島縣的水稻含銫量已在2014年全部低于25 Bq/kg[8]，完全符合日本最新（2012年4月[9]）含銫量應(yīng)在100 Bq/kg以下的安全標(biāo)準(zhǔn)（2012年3月以前水稻含銫量臨時(shí)監(jiān)管標(biāo)準(zhǔn)為低于500 Bq/kg）。福島大米安全得到保障，并且部分水稻已上市銷(xiāo)售。福島縣大米銷(xiāo)售體制也逐步完善（若發(fā)現(xiàn)銫含量超過(guò)標(biāo)準(zhǔn)值，以及第二次檢查出含銫時(shí)，則限制其上市，直到銫含量低于標(biāo)準(zhǔn)值）。但對(duì)水稻的監(jiān)測(cè)將會(huì)繼續(xù)，從而持續(xù)保障大米的安全。日本我孫子市立第一小學(xué)食堂內(nèi)曾發(fā)現(xiàn)銫含量超標(biāo)的牛肉，據(jù)悉該牛肉很有可能是因?yàn)樯笫橙氩荒芰魍ǖ某瑯?biāo)稻谷而導(dǎo)致銫含量超標(biāo)，牛奶中也曾出現(xiàn)類(lèi)似現(xiàn)象[10]。有專家認(rèn)為食入該牛肉不會(huì)有太大影響，但是網(wǎng)友看法卻不盡相同[11]。因此超標(biāo)水稻及水稻流通管理仍有待規(guī)范。

2 水稻含銫量的檢查方法

此前，通常選擇鍺半導(dǎo)體探測(cè)器測(cè)量水稻中放射性銫濃度，但該探測(cè)器數(shù)量有限且耗時(shí)較長(zhǎng)，因此快速檢測(cè)福島縣全部水稻中放射性銫濃度曾被視為一大困難。但在2012年，制造商就應(yīng)政府要求設(shè)計(jì)并制造出了能有效監(jiān)測(cè)大米銫含量的帶式輸送機(jī)放射性濃度測(cè)試儀（簡(jiǎn)稱輸送機(jī)測(cè)試儀），該輸送機(jī)測(cè)試儀通常配有NaI或其他類(lèi)型閃爍計(jì)數(shù)器，整個(gè)儀器被鉛或鐵保護(hù)。輸送機(jī)測(cè)試儀能迅速測(cè)量水稻中放射性銫濃度，但僅能檢測(cè)放射性銫，且誤差較大[12]。與此相比，鍺半導(dǎo)體探測(cè)器雖檢測(cè)相對(duì)較長(zhǎng)，但準(zhǔn)確性高，不限定測(cè)定核素種類(lèi)。因此輸送機(jī)檢測(cè)儀通常用于監(jiān)控篩選，鍺半導(dǎo)體探測(cè)器用于詳細(xì)檢測(cè)[13]。

福島縣各行政區(qū)域已匯編了每位農(nóng)戶資料并建立了檢查框架，安裝了約200臺(tái)輸送機(jī)測(cè)試儀對(duì)各地區(qū)大米進(jìn)行檢測(cè)。具體流程如下：1）農(nóng)民將袋裝大米送入檢驗(yàn)站；2）每袋大米都將貼上帶有農(nóng)民基本信息的標(biāo)簽；3）調(diào)查人員將大米放入袋式輸送機(jī)并上傳帶有農(nóng)民信息的標(biāo)簽；4）輸送機(jī)測(cè)試儀對(duì)每袋米進(jìn)行20～30 s的檢查。若大米含銫量低于100 Bq/kg，則該袋大米將會(huì)貼上已檢查的標(biāo)簽并進(jìn)行包運(yùn)。若超過(guò)100 Bq/kg，則該大米將用鍺半導(dǎo)體檢測(cè)器進(jìn)行更詳細(xì)的檢查，并在結(jié)果確定之前將其隔離。其檢測(cè)流程如圖1所示。每一袋大米，每個(gè)區(qū)域大米的銫含量都張貼在福島縣官網(wǎng)供消費(fèi)者查閱[14]。

圖1 水稻含銫量檢測(cè)流程[15]

3 水稻對(duì)銫的吸收差別及原因

3.1 施肥與水稻中銫含量的關(guān)系

3.1.1 鉀肥與水稻中銫含量的關(guān)系

早在1993年就曾有報(bào)道，在低鉀肥條件下，很多植物對(duì)銫的吸收能力會(huì)顯著提高[16]。同樣栽培水稻時(shí)，富含鉀元素的培養(yǎng)液中水稻銫的含量大大降低。將水稻秧苗在相同營(yíng)養(yǎng)液中培養(yǎng)3周后，轉(zhuǎn)移到137Cs含量為9 000 Bq/L營(yíng)養(yǎng)液中，該營(yíng)養(yǎng)液又均分為不含鉀和含9 mmol/L鉀2種。在30℃12 h光照12 h黑暗的條件下培育8周后成熟，收獲后發(fā)現(xiàn)：不含鉀的營(yíng)養(yǎng)液中培育出的水稻含銫量是含鉀營(yíng)養(yǎng)液中水稻含銫量的3倍[17]。另有研究表明，其他條件一致時(shí)，在鉀肥不足的土壤中生長(zhǎng)出來(lái)的水稻含銫量是鉀肥充足的10倍。鉀肥對(duì)水稻稻穗和稻桿含銫量的影響大致相同[18]。當(dāng)土壤中鉀含量高于7mg/L時(shí)，能顯著降低水稻含銫量[19]。在種植水稻時(shí)施鉀肥可以降低水稻中銫的含量尤其是在水稻抽穗前。其原因普遍認(rèn)為是鉀和銫同屬堿金屬，銫通過(guò)水稻中鉀的運(yùn)輸器官進(jìn)入根部細(xì)胞，因此兩元素之間存在競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，其相關(guān)化學(xué)反應(yīng)使水稻在有鉀的情況下，從根部對(duì)銫吸收減弱，從而降低其在穗部的積累[20-21]。

3.1.2 氮肥與水稻中銫含量的關(guān)系

值得注意的是，在福島川崎町受污染的稻田中，其他條件相同時(shí)，氮肥（尤其是NH4+）含量高的土壤中水稻稻穗和稻桿的含銫量都顯著高于氮肥含量低的土壤[22]。在銫含量相同的土地上，正常施肥（N∶P∶K=6∶9∶8）、無(wú)鉀肥（N∶P∶K=6∶9∶0），無(wú)鉀肥高氮肥（N∶P∶K=12∶9∶0）與無(wú)肥料4種條件下（其中氮由尿素提供，磷由磷酸二氫鈣提供，鉀由氯化鉀提供）栽培水稻；成熟后，發(fā)現(xiàn)水稻的含銫量在無(wú)鉀肥高氮肥的條件下銫含量最高，其次為無(wú)鉀肥條件下生長(zhǎng)的水稻，而正常施肥與無(wú)肥料土地上水稻含銫量相似[23]。也就是說(shuō)不僅鉀肥，氮肥也影響著水稻中銫含量。其污染機(jī)制仍然未研究透徹，但普遍認(rèn)為是NH4+將銫從土壤中置換出來(lái)成為游離的銫離子從而提高了水稻對(duì)銫的吸收。這種影響程度還受土壤類(lèi)型、地域和時(shí)間等因素影響。

3.2 地域與水稻中含銫量的關(guān)系

為了更好的進(jìn)行分析比較，根據(jù)距離福島核事故發(fā)生地點(diǎn)的遠(yuǎn)近，將福島縣分為以下7個(gè)行政區(qū)域（圖2）。普遍存在，距離福島核電站距離越遠(yuǎn)其受污染程度越低。例如，距離事故發(fā)生點(diǎn)100 km以外的區(qū)域6、7，在2011年時(shí)高達(dá)99%的水稻含銫量都已低于25Bq/kg。與福島縣以北區(qū)域相比，在相似距離內(nèi)，福島縣以南區(qū)域水稻含銫量較低。2011年，在事故發(fā)生處西北方100km以內(nèi)的區(qū)域1和區(qū)域3中分別有1.7%和4.4%的水稻的放射性銫的濃度是100 Bq/kg或更高，其原因主要是因?yàn)楹诵孤┊?dāng)天該區(qū)域降雨，促進(jìn)了土壤中銫的積累。但區(qū)域1和區(qū)域3中仍存在低于或等于25Bq/kg銫濃度的水稻，也就是說(shuō)即使在同一片土地銫含量也是不同的。除此之外，與區(qū)域1具有相似距離的區(qū)域2銫含量明顯低于區(qū)域1。同樣的情況也發(fā)生在區(qū)域4、區(qū)域5與區(qū)域區(qū)域3之間[24]，即水稻受污染程度不僅受與福島核電站距離的影響，還受銫的擴(kuò)散程度、土壤中含鉀量與土壤種類(lèi)的影響。

圖2 福島縣行政區(qū)域分布[25]

3.3 時(shí)間與水稻中含銫量的關(guān)系

隨著時(shí)間的流逝，福島縣及周?chē)鷧^(qū)域水稻的含銫量已大大降低[26]。2011年19.7%的水稻含銫量為25～100 Bq/kg，僅0.007%超過(guò)100 Bq/kg；2012－2014年分別有0.000 7%，0.000 3%和0.000 02%的水稻含銫量超過(guò)100 Bq/kg。到2014年99.98%的水稻含銫量都已降到25 Bq/kg及以下，即在2014年后基本不再產(chǎn)生含銫量100 Bq/kg以上的水稻[27]。這一效果的取得是因?yàn)橥寥乐心鼙蛔魑镂盏匿C含量在逐年減少，主要有以下幾點(diǎn)因素：半衰期為2a的134Cs的衰減；隨著時(shí)間流逝，放射性銫被土壤中黏土不斷固定從而使作物吸收變得更加困難[28]；通過(guò)深層耕作除去了部分污染[29]；農(nóng)林水產(chǎn)省頒布的鉀肥施肥量必須達(dá)到25 mg/100 g（100 g土壤中含25 mg交換性鉀離子）的標(biāo)準(zhǔn)。諸多因素使水稻中銫含量逐年減少。

3.4 土壤中含銫量與水稻含銫量的關(guān)系

通常，我們用轉(zhuǎn)移因子來(lái)表示土壤與水稻含銫量的關(guān)系。若轉(zhuǎn)移因子大，則該土壤利于水稻對(duì)銫的吸收，反之亦然。其計(jì)算公式如下：

有報(bào)道稱土壤的含銫量與水稻糙米中的含銫量是成正比關(guān)系的，在去污染的土壤中種植的大米，轉(zhuǎn)移因子減小，含銫量?jī)H為原污染土壤中大米含銫量的十分之一[31]。但也有研究發(fā)現(xiàn)土壤中放射性銫濃度與水稻中放射性銫濃度沒(méi)有明確聯(lián)系，在銫含量未滿1 000 Bq/kg的土壤中種植的水稻仍有少數(shù)的銫含量超過(guò)50 Bq/kg，而在銫含量超過(guò)5 000 Bq/kg的土壤中76%的水稻銫含量低于20 Bq/kg[28]。

3.5 水稻品種與水稻含銫量的關(guān)系

2011年，在福島縣栽培了來(lái)自世界水稻收集中心（World Rice Core Collection，WRC）、日本水稻核心系列（the Japanese rice landrace mini core collection，JRC）和其他地區(qū)的85種水稻品種。經(jīng)相同條件培養(yǎng)后，85種水稻的糙米中137Cs含量為2.7～26.6 Bq/kg，主要集中在8.1和11.6 Bq/kg，其中位數(shù)分別是6.7和16.2 Bq/kg。水稻品種不同，含銫量的變化也十分大[32]，其中Khau Mac Kho、Asominori、Kaneko和Deng Pao Zhai對(duì)銫的吸收含量較高，而Kasalath、Hamasari、Kameji、Aichiasahi、Wataribune、Mansaku、Akage，和Hassokuho 對(duì)銫的吸收含量較低，其中Hamasari對(duì)銫的吸收含量最低。這也說(shuō)明水稻品種對(duì)含銫量的影響十分顯著[33]。于是在此基礎(chǔ)上2012和2013年又選擇了15個(gè)品種，連續(xù)3 a進(jìn)行試驗(yàn)，對(duì)結(jié)果進(jìn)行比較，進(jìn)一步證實(shí)Khau Mac Kho、Asominori 與Deng Pao Zhai對(duì)銫的吸收含量較高，2013年3種糙米的銫含量分別為15.5、21.0、15.5 Bq/kg。而Hamasari、Aichiasahi與Mansaku對(duì)銫的吸收量較低，在2013年糙米的含銫量分別為：4.5、4.5、5.0 Bq/kg[34]。通過(guò)分子遺傳學(xué)方法的鑒定，不同水稻品種銫含量表現(xiàn)的差別與水稻攝取和運(yùn)輸Cs的基因有關(guān)。

4 去除銫污染的方式

4.1 降低土壤本身銫含量

4.1.1 利用藍(lán)藻除去水田中放射性銫

土壤表層5 cm是放射性銫集中分布的區(qū)域，當(dāng)利用藍(lán)藻除去表層大約5 cm土壤時(shí)，轉(zhuǎn)移因子顯著減小，從而降低土壤中銫的濃度從而降低水稻含銫量。使用藍(lán)藻表土剝離法不僅操作簡(jiǎn)單，而且效果顯著，是非常優(yōu)秀的水田除銫的方法。向土壤中不斷灌水，并敲碎土壤使細(xì)泥土沉淀，使棲息在當(dāng)?shù)赝寥乐械乃{(lán)藻形成藍(lán)藻群（用遮光網(wǎng)遮住20%的光。適當(dāng)灌溉，避免地表干燥，溫度在25～30 ℃。有雜草時(shí)，可用除草劑除草。）大概一個(gè)月后，待地表面形成青綠色，藍(lán)藻群形成，停止灌水。地表面干燥后自然脫落，剝離地表面，并將剝離土壤放入放射性廢物處理庫(kù)中[35]。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，野生藍(lán)藻在含6 070 Bq/kg137Cs的污染土壤中栽培30 d后，野生藍(lán)藻含銫量為4 420 Bq/kg，吸收因子為0.73（吸收因子=藍(lán)藻含銫量/土壤本身含銫量）。該試驗(yàn)表明，藍(lán)藻可以大量吸收土壤中放射性銫，且地表面干燥后藍(lán)藻易形成果凍狀團(tuán)塊而便于從土壤表面剝離[36]。

4.1.2 利用深耕降低水田中的放射性銫

銫在旱田和水田中的含量均隨土層的加深而降低[37]，而水稻根相對(duì)較淺，所以常采用機(jī)械深耕作業(yè)可降低水稻中銫含量。在大型耕作機(jī)械無(wú)法工作的水田里，若沒(méi)有及時(shí)進(jìn)行翻土，則銫全集中在表面。拔出其中生長(zhǎng)的水稻，會(huì)發(fā)現(xiàn)其根全部在土表約10 cm處，所以此時(shí)水稻銫含量會(huì)偏高[27]。

4.1.3 防止水田二次污染

向土壤中施加的所有肥料中，其放射性銫含量都應(yīng)低于標(biāo)準(zhǔn)值（400 Bq/kg）。核事故后，雨水中的銫含量都較高，故應(yīng)避免受雨水澆淋，若不能避免也應(yīng)及時(shí)排出[38]?？捎每讖綖?.45m的濾膜過(guò)濾灌溉水，所得到的水銫含量為0.019～0.038 Bq/L[39]。水稻含銫量與灌溉所用水成正相關(guān)，在灌溉水的銫含量高時(shí)施用鉀肥，可顯著降低水稻含銫量；但水的銫含量低時(shí)則差別不明顯。當(dāng)水的銫含量低于0.1 Bq/L時(shí)，對(duì)水稻銫含量的影響可以忽略不計(jì)。在鉀含量分別為37、140 mg/kg的土壤中種植相同的水稻，各灌溉銫含量為0、0.1、1.0和10 Bq/L的水并始終保持淹沒(méi)土壤3～4 cm，結(jié)果發(fā)現(xiàn)鉀含量為37 mg/kg土壤水稻含銫量分別為31.9、35.2、72.3、340.7 Bq/L。鉀含量為37 mg/kg土壤中水稻含銫量分別為2.1、2.6、6.5、65.3 Bq/L[40]。

4.2 抑制放射性銫向水稻的轉(zhuǎn)移

4.2.1 改變土壤顆粒粒度分布

土壤顆粒的粒度分布影響著土壤中的銫向水稻的轉(zhuǎn)移，中粒砂所占比例減小，其轉(zhuǎn)移因子減小，可降低水稻中銫含量。即使在缺鉀富銫的土壤中，可以通過(guò)減少水田中中粒砂（晶粒尺寸為250～850m的沙粒）的比例減少水稻對(duì)土壤中銫的吸收。通過(guò)干篩分，可將土壤分為黏土（<5m）、泥土（5～75m）、沙粒（75m～2 mm）和礫石（>2 mm）4種，其中沙?？衫^續(xù)分為細(xì)沙（75～250m）、中粒砂（250～850m）和粗砂（850m～2 mm）3種。當(dāng)?shù)咎镉奢^多的中粒砂或晶粒尺寸更大的土壤和較少的黏土泥土組成時(shí)，其水稻的轉(zhuǎn)移因子比其他土壤中的水稻高得多[41]。黏土物質(zhì)表面含有負(fù)離子，可以吸附銫。但是像蒙脫石等非云母類(lèi)黏土礦物只能吸著銫，而蛭石等云母黏土礦物不僅能吸著銫，而且能固定銫。被吸著的銫可以被水稻吸收，但是一旦被固定便不易被水稻吸收[27]。在種植水稻前可采用干篩法或吸管法測(cè)定其土壤粒度，盡量選擇中粒砂所占比例小的土壤進(jìn)行水稻種植。對(duì)中粒砂比例較大的土壤，利用滾動(dòng)粉碎碾磨機(jī)對(duì)表層5 cm土壤粉碎至<250m；或加入施威特曼石、沸石、蛭石等非中粒砂；從而改變土壤顆粒粒度分布以抑制銫向水稻中轉(zhuǎn)移。

4.2.2 向土壤中加入施威特曼石

施威特曼石，是岡山縣美咲町柵原礦盛產(chǎn)的一種礦石。當(dāng)土壤中添加1%或者5%的施威特曼石時(shí)，能抑制水稻對(duì)銫的吸收。尤其在5%時(shí)，施威特曼石在鉀充足的土壤中影響更加明顯，可使稻殼和稻米轉(zhuǎn)移因子降低50%。其原因是施威特曼石對(duì)土壤中銫離子具有吸附作用，有研究表明，在10 mL含1.0×10-3mol/L銫離子的水溶液中加入1 g施威特曼石，其銫離子濃度逐日下降，10 d后下降了61%[42]。

4.2.3 向土壤中加入沸石和蛭石

利用沸石和蛭石的離子交換作用來(lái)抑制土壤中的銫等核素向水稻中轉(zhuǎn)移。在沸石含量為0.5、1、5 kg/m3，其余條件相同的土壤中，其土壤的轉(zhuǎn)移因子分別為0.065、0.024、<0.013，其中種植水稻的含銫量分別為140、50、<25 Bq/kg[43]。與沸石相比，蛭石吸附土壤中銫等核素則相對(duì)較弱，在含蛭石1和5 kg/m2的土壤中，土壤中銫的轉(zhuǎn)移因子分別為0.089和0.037，其種植的水稻含銫量分別為170和70 Bq/kg。大多數(shù)銫是以交換性陽(yáng)離子存在于土壤中，極少部分以水溶性陽(yáng)離子固定于土壤之中[43]，在這種土壤中若加入沸石和蛭石，水溶性銫易被沸石和蛭石吸附。若此時(shí)施加鉀肥和氮肥，這2種離子在沸石中吸收轉(zhuǎn)換，其中一部分轉(zhuǎn)換為水溶性銨離子和鉀離子，相對(duì)于土壤中沒(méi)有被吸附的銫離子，水稻更容易吸收鉀離子和銨離子。另外一般沸石、蛭石都含有鉀。因此，沸石和蛭石通過(guò)提高土壤中陽(yáng)離子交換量[44]與鉀肥肥效[45]這2方面來(lái)抑制水稻對(duì)銫的吸收。在沙質(zhì)土等保肥力較差的土壤，可以適當(dāng)加入沸石、蛭石以提高肥效，抑制水稻對(duì)銫的吸收。

4.2.4 控制土壤中肥料添加

上文已提及，在低氮高鉀土壤中生長(zhǎng)的水稻其含銫量會(huì)顯著降低。鉀肥能顯著降低水稻含銫量，在切爾諾貝利事故的生物修復(fù)中已得到證明[46]。研究表明，水稻在生長(zhǎng)早期吸收的銫急劇增加，較其他時(shí)期更多[47]，所以在水稻生長(zhǎng)早期施用鉀肥[48]。且在2017年日本農(nóng)林水產(chǎn)省規(guī)定鉀肥的施用量應(yīng)保持在25 mg/100 g效果最好[49]。除此之外，試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)氯化鉀的效果比硅酸鉀更好，在各施5 mg/100 g氯化鉀肥、硅酸鉀肥和不施肥的土壤中培育的水稻，含銫量分別為83、163和221 Bq/kg，這一試驗(yàn)表明，硅酸鉀不能顯著降低水稻含銫量[28,50]。主要原因?yàn)楣杷徕浀碾婋x常數(shù)小于氯化鉀，不能顯著提高土壤中水稻可利用鉀離子濃度。因此，在水稻生長(zhǎng)早期應(yīng)施用25mg/100g的氯化鉀鉀肥抑制水稻對(duì)銫的吸收。

4.3 防止水稻直接二次污染

耕作水稻的器械應(yīng)保證清洗干凈，防止水稻倒伏，收獲時(shí)防止卷入土壤，這些都會(huì)容易使稻殼粘上放射性銫[51]。水稻除污染方式總結(jié)見(jiàn)表1。

表1 水稻除放射性污染方式

5 對(duì)中國(guó)防核污染水稻的啟示和建議

在福島核事故過(guò)去7a的今天，對(duì)水稻放射性污染特征及除污染方式的研究仍具有意義。作為國(guó)情更為復(fù)雜的大國(guó)，中國(guó)應(yīng)以日本此次對(duì)事故的處理作為借鑒，積累核污染事故發(fā)生后的生態(tài)后續(xù)及農(nóng)業(yè)修復(fù)的經(jīng)驗(yàn)。

首先，應(yīng)及時(shí)增補(bǔ)現(xiàn)有食品安全標(biāo)準(zhǔn)。中國(guó)現(xiàn)有食品安全法雖覆蓋范圍廣、標(biāo)準(zhǔn)多，但時(shí)效性較差。根據(jù)中國(guó)或別國(guó)新暴露出的食品問(wèn)題，應(yīng)及時(shí)修訂或增補(bǔ)相關(guān)法律法規(guī)。例如，此次事故發(fā)生后，可根據(jù)此次事故呈現(xiàn)出的數(shù)據(jù)，更新水稻含銫量的安全標(biāo)準(zhǔn)，從而更加完善我國(guó)食品安全標(biāo)準(zhǔn)體系。其次，應(yīng)加大核科普教育及宣傳力度。由于核能的專業(yè)特殊性，公眾普遍缺乏其相關(guān)知識(shí)儲(chǔ)備，對(duì)核能缺乏正確認(rèn)識(shí)，更談不上對(duì)核事故的預(yù)防。因此應(yīng)擴(kuò)大多層次的核科普教育，完善核科普教育形式與機(jī)制[52]，從而消除公眾對(duì)核危害的盲目擔(dān)憂，并使公眾掌握核輻射基本預(yù)防措施。此外，應(yīng)建立核事故的應(yīng)急處理機(jī)制，例如從中核集團(tuán)、應(yīng)急管理部等有關(guān)部門(mén)抽調(diào)專家組成應(yīng)急小組以整合優(yōu)化應(yīng)急力量和資源，形成統(tǒng)一指揮、反應(yīng)靈敏的中國(guó)特色應(yīng)急管理體制。

最后，相關(guān)學(xué)術(shù)界應(yīng)加強(qiáng)對(duì)受放射性物質(zhì)污染的水稻、小麥、玉米等中國(guó)常見(jiàn)經(jīng)濟(jì)作物的研究，尤其是除污染方式的細(xì)致研究。找出合理有效的處理方法，為中國(guó)構(gòu)建農(nóng)作物放射性污染特征及去除污染措施數(shù)據(jù)庫(kù)提供參考。

6 結(jié) 論

本文通過(guò)查閱大量文獻(xiàn)，對(duì)日本福島核電站事故發(fā)生后，水稻受污染情況、影響因素及除污染措施進(jìn)行了調(diào)查研究，總結(jié)歸納得到如下結(jié)論。

1）福島縣的水稻含銫量已在2014年全部低于25 Bq/kg[8]，完全符合日本最新（2012年4月[9]）含銫量應(yīng)在100 Bq/kg以下的安全標(biāo)準(zhǔn)，福島大米安全得到保障，并且部分大米已上市銷(xiāo)售。福島縣大米監(jiān)測(cè)體制已建全，并將持續(xù)監(jiān)測(cè)。

2）水稻銫含量與施肥、地域、時(shí)間、土壤含銫量及品種有關(guān)。高鉀低氮有利于降低水稻中銫含量；距離福島核電站距離越遠(yuǎn)其受污染程度越低；隨著時(shí)間的流逝，水稻含銫量都已大大降低；土壤含銫量與水稻含銫量成正比關(guān)系；不同水稻品種對(duì)放射性銫的吸收情況不同。

3）水稻除放射性污染方式有：①降低土壤本身銫含量（利用藍(lán)藻移除水田表層放射性銫、利用深耕使水稻根系層中的放射性銫含量降低、所施肥料銫含量應(yīng)低于400 Bq/kg、灌溉水銫含量低于0.1 Bq/L、盡量避免雨水直接澆淋）；②抑制放射性銫向水稻的轉(zhuǎn)移（選擇中粒砂所占比例小的土壤種植水稻、向土壤中加入施威特曼石、向土壤中加入沸石和蛭石、水稻生長(zhǎng)早期應(yīng)施用25 mg/100 g的氯化鉀鉀肥）；③防止水稻直接二次污染（收割機(jī)清洗干凈、防止水稻倒伏、收獲時(shí)防止卷入土壤）。

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Review on rice contamination and its remediation methods by radioactive nuclides in Japan

Gao Qi1,2, Lin Han1, Guan Yingxue1, Wang Xiaowen1, Zhang Junwei1, Xue Youlin1※

(1.,,110036,; 2.,110161,)

The accident occurring at the Fukushima Daiichi nuclear power plant on March 11, 2011 resulted in leakage of a large amount of radionuclides, contaminating farmlands, including rice field, in Fukushima and its neighboring prefectures. Potential contamination of the rice growing these areas by the radionuclides has thus attracted public attention. The objective of this paper is to analyze rice contamination in this region and its remediation. Literature review showed that the radionuclide that was most potential to contaminate the rice is the radioactive cesium. Among all available methods to detect radioactive cesium in rice grain, belt conveyor testers is quicker in measurement but is less accurate, while germanium semiconductor detectors is more accurate but is tedious. Rice contamination by cesium accumulation is modulated by a multitude of factors, one of which is fertilization. For example, potassium fertilizer (potassium chloride is more effective than potassium metasilicate) can reduce the absorption of the radioactive cesium in rice, while nitrogen fertilizer works in the opposite. The movement and transfer of radioactive cesium in soil was affected by its concentration, potassium content, immobilization of the cesium by soil, and the thickness of the topsoil. Apart from these, rice cultivars also affect cesium accumulation. Different methods for ameliorating rice contamination by radionuclides had been developed and tested. In paddy fields, rice contamination by cesium can be reduced by amending the soil or planting. The radioactive cesium is sportive to soil and cyanobacteria can be used to facilitate the exfoliation of top soil. Also, rice is a shallow-rooted plant and deep ploughing could bury the contaminated topsoil beyond the reach of roots so as to reduce its uptake by rice. Secondary contamination can be avoided by controlling fertilization and irrigation, and the transformation of the radioactive cesium from soil to rice can be inhibited by amending the soil with schwertmannite, zeolite and vermiculite, or by controlling fertilizer application rate and the secondary contamination. Implementation of above mitigating methods over the past few years reduced the radioactive cesium content in rice in Fukushima Prefecture to 25 Bq/kg in 2014 (the radiation level set by the Food Sanitation Act of Japan in 2012 was 100 Bq/kg). This paper has implications for constructing a database for mitigating and remediating crop contamination by radionuclides which is also relevant to food production in China.

cesium; potassium; radioactive materials; Fukushima nuclear power plant accident; rice

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Gao Qi, Lin Han, Guan Yingxue, Wang Xiaowen, Zhang Junwei, Xue Youlin. Review on rice contamination and its remediation methods by radioactive nuclides in Japan[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2020, 36(1): 221－227. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2020.01.026 http://www.tcsae.org

2018-05-15

2019-12-26

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（31201285）；教育部留學(xué)回國(guó)人員科研啟動(dòng)基金項(xiàng)目（2013693）；中國(guó)博士后科學(xué)基金項(xiàng)目（2017M611752）；遼寧省“興遼英才計(jì)劃”項(xiàng)目（XLYC1807270）；遼寧省教育廳科學(xué)技術(shù)研究服務(wù)地方項(xiàng)目（LFW201704）；遼寧大學(xué)大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目（X201710140250，X201810140253）

高琦，副教授，研究方向?yàn)檗r(nóng)產(chǎn)品加工。Email：gaoqi0925@163.com

薛友林，教授，博士，主要從事農(nóng)產(chǎn)品加工及食物營(yíng)養(yǎng)研究，Email：xueyoulin@ lnu.edu.cn

10.11975/j.issn.1002-6819.2020.01.026

X837

A

1002-6819(2020)-01-0221-07