南通地區(qū)酸雨變化特征及影響因素分析

繆明榕， 周紅根， 王 輝， 鮑磊磊， 王劍林， 湯建國

(1.南通市氣象局,南通 226001；2.江蘇省氣象探測中心,南京 210008；3.啟東市氣象局,啟東 226200；4.如皋市氣象局,如皋 226500 )

酸雨是由大氣中的污染物經(jīng)過大氣化學(xué)和大氣物理反應(yīng),在水凝過程中受一些污染物的催化作用溶解于水,并伴隨降水沉降到地面的現(xiàn)象[1-2]。大氣中的污染物主要是工業(yè)化進(jìn)程中燃燒排放的SO2、NO2,此外,還有機(jī)動(dòng)車排放的尾氣等[3]。由于社會的發(fā)展大氣中污染物排放增加,酸雨漸漸成為一個(gè)嚴(yán)重的環(huán)境問題,且呈向全國擴(kuò)大趨勢。中國環(huán)保部和中國氣象局前后于1982年和1989年開始在全國進(jìn)行酸雨觀測[4]。已有學(xué)者研究表明,20世紀(jì)80年代以來中國已經(jīng)是繼北美、歐洲成為世界范圍內(nèi)第三大酸雨區(qū),而中國的長三角地區(qū)是中國最嚴(yán)重的酸雨區(qū)[5]。2010年，湯潔等[6]對中國降水酸度的變化趨勢進(jìn)行了研究,指出中國南方在1992—2006年期間酸雨經(jīng)歷了一個(gè)由嚴(yán)重到改善又再次惡化的過程,其中長三角地區(qū)的降水酸性明顯增強(qiáng),逐步成為中國南方地區(qū)的重酸雨區(qū)之一。

現(xiàn)利用2007年4月—2018年10月南通地區(qū)3個(gè)觀測站的酸雨觀測資料,分析南通地區(qū)年、季、月變化特征及12 a平均狀況的酸雨變化規(guī)律,利用酸雨觀測的長期資料進(jìn)一步統(tǒng)計(jì)分析酸雨發(fā)生與氣象因子的關(guān)系,并結(jié)合南通環(huán)境監(jiān)測站監(jiān)測的大氣污染物排放數(shù)據(jù)進(jìn)行初步歸因探討分析。

1 資料來源及研究方法

酸雨資料(包括每次降水的pH、電導(dǎo)率、降水量)采用2007年4月—2018年10月南通地區(qū)3個(gè)酸雨觀測站觀測資料。3個(gè)酸雨觀測站分別位于呂四國家基準(zhǔn)氣候站、南通國家基本氣象站、如皋國家基本氣象站內(nèi)。根據(jù)中國氣象局環(huán)境狀況公告標(biāo)準(zhǔn),當(dāng)降水pH<5.6時(shí)為酸雨,其中pH<4.5時(shí)為強(qiáng)酸雨,4.5≤pH<5.6時(shí)為弱酸雨,pH≥5.6時(shí)為非酸雨[12]。根據(jù)中國氣象局酸雨觀測業(yè)務(wù)規(guī)范,對降水日降水量達(dá)到1.0 mm或以上的樣品,進(jìn)行pH、電導(dǎo)率和降水量的測量。采用湯潔等[13]提出的K-pH不等式方法,對所有檢測樣品數(shù)據(jù)進(jìn)行了校驗(yàn)和訂正處理,求算降水pH、電導(dǎo)率、(強(qiáng))酸雨頻率及降水量等?；?個(gè)觀測站的酸雨逐日觀測資料,結(jié)合降水當(dāng)日主導(dǎo)風(fēng)向、降水強(qiáng)度、以及大氣污染物資料分析酸雨發(fā)生與氣象因子之間的統(tǒng)計(jì)關(guān)系。

主導(dǎo)風(fēng)向資料為2007—2018年降水當(dāng)日08:00或20:00時(shí)850 hPa主導(dǎo)風(fēng)向的資料。

大氣污染物資料為南通市環(huán)保局2017年逐日的 SO2、NO2、PM10和PM2.5濃度資料,僅分析南通站降水當(dāng)日的降水pH跟當(dāng)日SO2、NO2、PM10和PM2.5濃度關(guān)系。

2 結(jié)果與分析

2.1 南通地區(qū)各站酸雨?duì)顩r

根據(jù)江蘇省氣象局氣象觀測要求,從2007年4月1日開始,呂四國家基準(zhǔn)氣候站、南通國家基本氣象站、如皋國家基本氣象站進(jìn)行酸雨觀測。表1為2007—2018年12 a間南通地區(qū)呂四站、南通站、如皋站3個(gè)站酸雨?duì)顩r。由表1可知,12 a間呂四站平均酸雨頻率達(dá)到72%,其中強(qiáng)酸雨占31.9%,降水平均pH為5.06,電導(dǎo)率為61.4 μs/cm；南通站平均酸雨頻率占54.6%,其中強(qiáng)酸雨13.6%；如皋站平均酸雨頻率占50.1%,其中強(qiáng)酸雨12.6%?？偟目磥?南通地區(qū)3個(gè)觀測站都有酸雨出現(xiàn),出現(xiàn)的頻率都在50%以上。從酸雨頻率和強(qiáng)酸雨頻率看,呂四站的酸雨概率大于其他2個(gè)站；從降水pH看,呂四站也是3個(gè)站最低的；電導(dǎo)率可反映降水受污染的程度,3個(gè)站的降水受污染程度都差不多,都在60 μs/cm左右。與長三角地區(qū)其他城市相比,南通地區(qū)出現(xiàn)的酸雨和強(qiáng)酸雨頻率均相對較低[14]。

2.2 酸雨年變化特征

圖1所示為2007～2018年呂四站、南通站、如皋站逐年年均降水pH、電導(dǎo)率、(強(qiáng))酸雨頻率、累計(jì)酸雨量和降水總量變化[15]。由圖1(a)可知,呂四站年均降水pH為4.39～5.56,最小值發(fā)生在2008年。2013年之前,年平均降水pH均低于5.2,而在2013年之后，除2016年外,年平均降水pH均

表1 2007—2018年南通地區(qū)各站酸雨?duì)顩rTable 1 Acid rain in various stations in Nantong area from 2007 to 2018

高于5.2,且pH呈逐年上升的趨勢。從電導(dǎo)率看,年均為53.7～75.5 μs/cm,總體趨于平穩(wěn)。年均酸雨頻率和強(qiáng)酸雨頻率也都有較明顯的降低,2010年之后酸雨頻率基本低于70%,除了2013年。2014年后強(qiáng)酸雨頻率基本低于10%。從圖2(a)可知,2007—2013年累計(jì)酸雨量占降水總量比例基本在85%左右,2014年后兩者比例明顯降低,除了2018年,兩者比例有所增加?？傮w來看,呂四站2014年之后酸雨污染逐漸減輕。從圖1(b)可知,南通站年均降水pH=4.73～5.87,最小值發(fā)生在2008年,2009年之后,年均降水pH趨于平穩(wěn)且略顯增大,即說明降水酸性程度減輕。從電導(dǎo)率看,年均為50.2～70.7 μs/cm,總體趨于平穩(wěn)。年均酸雨頻率為16.7%～82.9%,最高頻率發(fā)生在2008年,2009年之后,酸雨頻率總體呈下降趨勢,強(qiáng)酸雨頻率變化趨勢和酸雨頻率相似,在0～48.2%,近4 a南通站都沒有出現(xiàn)過強(qiáng)酸雨。從圖2(b)可,2007—2013年累計(jì)酸雨量占降水總量比例基本在65%以上,2014年之后,累計(jì)酸雨量占降水總量比例明顯降低?？傮w看,南通站2014年之后酸雨污染逐漸減輕。從圖1(c)可知,如皋站年均降水pH=4.93～5.86,pH最小值出現(xiàn)在2009年,最大值出現(xiàn)在2015年,2011年之后,除2016年外，年平均pH低于5.6,其余年份pH均在5.6左右,說明降水酸性程度明顯減輕。從電導(dǎo)率看,年均為47.2～76.7 μs/cm,總體趨于平穩(wěn)。年均酸雨頻率為33.7%～78.7%,最低頻率出現(xiàn)在2015年,最高頻率在2009年,2011年之后。除2016年酸雨頻率略高于50%外,其余年份都在50%以下,總體呈下降趨勢。強(qiáng)酸雨頻率變化趨勢和酸雨頻率相似,為0～37.1%,2011年以后如皋站強(qiáng)酸雨率都在10%以下。從圖2(c)可知,累計(jì)酸雨量占降水總量比例變化除2018年外,2007—2013年變化規(guī)律基本相似,2014年之后,累計(jì)酸雨量占總降水量比例明顯降低?？傮w看,如皋站2014年之后酸雨污染逐漸減輕。

圖2 2007—2018年呂四站、南通站、如皋站逐年累計(jì)酸雨量和降水總量變化Fig.2 Average annual precipitation pH, conductivity, frequency of(strong) acid rain, accumulated acid rainfall and total precipitation changes at Lüsi Station, Nantong Station and Rugao Station from 2007 to 2018

圖3 2007—2018年南通地區(qū)3個(gè)站平均逐年降水pH、電導(dǎo)率、(強(qiáng))酸雨頻率、累計(jì)酸雨量和降水總量變化Fig.3 Average annual precipitation pH, conductivity, frequency of(strong) acid rain, accumulated acid rainfall and total precipitation changes in 3 stations in Nantong area from 2007 to 2018

從年均降水pH和強(qiáng)酸雨頻率來看,2008年前后酸雨達(dá)到最強(qiáng),呂四站、南通站是2008年,如皋站是2009年。圖3所示為南通地區(qū)3個(gè)站年均逐年降水pH、電導(dǎo)率、(強(qiáng))酸雨頻率、累計(jì)酸雨量和降水總量變化[15]。從南通地區(qū)3個(gè)站平均值看[圖3(a)],2008年酸雨和強(qiáng)酸雨頻率最高,這一年年均降水pH也是酸性最強(qiáng)的,有2個(gè)觀測站年均降水pH=5.0(圖1),且呂四站pH達(dá)到強(qiáng)酸雨等級。2009年之后大部分觀測站酸雨在改善,即年均pH上升、酸雨頻率下降,這一點(diǎn)在圖3中表現(xiàn)很明顯。從電導(dǎo)率方面看,2007—2018年,電導(dǎo)率基本在65 μs/cm左右,說明大氣的干凈程度并沒有得到很好的轉(zhuǎn)變。分析可知,南通地區(qū)各站酸雨在2008年前后達(dá)到最強(qiáng),由圖3可知,2008—2009年南通地區(qū)平均pH低于5.0,酸雨率、強(qiáng)酸雨率也是最高的兩年。2010年之后,平均pH明顯升高,酸雨率和強(qiáng)酸雨率也明顯降低。結(jié)合圖1、圖2可見,2014年之后,南通地區(qū)的降水的酸性程度在減小,酸雨率在降低,累計(jì)酸雨量占總降水量比例明顯降低并有趨于平穩(wěn)趨勢[圖3(b)]。由南通地區(qū)酸雨的變化趨勢,也能說明近年SO2、NO2等大氣污染物排放量在明顯減少。

2.3 酸雨月、季變化特征

圖4為南通地區(qū)2007—2018年3個(gè)站平均逐月降水pH、電導(dǎo)率、(強(qiáng))酸雨頻率、累計(jì)酸雨量和降水總量變化[15]。從圖4(a)可知,南通地區(qū)月均降水pH=5.09～5.65,11月—次年4月pH較小,5—10月較大,pH最小，為3月份5.09,pH最大，為7月5.65。從酸雨頻率看,5—10月較低,最低為7月41.9%,11月—次年4月較高,最高為3月71.4%；從強(qiáng)酸雨頻率看,6—10月較低,最低為7月8.1%,11月—次年5月較高,最高為 3月27.6%。從電導(dǎo)率看,6—10月較低,最低為7月49.365 μs/cm；11月—次年5月較高,最高為10月82.965 μs/cm,結(jié)合當(dāng)月降水量看,降水量的大小對電導(dǎo)率有一定影響。從圖4(b)可知,累計(jì)酸雨量和降水總量變化規(guī)律相似,6—9月酸雨量和降水量均較大,但酸雨量占降水總量比例與10月—次年5月相比較小。說明降水量大小影響降水的酸性程度。

圖4 2007—2018年南通地區(qū)3個(gè)站平均逐月降水pH、電導(dǎo)率、(強(qiáng))酸雨頻率、累計(jì)酸雨量和降水總量變化Fig.4 Monthly average of precipitation pH, conductivity, frequency of(strong) acid rain, accumulated acid rainfall and total precipitation changes at chree stations in Nantong area from 2007 to 2018

圖5 2007—2018年呂四站、南通站、如皋站年均降水pH、電導(dǎo)率、(強(qiáng))酸雨頻率季節(jié)變化Fig.5 Seasonal changes in the average annual precipitation pH, conductivity,(strong) acid rain frequency at Lüsi Station, Nantong Station and Rugao Station from 2007 to 2018

3 氣象因子與酸雨的關(guān)系

3.1 降水強(qiáng)度影響分析

酸雨的形成主要受大氣中污染物的影響。降水時(shí)污染物通過云凝結(jié)核以及被云中水滴捕獲,或者是在降水過程中,污染物質(zhì)被落下的雨滴捕獲進(jìn)入降水[19]。降水初期,大氣中的污染物對降水酸性程度有顯著影響,而隨著降水時(shí)間的持續(xù),影響逐漸減弱,呈現(xiàn)一種“稀釋”效應(yīng)[20]。

表2將日降水量劃分為6個(gè)等級,并對呂四站、南通站、如皋站按照不同等級降水強(qiáng)度下的降水pH、酸雨頻率及電導(dǎo)率進(jìn)行分析。由表2可見,呂四站各等級強(qiáng)度降水的平均pH均大于 5.1,日降水量達(dá)大暴雨等級時(shí)pH最高,為5.39,大雨強(qiáng)度時(shí)pH最低,為5.1。日降水量達(dá)大雨和暴雨強(qiáng)度時(shí)較其他強(qiáng)度,發(fā)生酸雨概率更大；南通站各等級強(qiáng)度降水平均pH均大于5.17,日降水量達(dá)暴雨降水強(qiáng)度時(shí)pH最高,為5.58,大雨強(qiáng)度時(shí)pH最低,為5.17。日降水量小雨強(qiáng)度時(shí),出現(xiàn)酸雨的頻率最高,為48.2%,這說明下小雨時(shí)大氣中酸性污染物濃度較強(qiáng),使得降水酸性偏強(qiáng)；如皋站各等級強(qiáng)度降水平均pH均大于5.29,日降水量達(dá)暴雨強(qiáng)度時(shí)pH最高,為5.59,大雨強(qiáng)度時(shí)pH最低,為5.29。日降水量達(dá)中雨強(qiáng)度時(shí),出現(xiàn)酸雨的頻率最高值為25.1%。結(jié)果顯示:呂四站的pH要明顯低于其他2個(gè)站,說明降水中酸性物質(zhì)比例高于其他2個(gè)站。呂四站出現(xiàn)酸雨的頻率也最高,南通站和如皋站大體出現(xiàn)酸雨的頻率差不多,只在降水等級的不同,略有差異?？傮w上,南通地區(qū)3個(gè)站降水平均pH都是日降水量小雨至大雨強(qiáng)度時(shí),pH呈下降趨勢,當(dāng)達(dá)到暴雨、大暴雨強(qiáng)度時(shí),pH又呈上升趨勢。這

表2 2007—2018年呂四站、南通站、如皋站不同等級降水的pH、電導(dǎo)率、酸雨頻率Table 2 The pH、conductivity and acid rain frequency of different levels of precipitation at Lüsi, Nantong and Rugao Station, 2007～2018

可能是小雨至大雨強(qiáng)度時(shí),大氣中跟酸性污染物有中和作用的堿性污染物逐漸被沖刷減少,導(dǎo)致降水酸性增加。而暴雨、大暴雨時(shí),隨著雨量的充沛,酸性污染物得到稀釋作用,使得降水酸性降低[21-23]。從3個(gè)站的電導(dǎo)率看,隨日降水量的增加而電導(dǎo)率明顯降低,可見雨量越大,降水的清潔度越高。南通站的電導(dǎo)率要高于其他2個(gè)站,說明大氣中可溶顆粒物含量高于其他站,降水受污染程度更高,城市化程度更高的南通站近地成層污染對降水的影響更加明顯。

3.2 主導(dǎo)風(fēng)向分析

大氣中污染物一方面來自于本地的排放,另一方面來自于大氣擴(kuò)散和高空輸送[24],選擇2007—2018年降水當(dāng)日08: 00或20: 00的850 hPa主導(dǎo)風(fēng)向資料和酸雨資料進(jìn)行分析,將風(fēng)向分為16個(gè)方位,各種風(fēng)向下的降水pH、酸雨頻率和電導(dǎo)率,如圖6所示。由圖6(a)可知,呂四站出現(xiàn)酸雨概率最多的為東南風(fēng),其次是東南偏南風(fēng)和東南偏東風(fēng),這3個(gè)風(fēng)向下酸雨頻率明顯高于其他風(fēng)向,均在70%以上。降水當(dāng)日的各種風(fēng)向下降水pH=4.82～5.61,當(dāng)東南偏南風(fēng)時(shí),降水pH較小為4.82。在東南風(fēng)影響下電導(dǎo)率平均值最高為84.4 μs/cm,其次是東南偏南風(fēng)影響下78.3 μs/cm,在西風(fēng)、西北偏西風(fēng)影響下電導(dǎo)率平均值最低為44.3、44.2 μs/cm。對比降水pH、酸雨頻率可見在東南偏東風(fēng)、東南風(fēng)、東南偏南風(fēng)這3個(gè)風(fēng)向下呂四站酸雨污染較嚴(yán)重；由圖6(b)可知,南通站出現(xiàn)酸雨概率最多的為東南風(fēng),其次是東南偏東風(fēng)、東南偏南風(fēng)、南風(fēng),這4個(gè)風(fēng)向下酸雨頻率高于其他風(fēng)向,均在76%以上。降水當(dāng)日的各種風(fēng)向下降水pH=5.14～5.52,當(dāng)東南風(fēng)時(shí),降水pH較小為5.14。在東南偏南風(fēng)影響下電導(dǎo)率平均值最高為85.4 μs/cm,其次是南風(fēng)影響下77.3 μs/cm,在東北偏北風(fēng)、北風(fēng)向影響下電導(dǎo)率平均值最低為38.2、42.8 μs/cm。對比降水pH、酸雨頻率可見在東南風(fēng)、東南偏南風(fēng)、南風(fēng)、東南偏東風(fēng),這4個(gè)風(fēng)向下南通站酸雨污染較嚴(yán)重；由圖6(c)可見,如皋站出現(xiàn)酸雨概率最多的為東北偏東風(fēng),其次是東北風(fēng)、東風(fēng)這3個(gè)風(fēng)向下酸雨頻率高于其他風(fēng)向,均在70%以上。降水當(dāng)日的各種風(fēng)向下降水pH為5.21～5.63,當(dāng)風(fēng)向?yàn)闁|北偏東風(fēng)時(shí),降水pH較小為5.21。在東北風(fēng)影響下電導(dǎo)率平均值最高為83.6 μs/cm,其次是東風(fēng)影響下77.2 μs/cm,在西北風(fēng)、西風(fēng)影響下電導(dǎo)率平均值最低為43.1、43.4 μs/cm。對比降水pH、酸雨頻率可見在東北風(fēng)、東北偏東風(fēng)、東風(fēng)這3個(gè)風(fēng)向下如皋站酸雨污染較嚴(yán)重。

總體上,從主導(dǎo)風(fēng)向?qū)Ρ冉邓畃H、酸雨頻率,呂四站酸雨污染程度高于南通站和如皋站；呂四站和南通站出現(xiàn)酸雨頻率最多的為東南風(fēng),如皋站出現(xiàn)酸雨的頻率最多的為東北偏東風(fēng)。

3.3 大氣污染物影響分析

圖6 2007—2018年呂四站、南通站、如皋站降雨日主導(dǎo)風(fēng)向的降水pH、電導(dǎo)率、酸雨頻率Fig.6 Precipitation pH, conductivity, acid rain frequency of the dominant wind direction at Lüsi, Nantong and Rugao Station during the rainfall day from 2007 to 2018

圖7 2017年南通站的SO2、NO2、PM10、PM2.5的濃度與酸雨pH的變化Fig.7 Concentration of SO2, NO2, PM10, PM2.5 and pH of acid rain at Nantong Station in 2017

在切實(shí)貫徹國家節(jié)能減排、污染減排等重大環(huán)保政策,江蘇、浙江、上海等省市加強(qiáng)各地環(huán)保措施的執(zhí)行,并制定相關(guān)政策。因此近年,來江浙滬等地的SO2、NO2排放量均明顯下降。南通地區(qū)的SO2、NO2大氣濃度也表現(xiàn)為顯著下降。在節(jié)能減排的背景下,SO2和NO2排放量均呈減少趨勢,南通地區(qū)酸雨也呈明顯減弱的過程。

4 結(jié)論

(1)2007—2018年南通地區(qū)呂四、南通、如皋酸雨觀測站都有酸雨出現(xiàn),出現(xiàn)的頻率都在50%以上。從酸雨頻率和強(qiáng)酸雨頻率看,呂四站的酸雨概率大于其他2個(gè)站；從降水pH看,呂四站也是3個(gè)站最低的；電導(dǎo)率看,3個(gè)站的降水受污染程度都差不多,都在60 μs/cm左右。

(2)由年均降水pH和強(qiáng)酸雨頻率來看,2008年前后酸雨達(dá)到最強(qiáng),呂四站、南通站是2008年,如皋站是2009年。南通地區(qū)2008—2009年平均pH低于5.0,酸雨率、強(qiáng)酸雨率也是最高的兩年。2010年之后,平均pH明顯升高,酸雨率和強(qiáng)酸雨率也明顯降低。2014年之后,降水的酸性程度在減小,酸雨率在降低。由南通地區(qū)酸雨的變化趨勢,也能說明跟近年SO2、NO2等大氣污染物排放量明顯在減少。冬、春季酸雨污染比夏、秋季節(jié)更嚴(yán)重,呂四站冬季甚至達(dá)到強(qiáng)酸雨污染程度。

(3)南通地區(qū)3個(gè)站pH都是隨著降水等級的增加呈現(xiàn),前下降后上升的波動(dòng)趨勢。不同的降水等級,呂四站的pH都要明顯低于其他2個(gè)站,說明降水中酸性物質(zhì)比例高于其他2個(gè)站。3個(gè)站的電導(dǎo)率均是隨日降水量的增加而明顯降低,可見雨量越大,降水的清潔度越高。南通站的電導(dǎo)率數(shù)值要高于其他2個(gè)站,大氣中可溶顆粒物含量高于其他站,降水受污染程度更高,城市化程度更高的南通站近地層污染對降水的影響更加明顯。

(4)從主導(dǎo)風(fēng)向?qū)Ρ冉邓畃H、酸雨頻率,呂四站酸雨污染程度高于南通站和如皋站；呂四站和南通站出現(xiàn)酸雨概率最多的為東南風(fēng),如皋站出現(xiàn)酸雨的頻率最多的為東北偏東風(fēng)。

(5)分析2017年全年南通站降水當(dāng)日的降水pH跟當(dāng)日SO2、NO2、PM10和PM2.5均呈較明顯的負(fù)相關(guān)關(guān)系,雖然相關(guān)程度不高,但也能說明降水當(dāng)天大氣污染越嚴(yán)重,降水酸度越強(qiáng)。南通地區(qū)的酸雨除了受SO2排放的影響外,NO2影響也是主要因素。在節(jié)能減排的背景下,SO2和NO2排放量均呈減少趨勢,南通地區(qū)酸雨也呈明顯減弱的過程。